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n-옥탄 분해반응에서 제올라이트 촉매의 올레핀 선택성 결정인자
정재식,서곤 한국화학공학회 2007 화학공학의이론과응용 Vol.10 No.1
제올라이트 촉매에서 n-옥탄은 에틸렌과 프로필렌 등 올레핀과 메탄, 에탄 등 파라핀으로 분해된다. 반응온도와 공간속도 등 반응 조건 외에도 FER, MFI, BEA, MOR, FAU, MWW 등 세공구조와 산성도가 다른 제올라이트에서 세공구조, 산성도, 알갱이 크기 등 여러 성질이 분해반응의 전환율, 올레핀 선택성, 탄소 침적에 의한 활성저하 정도를 결정한다. n-옥탄은 산점에서 분해되기 때문에 강한 산점이 많은 MOR 제올라이트에서 초기 활성이 높았다. 그러나 MOR이나 FAU 제올라이트에서는 탄소 침적이 빨라 활성저하가 빨랐다. 세공이 크면서도 세공구조의 제한으로 탄소침적이 억제되는 MFI 제올라이트에서 전환율이 높았다. 생성물의 조성은 세공구조보다는 세공내에서 반응물의 머무름 시간과 관련이 커서 알갱이 크기가 비슷한 제올라이트에서는 종류에 관계없이 올레핀의 선택도가 비슷하였다. 그러나 알갱이 크기를 나노 수준으로 줄이거나 메조세공을 도입하여 반응물의 머무름 시간을 줄인MFI 제올라이트 촉매에서는 촉매와 반응물의 접촉기회가 낮아 전환율이 낮았으나, 올레핀의 추가 반응이 억제되어 올레핀의 선택도는 높았다. 머무름 시간이 짧은 촉매에서는 촉매 사용량과 반응조건을 적절하게 조절하여 전환율을 높여주므로 올레핀의 수율을 높일 수 있었다. MFI 촉매의 알갱이 크기와 메조세공의 발달여부가 n-옥탄 분해반응의 전환율과 올레핀 선택도에 미치는 영향을 고찰하였다.
알칼리로 처리한 MFI 제올라이트 촉매에서 n-옥탄의 분해반응
정재식,서곤 한국화학공학회 2007 화학공학의이론과응용 Vol.10 No.2
MFI 제올라이트 촉매에서 n-옥탄의 분해반응의 진행 정도를 조절하기 위해 MFI 제올라이트의 산점 농도를 낮추고 메조세공을 생성시키기 위해 알칼리로 처리하였다. 알칼리로 처리한 MFI 제올라이트의 물리화학적 성질을 조사하여, 이를 n-옥탄의 분해반응에서 측정한 촉매 성능과 연관지어 고찰하였다. 알칼리로 처리하면 알루미나와 실리카가 같이 용해되어 Si/Al 몰비와 함께 제올라이트의 세공구조가 달라진다. 0.5 N NaOH 용액으로 처리하면 MFI 제올라이트의 결정구조를 유지하면서, 메조세공이 생성되어 질소 흡착등온선에는 히스테레시스가 나타난다. 그러나, 1.0 N NaOH 용액의 처리하면 제올라이트의 결정구조가 많이 부서져 미세세공은 거의 다 없어지고 메조세공만 남아있다. 암모니아의 TPD 결과도 결정구조가 부서짐으로 강한 산점이 줄어들고 약한 산점이 많아짐을 보여준다. 알칼리로 처리한 촉매에서 n-옥탄의 분해반응은 알칼리 처리로 촉매의 활성점이 줄어들고 입자 밖으로 물질전달이 빨라져서 제올라이트 입자내 반응의 진행 정도가 낮아지므로, 알칼리 처리 용액의 농도가 진해지면 전환율이 낮아졌다. 반면, 올레핀의 추가반응이 억제되어 올레핀의 선택도는 높아졌다. 알칼리 처리가 제올라이트 촉매에서 n-옥탄 분해반응의 진행정도에 미치는 영향을 고찰하였다.