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        금강유역 기반암 토양의 자연방사능 특성

        이길용,윤윤열,조수영,이정화,이진수,고경석,김용제,Lee, Kil-Yong,Yoon, Yoon-Yeol,Cho, Soo-Young,Lee, Jung-Hwa,Lee, Jin-Soo,Koh, Kyung-Seok,Kim, Yong-Je 한국지하수토양환경학회 2009 지하수토양환경 Vol.14 No.2

        Characteristics of natural radioactivity were investigated for soils collected from seven sites of different bed rocks distributed in the Keum River area of Korea by the use of a Gamma-ray spectrometry. Specific activity (SA) and SA ratio (SAR) of typical naturally occurring radioactive nuclide such as $^{226}$Ra, $^{228}$Ac and $^{40}$K were determined for the soil samples. The SA values of $^{226}$Ra, $^{228}$Ac and $^{40}$K in 41 soils of 7 sites are 26.7-485 (74.2 ${\pm}$ 72.2), 30.9-157 (90.7 ${\pm}$ 32.7) and 203-1558 (990 ${\pm}$ 203) Bq/kg, respectively. The SA of $^{226}$Ra has very different values by the soils and the sites. Especially the SA of $^{226}$Ra in a soil sample of Ogcheon site is 485 Bq/kg while most SA of 41 soil samples are < 100 Bq/kg. SA of $^{228}$Ac has a little different values with the soils and sites, however the SA of $^{40}$K has almost constant values in all soil samples. The SAR values of $^{26}$Ra/$^{228}$Ac, $^{226}$Ra/$^{40}$K and $^{228}$Ac/$^{40}$K in 41 soils of 7 sites are 0.343-6.11 (0.865 ${\pm}$ 0.883), 0.0258-0.759 (0.0814 ${\pm}$ 0.1l17) and 0.0373-0.178 (0.0945 ${\pm}$ 0.0373), respectively. The SARs of $^{226}$Ra/$^{228}$Ac and $^{226}$Ra/$^{40}$K have very different values by the soils and the sites, however the SAR of $^{228}$Ac/$^{40}$K has a little difference by the soil and sites. 감마선 분광법을 이용하여 금강유역에 분포되어 있는 7개 기반암 지역 토양의 자연방사능 특성을 조사하였다. 우라늄계열 $^{226}$Ra, 토륨계열의 $^{228}$Ac과 비계열 핵종인 $^{40}$K와 같은 대표적인 자연방사성핵종(naturally occurring radioactive nuclide)의 비방사능 (specific activity:SA, Bq/kg)을 측정하고 비방사능 비(specific activity ratio:SAR)를 산출하여 기반암에 다른 토양에 대한 자연방사능 특성을 분석하였다. 7개 기반암지역 41지점 토양에서의 SA값은 $^{226}$Ra의 경우는 26.7-485(74.2 ${\pm}$ 72.2)Bq/kg, $^{228}$Ac은 30.9-157(90.7${\pm}$32.7) Bq/kg, 그리고 $^{40}$K는 203-1588(990${\pm}$203)Bq/kg으로 나타났다. 기반암 특성별 가장 큰 차이를 보이는 핵종은 $^{226}$Ra이었으며 특히 캠브리아기 변성퇴적암 기원의 한 지점에서는 485Bq/kg으로 평균값이 74.2Bq/kg인 다른지점들의 토양과 큰 차이를 보이고 있다. $^{226}$Ra보다는 적지만 $^{228}$ Ac의 SA값도 기반암에 다라서 다소 특성을 보이고 있었으나, $^{40}$K의 SA값의 경우는 특이한 차이가 없는 것으로 나타났다. 세 핵종간의 SAR은 $^{226}$Ra/$^{228}$Ac은 0.343-6.11(0.865${\pm}$0.883), $^{226}$Ra/$^{40}$K는 0.0258-0.759(0.0814${\pm}$0.1117),그리고 $^{228}$Ac/$^{40}$K는 0.0373-0.178(0.0945${\pm}$0.0373)로 세 핵종의 SA 특성에서 예견할 수 있었던 것과 같이 $^{226}$Ra/$^{228}$Ac, $^{226}$Ra/$^{40}$K의 SAR 특성은 토양에 다라서 얼마간 보이는 반면 $^{228}$Ac/$^{40}$K는 별다른 특성을 보이지 않았다.

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        액체섬광계수기를 이용한 지하수의 $^{14}C$ 측정에서 휘발성유기화합물(VOC)에 대한 소광곡선

        이길용,조수영,윤윤열,고경석,김용제,Lee, Kil-Yong,Cho, Soo-Young,Yoon, Yoon-Yeol,Ko, Kyung-Seok,Kim, Yong-Je 한국지하수토양환경학회 2007 지하수토양환경 Vol.12 No.6

        액체섬광계수기(liquid scintillation counter: LSC)를 이용한 지하수 $^{14}C$의 측정에서 휘발성유기화합물(volatile organic compounds: VOC)에 따라 소광효과(quenching effect)를 정확하게 보정할 수 있는 최적 소광곡선(quenching curve)의 작성조건을 조사하였다. 우선, VOC에 따른 소광효과를 알기 위하여 benzene, toluene, ethylbenzene, o-(m-,p-)xylenes, trichloroethylene(TCE)과 tetrachloroethylene(PCE), carbon tetrachloride, chloroform과 같은 주요 지하수오염유기물에 의한 소광인자(spectral quench parameter of the external standard, SQP(E))를 측정하였다. 소광곡선은 $^{14}C$ 표준용액과 chloroform 소광시약을 이용하여 작성하였으며 $^{14}C$ 표준용액의 비방사능(specific activity, dpm/mL), LSC 측정시간, 소광시약 농도 등의 최적조건을 도출하였다. 소광효과는 분자 내에 염소원자를 포함하지 않는 BTEX(benzene, toluene, ethylbenzene, o-(m-,p-)xylenes) 보다 염소원자를 포함하는 TCE, PCE, carbon tetrachloride와 chloroform에서 매우 높게 나타났다. 실험에서는 여건상 $^{14}C$ 비방사능이 7,000 dpm/mL 정도의 표준용액을 사용하였는데 이 경우 LSC측정시간은 100분, 소광시약으로 chloroform을 사용할 경우 수 mL의 첨가량이 적당하였다. 이러한 조건으로 BTEX(benzene, toluene, ethylbenzene, m-xylene)에 대해 작성한 소광곡선의 상관계수(coefficient of correlation)는 0.99이상으로 통계학적으로 신뢰할 수 있는 값을 얻을 수 있었으며 이 소광곡선을 지하수와 수돗물의 $^{14}C$ 측정에 적용한 결과 표준용액의 비방사능 값과 잘 일치하여 연구결과의 유효성을 확인할 수 있었다. Optimal quenching curves have been studied for the accurate analysis of $^{14}C$ in groundwater polluted by reducing efficiency of volatile organic compounds (VOCs) in liquid scintillation counter (LSC). The quenching parameters (SQP(E)) were measured for ten VOCs such as benzene, toluene, ethylbenzene, o-(m-,p-)xylene, trichloroethylene (TCE), tetrachloroethylene(PCE), carbon tetrachloride and chloroform. The quenching curves were plotted using $^{14}C$ standard solution and chloroform as a quenching agent. Optimal plotting conditions were determined for standard solution, LSC measuring time and the concentration of chloroform. The quenching effects of chlorinated organic compounds such as TCE, PCE, carbon tetrachloride and chloroform were greater than those of BTEX (benzene, toluene, ethylbenzene and xylene). Optimum measuring time was 100 minutes far 7,000 dpm/mL standard solution. A few mL of chloroform should be added for good quenching curves. These quenching curves have good correlation coefficients (> 0.99) and the curves could be applied to accurate analysis of $^{14}C$ in groundwater and tap water.

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        고순도 실리카중 알파방출 불순물 분석을 위한 HTS-NAA/γ-spectrometry 연구

        이길용,윤윤열,조수영,양명권,심상권,김용제,정용삼,Lee, Kil Yong,Yoon, Yoon Yeol,Cho, Soo Young,Yang, Myung Kwon,Shim, Sang Kwon,Kim, Yongje,Chung, Yong Sam 한국분석과학회 2005 분석과학 Vol.18 No.1

        고정밀 전자소자의 오동작의 한 원인인 soft error는 원료물질에 함유된 U, Th과 같은 알파방출 불순물로 알려져 있으며 전자소자의 소형화, 고집적화에 따라서 이들 불순물의 규제함량은 기존의 분석법으로는 불가능할 정도로 낮아지고 있다. 연구의 목적은 다양한 전자소자의 밀봉소재로 사용되는 EMC (epoxy molding compound)의 주 원료인 고순도 실리카에 함유되어 있는 U, Th을 고감도 (ng/g이하)로 분석할 수 있는 방사화분석법과 감마선분광분석법의 개발이다. 지금까지 방사화분석법에 이용하던 PTS (pneumatic transfer system) 중성자 조사 설비로는 산업계에서 요구하는 분석 감도를 충족시킬 수 없기 때문에 의약용 혹은 산업용 RI 생산에 주로 사용되고 있는 HTS (Hydraulic transfer system) 중성자 조사 설비를 이용한 방사화분석 조건을 확립하였다. 또한, 공기중 라돈 ($^{222}Rn$)과 자핵종 (progenies)에 의한 불안정한 바탕방사능은 분석의 감도는 물론 정확도를 저하시키는 주 요인으로 작용하므로 질소가스 유입시스템을 제작하여 라돈에 의한 바탕방사능을 소멸 혹은 안정화시켰다. 그 결과 U과 Th의 분석한계를 각각 0.1 ng/g, 0.01 ng/g까지 낮출 수 있었다. It has been established that soft error of high precision electronic circuits can be induced by alpha particles emitted from the naturally occurring radioactive impurities such as U, and Th. As the electronic circuits have recently become lower dimension and higher density, these alpha-particle emitting radioactive impurities have to be strictly controlled. The aim of this study is to develop of NAA (Neutron Activation Analysis) and gamma-spectrometry to improve the analytical sensitivity and precision of U and Th. A new NAA method has been established using the HTS (Hydrulic transfer system) irradiation facility which has been used to produce radioisotopes for industries and medicines instead of the PTS (pneumatic transfer system) irradiation facility which has been used in general NAA. When the ultratrace impurities have to be analyzed by NAA, background gamma-ray spectra induced from $^{222}Rn$ and its progenies in air is serious problem. This unstable background has been eliminated or stabilized by the use of a nitrogen purging system. Ultra trace amounts of U (0.1 ng/g) and Th (0.01 ng/g) in high purity silica used for EMC could be analyzed by the use of HTS-NAA and low background gamma-spectrometry.

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        실리카광물의 산침출 정제와 불순물 분석법 연구

        이길용(Kil Yong Lee),윤윤열(Yoon Yeol Yoon),조수영(Soo Young Cho),채영배(Young-Bae Chae) 한국분석과학회 2007 분석과학 Vol.20 No.6

        2N급(99 %)의 실리카를 3N급(99.9 %)으로 향상시키기 위해서 널리 이용되고 있는 산 침출법(acid leaching)들의 정제효과와 실리카광물에 존재하는 불순물의 분석법에 대한 연구를 수행하였다. 산 침출법에 이용한 용액은 0.2M-oxalic acid (pH1.5, 2.5), conc-Aqua regia, 2.5 %-HCl/HF, 1 %-HNO₃/HF의 다섯 종류이었으며, 각 방법의 불순물 정제특성과 침출시간에 따른 침출효율을 조사하였다. 실리카광물과 침출용액중의 불순물 분석은 중성자방사화분석법(neutron activation analysis; NAA), 유도결합 플라즈마 원자방출 분석법(inductively coupled plasma atomic emission spectrometry; ICP-AES), 원자흡광 분광분석법(atomic absorption spectrometry; AAS), x-선 형광분석법(x-ray fluorescence; XRF), 그리고 습식분석법(wet analysis; WA)의 여섯 가지 방법을 이용하였으며, 불순물의 농도와 종류에 따른 분석법들의 장단점을 조사하였다. 실험에 사용한 실리카광물은 습식 비중선별 및 자력선별과 같은 물리적 정제를 거친 순도 99 %급의 실리카로서 100-150 ㎛ 범위의 입도분포를 가지는 분말들이었다. 실리카중 주요 불순물은 Al, Fe, Na, Ca 및 Ti 이었으며 수백에서 수천 ㎎/㎏의 농도로 존재하고 있었다. 산 침출방법과 불순물의 종류에 따른 정제효과를 비교한 결과 2.5 %-HCl/HF 침출방법이 가장 효과적이었으며 이 방법으로 99.1 % 실리카 분말을 99.8 %까지 순도를 향상시킬 수 있었다. 또한 실리카광물과 침출용액의 불순물의 종류와 함량에 따른 최적의 분석기술을 결정할 수 있었다. Purification of silica mineral has been investigated by acid leaching of pulverized silica. A series of studies has been carried out on the effect of leaching silica powder as a function of the leaching time at the constant temperature of 80℃ in oxalic acid, aqua regia, and two mixed acids of HF/HCl, HF/HNO₃. The impurities of silica and leachantes were measured by neutron activation analysis (NAA), inductively coupled plasma atomic emission spectrometry (ICP-AES), atomic absorption spectrometry, xray fluorescence (XRF) method and wet analysis (WA). Certain metals, such as sodium, calcium, iron, aluminium and titanium, have been found in concentrations of hundreds or even thousands of ㎎/㎏. Comparison of purification processes of silica and analytical methods of impurities in the silica was conducted in this study.

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        지질매체내에서의 $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb,\;^{60}Co$의 흡착특성비교: 지표지질내에서의 Am의 거동특성을 위한 최적 유사체로서의 Eu

        이승구,이길용,조수영,윤윤열,김용제,Lee, Seung-Gu,Lee, Kil-Yong,Cho, Soo-Young,Yoon, Yoon-Yeol,Kim, Yong-Je 대한자원환경지질학회 2007 자원환경지질 Vol.40 No.4

        희토류원소는 지각의 진화, 분화작용 등을 포함한 여러 가지 지질학적 역사를 이해하는 매우 유용한 도구로서 활용되어 왔다. 뿐만 아니라, 이 희토류원소는 방사성폐기물의 처분과 관련된 물-암석반응연구에 있어서 액티나이드 원소의 유사체로서 사용되어져 왔다. 본 논문에서는 희토류원소인 Eu와 액티나이드 원소인 Am의 유사한 물리적/화학적 특성을 토대로 지질매체의 종류에 관계없이 희토류원소와 액티나이드 원소의 거동이 매우 유사하다는 가설을 설정하고 이를 검증하기 위한 회분식(batch experiment) 실험을 수행하였다. 회분식 실험에는 4종류의 암석(화강암, 화강암질 편마암, 앰피볼라이트, 응회암)을 지질매체로 선택하였고, 고준위 방사성 핵종으로는 액티나이드계열인 $^{241}Am$, 희토류원소 계열인 $^{152}Eu,\;^{160}Tb$을 선택하였고, 중저준위 핵종으로는 $^{60}Co$를 사용하였다. 특히 $^{160}Tb$와 $^{60}Co$는 $^{241}Am-^{152}Eu$의 흡착능과 다른 방사성핵종의 흡착능을 비교하는데 사용되었다. 핵종과 혼합한 흡착실험용 용액의 pH는 5.5전후로 조절하였다. 실험결과, $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb$의 흡착 특성은 암상의 변화에 관계없이 매우 유사하게 나타났지만, $^{60}Co$는 다르게 나타났다. 이는 $^{60}Co$의 흡착특성은 암상의 종류에 따라 큰 차이가 있음을 지시해주는 것이다. 이와 같은 실험결과는 1) 희토류원소 중 Eu이 지표지질하에서의 Am의 거동을 추적하고 예측하기 위한 최적 유사체이고, 2) 비록 암석가루의 비표면적 혹은 양이온교환능과 같은 물리적/화학적 특성에 의한 영향을 배제할 수는 없지만, $SiO_2,\;TiO_2,\;P_2O_5$같은 화학조성 및 Eu의 이상과 같은 희토류원소의 분포도의 차이가 지표지질하에서의 방사성 핵종의 흡착거동에 중요한 역할을 하고 있음을 지시해주는 것이다. Rare earth elements(REEs) have been used as an useful tool in understanding the various geological processes such as evolution and differentiation in the crust. The REEs also have been used as an analog of actinides for radioactive wastes at the water-rock interactions. Using physicochemical properties of the REEs and actinides, we have shown that Eu is an optimum analogue for understanding the behavior of Am in subsurface environments. Factors affecting sorption behavior of radioactive nuclides in groundwater were investigated by batch experiments. Four nuclides such as $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb\;and\;^{60}Co$ were selected to test our hypothesis, and $^{160}Tb$ and $^{60}Co$ were specifically used to compare to the sorption behavior between $^{241}Am-^{152}Eu$ and other radioactive nuclides. Four different rock samples and one groundwater were used in the batch experiments where solution pH for all experiments was fixed at 5.5. Our results demonstrate that $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;and\;^{160}Tb$ show similar sorption behavior whereas $^{60}Co$ is different in sorption behavior at the mineral-water interface, suggesting that the sorption behavior of $^{60}Co$ is affected by different rock types. Our results also show that 1) Eu in REEs is optimum analogue of fate and transport of Am in subsurface environments, and 2) mineral compositions such as $SiO_2,\;TiO_2,\;P_2O_5$ and distribution of REEs such as Eu anomaly play key roles in affecting sorption behavior of radioactive nuclides even though physicochemical properties of geological materials such as specific surface area and cation exchange capacity can not be ruled out.

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        대전지역별 지하수중의 우라늄, 라돈 농도준위 분포조사 연구

        윤윤열,조수영,이길용,김용제,Yoon, Yoon-Yeol,Cho, Soo-Young,Lee, Kil-Yong,Kim, Yong-Je 대한방사선방어학회 2006 방사선방어학회지 Vol.31 No.1

        지역에 따른 지하수중의 라돈 과 우라늄의 농도차이를 알기 위하여 대전지역의 지하수를 분석하였다. 대전 5개 지역구에서 사용하고 있는 75개 지하수를 채취하여 라돈 및 우라늄 농도를 분석하였다. 또한 우기 전 후로 40 개시료를 채취하여 지표수 유입에 따른 변화를 알고자 하였다. 지역에 따른 라돈 및 우라늄의 평균농도는 유성구에서는 $270.9{\pm}152.3\;Bq/L,\;43.8{\pm}23.5\;{\mu}g/L$, 서구지역은 $112.9{\pm}65.8\;Bq/L,\;0.45{\pm}0.23\;{\mu}g/L$, 동구지역의 경우는 $41.3{\pm}24.0\;Bq/L,\;4.9{\pm}11.3\;{\mu}g/L$, 대덕구는 $131.8{\pm}99.5\;Bq/L,\;54.3{\pm}127.5\;{\mu}g/L$ 그리고 중구는 $44.0{\pm}43.0\;Bq/L,\;8.1{\pm}11.6\;{\mu}g/L$이었다. 또한 지표수의 영향을 관찰한 시료에서 우라늄 농도는 최소 0.5에서 최대 640 ${\mu}g/L$까지 나타나며 라돈의 경우 최소 0.4에서 최대 729 Bq/L 까지였으며 건기시 채취한 시료가 우기후 시료보다 높은 농도를 나타내었다. 건기시 라돈과 우라늄의 농도는 평균 $253{\pm}14\;Bq/L,\;63{\pm}12.2\;{\mu}g/L$ 이었으며, 우기후는 $195{\pm}11\;Bq/L,\;45.4{\pm}11.7\;{\mu}g/L$를 나타내었다. To know radon and uranium concentration variations in groundwater with regional difference, groundwaters were sampled at five different Daejeon area. Seventy-five samples were analyzed and forty samples were collected twice at drying and after raining season to know surface water effect. The average radon and uranium concentration of five areas are $270.9{\pm}152.3\;Bq/L,\;43.8{\pm}23.5\;{\mu}g/L$ at Yusung-gu, $112.9{\pm}65.8\;Bq/L,\;0.45{\pm}0.23\;{\mu}g/L$ at Seo-gu, $41.3{\pm}24.0\;Bq/L,\;4.9{\pm}11.3\;{\mu}g/L$ at Dong-gu, $131.8{\pm}99.5\;Bq/L,\;54.3{\pm}127.5\;{\mu}g/L$ at Daeduk-gu and $44.0{\pm}43.0\;Bq/L,\;8.1{\pm}11.6\;{\mu}g/L$ at Jung-gu. The mean concentrations of analyzed samples to know surface water effect were ranged from 0.5 to 640 ${\mu}g/L$ for uranium and from 0.4 to 729 Bq/L for radon. The average concentration of radon and uranium after raining season were lower than those of drying season. The mean contents of radon End Uranium at drying season were $253{\pm}14\;Bq/L,\;63{\pm}12.2\;{\mu}g/L$, and $195{\pm}11\;Bq/L,\;45.4{\pm}11.7\;{\mu}g/L$ after raining season.

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