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- 저자 : 박윤석(Youn-Seok Park) (검색결과 12 건)
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백금촉매상에서 일산화탄소와 일산화질소의 반응에 관한 연구
박윤석,김영호,이호인 ( Youn Seok Park,Young Ho Kim,Ho In Lee ) 한국공업화학회 1990 공업화학 Vol.1 No.2
자동차 배기가스 정화용 촉매계에서 중요하게 취급되는 CO와 NO와의 산화환원반응을 다결정 Pt표면위에서 초고진공계를 이용한 열탈착분광법(TDS)과 정상상태 실험을 통하여 알아 보았다. CO와 NO의 압력이 각각 1 × 10^(-7) Torr로 일정할 때 CO_2의 생성속도는 560K에서 최대값을 보였으며, 반응온도가 560K, NO압력이 1 × 10^(-7) Torr로 일정할 때, CO_2 생성속도는 CO의 압력에 대하여 1.35 × 10^(-7) Torr를 전후하여 1차에서 -0.3차로 변화하였다. 하지만 이 반응에 미치는 반응물의 압력에 의한 영향은 표면흡착질의 농도에 따라 달리 해석되어야 함을 알 수 있었다. 본 실험의 결과를 종합하여 다결정 Pt상에서의 CO와 NO와의 반응에 대한 새로운 반응기구를 제안하였다. The catalytic reaction between CO and NO on polycrystalline Pt surface, which is very important in the development of catalyst for automobile exhaust gas control, has been studied using thermal desorption spectrometry(TDS) and steady-state experiment under ultra-high vacuum(UHV) conditions. With the pressures of CO and NO of each 1 × 10^(-7) Torr, the CO_2 formation rate showed a maximum at 560K. At the reaction temperature of 560K and the NO pressure of 1 ×10^(-7) Torr, the production of CO_2 was first order in CO pressure below 1.35 ×10^(-7) Torr of CO pressure whereas at higher CO pressures the rate became minus 0.3 order in CO. But the effects of reactant pressure on the reaction was understood in consideration of the surface concentrations of adsorbates. With the results, we proposed a new reaction mechanism for this reaction.
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다결정 백금표면에서의 일산화탄소와 일산화질소의 촉매반응에미치는 황의 영향
박윤석,김영호,이호인 ( Youn Seok Park,Young Ho Kim,Ho In Lee ) 한국공업화학회 1990 공업화학 Vol.1 No.2
자동차 배기가스 정화용 촉매계에서 중요하게 취급되는 CO와 NO의 산화환원반응에서 대표적인 촉매독으로 작용하는 황의 영향을 다결정 Pt 표면 위에서 초고진공계를 이용한 열탈착 분광법 (TDS)을 통하여 알아보았다. Pt 표면에서의 CO와 NO의 흡착은 황에 의하여, 물리적인 흡착방해에 의한 직접적인 영향과 전자적 효과에 의한 간접적인 영향을 받았다. 800K 이하의 온도에서 탈착하는 S는 반응활성에 큰 영향을 미치지 못하는 반면, 800K 이상에서 탈착하는 S는 원자상태의 것으로서 반응활성에 직접적인 영향을 미쳤다. Pt 표면위에 흡착된 S는 island형태로 존재하며, S에 의한 전자적인 영향은 주위의 모든 흡착점에 미치는 먼거리 상호작용의 경향을 나타내었다. 한편, Pt 표면에서의 CO와 NO의 반응에서 S에 의한 피독은 특정 활성점에 우선적으로 영향을 미치는 선택적인 경향을 보였다. The effects of sulfur on the catalytic reaction between CO and NO on polycrystalline Pt surface, which is very important in the development of catalyst for automobile exhaust gas control, have been studied using thermal desorption spectrometry(TDS) under ultra-high vacuum(UHV) conditions. Sulfur weakened both the adsorptions of CO and NO by direct site blocking and indirect electronic effect. S(a) desorbing below 800 K gave little effect on reaction activity whereas S(a) desorbing above 800 K, which adsorbs as an atomic state, gave much effect on it. The adsorbed sulfur existed on the surface of platinum in the form of islands, and also reduced the adsorption energies of adsorbates by the long-ranged electronic effect. The platinum catalyst in the reaction between CO and NO was poisoned selectively by S(a), poisoning firstly the active sites of this reaction.
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MoO<sub>3</sub> 촉매상에서의 메탄올 부분산화반응
김정희,박윤석,이호인,Kim, Jeong-Hi,Park, Youn-Seok,Lee, Ho-In 한국공업화학회 1991 공업화학 Vol.2 No.2
고진공계에서의 열탈착실험을 통하여 $MoO_3$ 촉매상에서의 $CH_3OH$ 분해 및 부분산화반응에 관한 연구를 수행하였다. $CH_3OH$는 촉매표면에 methoxy($-OCH_3$)와 수소원자(-H)의 형태로 흡착되어 있다가 흡착수소원자가 methoxy 와 재결합하면서 425 K에서 $CH_3OH$로 탈착하였으며, methoxy로부터 수소원자가 떨어져 나가면서 545 K에서 HCHO가 탈착되었다. 이때 반응에 의해서 생성된 물은 428 K에서 탈착하는 ${\alpha}$-피크와 586 K에서 탈착하는 ${\beta}$-피크를 보였으며, ${\alpha}$-피크는 표면에 형성된 hydroxyl 에 기인하는 탈착피크, ${\beta}$-피크는 methoxy가 수소를 잃으면서 HCHO의 형태로 촉매표면에서 탈착하면서 남긴 표면수소원자와 격자산소가 반응하여 생성된 물에 각각 기인하는 것으로 보였다. 선흡착된 산소원자는 $CH_3OH$의 분해흡착을 촉진시킴으로써 $CH_3OH$의 흡착량을 증가시킨 반면, 선흡착된 물은 분해흡착하여 $CH_3OH$의 흡착점을 점유함으로써 $CH_3OH$의 흡착량을 감소시켰다. The dissociation and partial oxidation of $CH_3OH$ on polycrystalline $MoO_3$ powder catalyst were studied using thermal desorption spectrometry(TDS) under high vacuum condition. $CH_3OH$ was dissociatively adsorbed on $MoO_3$ in the forms of surface methoxy($-OCH_3$) and atomic hydrogen(-H). $CH_3OH$ desorbed at 425 K via the re-association of methoxy and adsorbed hydrogen atom, and HCHO desorbed at 545 K through the bond breakage of C-H in methoxy. Water TDS spectra showed two desorption peaks, that is, ${\alpha}$-peak at 428 K and ${\beta}$-peak at 586 K. It was suggested that ${\alpha}$-peak was due to the hydroxyl formed on $MoO_3$ surface during the dissociation of $CH_3OH$, and that ${\beta}$-peak was from the association of lattice oxygen and surface hydrogen atom formed by the bond breakage of C-H in methoxy. Pre-adsorbed oxygen on the surface of $MoO_3$ catalyst increased the amount of adsorption of $CH_3OH$ by promoting the dissociation of $CH_3OH$ on the surface, whereas pre-adsorbed water decreased the amount of adsorption of $CH_3OH$ by blocking of adsorption sites for $CH_3OH$.
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김정희,박윤석,이호인 ( Jeong Hi Kim,Youn Seok Park,Ho In Lee ) 한국공업화학회 1991 공업화학 Vol.2 No.2
고진공계에서의 열탈착실험을 통하여 MoO_3촉매상에서의 CH_3OH 분해 및 부분산화반응에 관한 연구를 수행하였다. CH_3OH는 촉매표면에 methoxy (-OCH_3)와 수소원자 (-H) 의 형태로 흡착되어 있다가 흡착 수소원자가 methoxy와 재결합하면서 425K에서 CH_3OH로 탈착하였으며, methoxy로부터 수소원자가 떨어져 나가면서 545K에서 HCHO가 탈착되었다. 이때 반응에 의해서 생성된 물은 428K에서 탈착하는 α-피크와 586K에서 탈착하는 β-피크를 보였으며, α-피크는 표면에 형성된 hydroxyl에 기인하는 탈착피크, β-피크는 methoxy가 수소를 잃으면서 HCHO의 형태로 촉매표면에서 탈착하면서 남긴 표면수소원자와 격자산소가 반응하여 생성된 물에 각각 기인하는 것으로 보였다. 선흡착된 산소원자는 CH_3OH의 분해흡착을 촉진시킴으로써 CH_3OH의 흡착량을 중가시킨 반면, 선흡착된 물은 분해흡착하여 CH_3OH의 흡착점을 점유함으로써 CH_3OH의 흡착량을 감소시켰다. The dissociation and partial oxidation of CH_3OH on polycrystalline MoO_3 powder catalyst were studied using thermal desorption spectrometry(TDS) under high vacuum condition. CH_3OH was dissociatively adsorbed on MoO_3 in the forms of surface methoxy(-OCH_3) and atomic hydrogen(-H). CH_3OH desorbed at 425 K via the re-association of methoxy and adsorbed hydrogen atom, and HCHO desorbed at 545 K through the bond breakage of C-H in methoxy. Water TDS spectra showed two desorption peaks, that is, α-peak at 428 K and β-peak at 586 K. It was suggested that α-peak was due to the hydroxyl formed on MoO_3 surface during the dissociation of CH_3OH, and that β-peak was from the association of lattice oxygen and surface hydrogen atom formed by the bond breakage of C-H in methoxy. Pre-adsorbed oxygen on the surface of MoO_3 catalyst increased the amount of adsorption of CH_3OH by promoting the dissociation of CH_3OH on the surface, whereas pre-adsorbed water decreased the amount of adsorption of CH_3OH by blocking of adsorption sites for CH_3OH.
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Hydropurification of Crude Terephthalic Acid over PdRu/Carbon Composite Catalyst
정성화,박윤석,Jhung, Sung-Hwa,Park, Youn-Seok Korean Chemical Society 2002 대한화학회지 Vol.46 No.1
CTA(crude terephthalic acid)의 수소화 정제 반응이 고온의 회분식반응기에서 PdRu/CCM(carbon-carbonaceous composite material) 촉매 상에서 수행되었다. 반응 시간에 따른 In(4-CBA; 4-carboxybenzaldehyde)의 의존도가 선형성을 보임에서 수소화 정제는 1차 속도론을 따름을 알 수 있었다. 촉매량에 따른 반응 속도의 선형성에서 조사된 반응 조건은 정제 반응을 잘 대변할 수 있음을 알 수 있었다. 반응 전환율이 증가하면(4-CBA가 감소하면) 고체 및 액체의 p-toluic acid(p-tol)의 농도는 증가하였으나 벤조산(BA)의 농도는 크게 변하지 않았다. 4-CBA 농도가 대략 0.15% 이하일 때에는 PTA의 AT(alkalitransmittance)는 4-CBA농도에 반비례하며 이는 4-CBA의 수소화에 따라 발색물질도 제거 됨을 보여 준다. 4-CBA농도가 약 0.2% 이상이면 AT는 일정하였는데 이는 4-CBA 자체는 발색 효과를 가지지 않음을 보여준다. (0.3%Pd-0.2%Ru)/CCM 촉매는 0.5%Pd/C 상업 촉매에 비해 초기 활성은 낮으나, 상업 공장 반응기에서 사용한 후에는 오히려 큰 잔존 활성을 보였고 PdRu/CCM 촉매는 루테늄 함량이 약 $0.2{\sim}0.35%$ 일 때 활성의 상승효과를 보였다. PdRu/CCM 촉매는 0.5%Pd/C 상업 촉매를 대체할 가능성이 높음을 알 수 있다. The hydropurification reaction of CTA (crude terephthalic acid) was carried out with hydrogen over PdRu/CCM (carbon-carbonaceous composite material) catalyst in a batch reactor at high temperature. The first order kinetics of hydropurification is confirmed with the linear dependence of ln(4-CBA; 4-carboxybenzaldehyde) with reaction time. The reaction condition studied is thought to represent the hydropurification well because of the linear dependence of catalytic activity on the catalyst weight. The p-toluic acid (p-tol) in solid and liquid increases with the conversion of reaction or the decrease of 4-CBA. However, the benzoic acid (BA) concentration does not depend much on the conversion. The AT (alkali transmittance) does not depend on the 4-CBA when the concentration is higher than about 0.2% which shows the 4-CBA, in itself, does not cause the coloring effect. The AT of PTA depends inversely with the concentration of 4-CBA when the 4-CBA is less than about 0.15%. This may show the coloring materials are removed in parallel with the hydrogenation of 4-CBA. The (0.3%Pd-0.2%Ru)/CCM shows larger residual catalytic activity than a commercial catalyst, 0.5%Pd/C, after using in a commercial reactor even though the former has smaller fresh activity than the latter. The palladium and ruthenium in PdRu/CCM show the synergetic effect in activity when the ruthenium concentration is about $0.2{\sim}0.35$ wt%. It may be supposed that the PdRu/CCM catalyst can be a promising candidate to replace the commercial Pd/C catalyst.
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