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모세관 셀을 이용한 수용액 내 악티나이드 화학종의 고감도 검출
조혜륜,박경균,정의창,송규석 한국방사성폐기물학회 2009 방사성폐기물학회지 Vol.7 No.1
Absorption spectra for a quantitative analysis of actinide elements such as U(VI) and Pu(V) were measured by using a liquid waveguide capillary cell (LWCC) which has an optical path length of 1.0 meter. In order to investigate radioactive elements, a LWCC is installed in a glove box and is coupled to a spectrophotometer with optical fibers. Limits of detection (LOD) for the system were determined as 0.74 and 0.35 μM with molar absorption coefficients of 8.14 ± 0.07 (414 nm) and 17.00 0.16 (569 nm) M-1cm-1 for U(VI) and Pu(V) ions, respectively. The measured LOD values are about 30 times more sensitive when compared to those achievable by using a conventional quartz cell with an optical path length of 1.0 cm. As an application with an enhanced sensitivity, a quantitative analysis for micromolar concentrations of Pu(V) has been performed to decrease the uncertainty in the formation constant of the Pu(VI)-OH complex. 1.0 m 길이의 광 경로를 가진 액체 광도파 모세관 셀(LWCC, Liquid Waveguide Capillary Cell)을 이용하여 악티나이드 원소 중 몰흡광계수가 작은 우라늄 6가 (U(VI)) 및 플루토늄 5가 (Pu(V)) 이온의 흡수스펙트럼을 측정하고, 검출한계를 조사하였다. 방사성 동위원소인 플루토늄을 분석하기 위하여 LWCC를 글로브 박스 내부에 설치하였고, 광섬유를 이용하여 상용의 분광광도계에 연결하였다. 이 분광장치를 이용하여 측정한 U(VI), Pu(V)의 몰흡광계수는 각각 8.14±0.07 (414 nm), 17.00±0.16 (569 nm) M-1cm-1이고, 검출한계는 각각 0.74, 0.35 μM이다. 측정한 검출한계는 분광광도계에 일반적으로 장착할 수 있는 1.0 cm 광 경로의 석영 셀을 이용하는 경우와 비교하여 30 배 이상 개선된 값이다. 이 분광장치를 Pu(VI)의 가수분해 반응 측정에 적용하여 Pu(VI)의 환원에 의해 생성되는 미량의 Pu(V)을 검출할 수 있었고, 미량으로 존재하는 Pu(V) 화학종이 Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수를 측정할 때 오차의 원인으로 작용할 수 있음을 확인하였다
레이저유도파열검출 기술을 이용한 우라늄(VI) 가수분해물의 용해도 측정
조혜륜,박경균,정의창,지광용,Cho, Hye-Ryun,Park, Kyoung-Kyun,Jung, Euo-Chang,Jee, Kwang-Yong 한국방사성폐기물학회 2007 방사성폐기물학회지 Vol.5 No.3
레이저유도파열검출 기술을 이용하여 우라늄(VI) 가수분해물의 용해도를 측정하였다. 측정 용액의 우라늄 농도 범위는 $2{\times}10^{-4}{\sim}4{\times}10^{-6}\;M$, pH 범위는 $3.8{\times}7.0$, 그리고 이온 강도는 0.1 M $NaClO_4$이며, 온도는 $25.0{\pm}0.1^{\circ}C$로 유지하였다. 문헌에 제시된 가수분해 상수와 specific ion interaction theory(SIT)를 이용하여 이온 강도 I=0 일 때의 용해도 곱 (solubility product) 상수 ${\log}K^{\circ}_{sp}=-22.85{\pm}0.23$를 구하였다. 동일한 시료에 대해 흡수 및 형광 스펙트럼을 측정하여 가수분해 화학종의 존재를 확인하였다. $2{\times}10^{-4}\;M$ 우라늄 농도에서 용액 중에 존재하는 주요 가수분해 화학종은 $(UO_2)_2(OH)_2^{2+}$와 $(UO_2)_3(OH)_5^+$임을 보였다.
모세관 셀을 이용한 수용액 내 악티나이드 화학종의 고감도 검출
조혜륜,박경균,정의창,송규석,Cho, Hye-Ryun,Park, Kyuong-Kyun,Jung, Euo-Chang,Song, Kyu-Seok 한국방사성폐기물학회 2009 방사성폐기물학회지 Vol.7 No.2
Absorption spectra for a quantitative analysis of actinide elements such as U(VI) and Pu(V) were measured by using a liquid waveguide capillary cell (LWCC) which has an optical path length of 1.0 meter. In order to investigate radioactive elements, a LWCC is installed in a glove box and is coupled to a spectrophotometer with optical fibers. Limits of detection (LOD) for the system were determined as 0.74 and 0.35 M with molar absorption coefficients of 8.14${\pm}$0.07 (414 nm) and 17.00${\pm}$0.16 (569 nm) $M^{-1}cm^{-1}$ for U(VI) and Pu(V) ions, respectively. The measured LOD values are about 30 times more sensitive when compared to those achievable by using a conventional quartz cell with an optical path length of 1.0 cm. As an application with an enhanced sensitivity, a quantitative analysis for micromolar concentrations of Pu(V) has been performed to decrease the uncertainty in the formation constant of the Pu(VI)-OH complex.
조혜륜(Hye-Ryun Cho),김희경(Hee-Kyung Kim),차완식(Wansik Cha),김태형(Tae-Hyeong Kim),김주은(Jueun Kim),엄우용(Wooyong Um) 대한지질학회 2021 대한지질학회 학술대회 Vol.2021 No.10
고준위 방사성폐기물 심층처분 종합성능평가를 위하여 심층처분환경에서 방사성 핵종의 지화학반응 특성자료가 필요하다. 이중 처분환경 지하수 내 방사성 핵종의 용해도 자료는 방사성 핵종의 이동 및 지연 특성을 예측하고, 모델링을 통한 처분안전성을 평가하는 데 필요한 기본 자료이다. 처분환경에서의 방사성 핵종 용해 특성은 기 보고된 화학반응 열역학 자료를 이용한 모델링을 통해 예측이 가능하다. 다만, 일부 반응에 대한 열역학 자료의 부족으로 특정 환경에서 예측된 용해도의 불확도가 다소 큰 편이라 할 수 있다. 또한, 처분안전성평가에 대한 신뢰도 제고를 위하여 처분장 환경이 반영된 실측자료가 요구되고 있는 실정이다. 이 연구는 사용후핵연료에 포함된 다양한 방사성 핵종 중에서 반감기가 길거나 용해도가 높다고 알려진 핵종을 중심으로 처분환경 지하수 내에서 용해도를 직접 측정하여 그 결과를 축적하고 체계적인 용해도 측정 절차를 확보하는 것을 목표로 한다. 처분환경 진화에 따른 다양한 지화학적 환경을 모사하기 위하여 산화/환원/염수/강염기/고온환경 등을 고려한 조건에서 주요 방사성 핵종에 대한 용해도 측정 및 절차서 확립을 계획하였다. 이 논문에서는 향후 진행되는 다년간의 연구과정에서 체계적이고 일관성 있는 용해도 측정 자료를 확보하기 위하여 필요한 기본 절차를 확보하는 과정과 산화환경 지하수 내 PuO₂ 용해도 측정 결과를 소개하고자 한다.
김희경,조혜륜 한국방사성폐기물학회 2022 방사성폐기물학회지 Vol.20 No.4
The solubility and species distribution of radionuclides in groundwater are essential data for the safety assessment of deep underground spent nuclear fuel (SNF) disposal systems. Americium is a major radionuclide responsible for the long-term radiotoxicity of SNF. In this study, the solubility of americium compounds was evaluated in synthetic groundwater (Syn- DB3), simulating groundwater from the DB3 site of the KAERI Underground Research Tunnel. Geochemical modeling was performed using the ThermoChimie_11a thermochemical database. Concentration of dissolved Am(III) in Syn-DB3 in the pH range of 6.4–10.5 was experimentally measured under over-saturation conditions by liquid scintillation counting over 70 d. The absorption spectra recorded for the same period suggest that Am(III) colloidal particles formed initially followed by rapid precipitation within 2 d. In the pH range of 7.5–10.5, the concentration of dissolved Am(III) converged to approximately 2×10−7 M over 70 d, which is comparable to that of the amorphous AmCO3OH(am) according to the modeling results. As the samples were aged for 70 d, a slow equilibrium process occurred between the solid and solution phases. There was no indication of transformation of the amorphous phase into the crystalline phase during the observation period.