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선택적 촉매 산화 반응에 의한 황화 수소의 제거 Ⅱ . TiO2 / SiO2 촉매 상에서 황화 수소의 선택적 산화 반응
천승우,박대원,우희철,홍성수,정종식 ( S . W . Chun,D . W . Park,H . C . Woo,S . S . Hong,J . S . Chung ) 한국공업화학회 1996 공업화학 Vol.7 No.4
본 연구는 H₂S를 TiO₂/SiO₂촉매상에서 산소와의 직접 산화 반응을 통해 원소 황의 형태로 제거하는 반응에 관한 것이다. 순수한 TiS₂Ti(SO₄)_2를 사용한 반응 실험과 순수한 TiO₂에 대한 주기적 온도 조작 실험 결과로부터 TiO₂는 황 회수 공정에서 사용되는 촉매의 비활성화의 주원인으로 알려진 sulfation이나 salfidation에 대해 매우 안정한 것으로 나타났다. TiO₂/SiO₂촉매에서 TiO₂의 담지량이 증가함에 따라 H₂S 전화율이 증가하였고, 원소 황의 선택도는 아주 소폭으로 감소하였다. 반응 실험결과 O₂/H₂S의 비가 증가할수록 원소 황의 선택도는 크게 감소하였다. 10 wt.% TiO₂/SiO₂ 촉매는 화학 양론비의 조성(H₂S=5 vol.% O₂=2.5 vol.%)의 반응물에 10 vol.%의 수증기를 첨가한 경우 활성과 선택도가 감소하였으나 여전히 80% 이상의 원소 황 수율을 유지하고 있었다. Selective catalytic oxidation of H₂S to elemental sulfur using TiO₂/SiO₂ catalysts was investigated in this study. The reaction test with pure TiS₂and Ti(SO₄)₂and cyclic temperature operation revealed that TiO₂had a good resistance to sulfation and sulfidation, which are known as the main cause of catalytic deactivation in sulfur recovery process. With the increase of TiO₂loading amount in Tio₂/SiO₂catalysts, the conversion of H₂S increased and the selectivity of elemental sulfur was very slightly decreased. As the ratio of O₂/H₂S increased, the selectivity to elemental sulfur was drastically decreased. In the presence of 10 vol.% water vapor to a stoichiometric mixture of H₂S and O₂(H₂S =5 vol.% O=2.5 vol.%), both activity and selectivity of 10 wt.% TiO₂/SiO₂catalyst are decreased, but it still showed more than 80% of sulfur yield.
선택적 촉매 산화 반응에 의한 황화수소의 제거 1 . 촉매의 개발
천승우,박대원,우희철,홍성수,정종식 ( S . W . Chun,D . W . Park,H . C . Woo,S . S . Hong,J . S . Chung ) 한국공업화학회 1995 공업화학 Vol.6 No.5
본 연구는 H₂S를 산소와의 직접 산화 반응을 통해 원소 황의 형태로 제거하는 반응에서 고농도의 H₂S를 처리할 수 있는 촉매의 개발에 관한 것이다. 최적의 촉매를 개발하기 위해 각 담체와 금속 산화물에 대한 반응성 실험을 실시하였다. 실험 결과 담체로는 Al₂O₃, TiO₂, ZrO₂ 등이 금속 산화물로서는 Fe₂O₃, V₂O_5, SnO₂, Cr₂O₃ 등이 좋은 활성을 보였다. 반응물 중의 산소의 분압 영향과 반응물에 포함되어질 수 있는 물의 영향에 대해서 관찰한 결과 산소의 분압이 높을수록 전화율은 증가하나 황 선택도는 급격히 감소하는 경향을 보였고, 10vol.%의 물을 반응물에 첨가한 경우 전화율과 황 선택도가 동시에 감소하는 경향을 보였다. In this study, development of catalysts far the direct oxidation of hydrogen sulfide to elemental sulfur, specially for the treatment of high concentrantion of H₂S, was investigated. To find out optimum catalysts, a screenig test for various supports and metal oxides was carried out. Among the supports tested, Al₂O₃, TiO₂ and ZrO₂ showed good catalytic activity. Fe₂O₃, V₂O_5, SnO₂ and Cr₂O₃ have been considered to be active metal oxides. The study on the effects of oxygen partial pressure revealed that the conversion of H₂S increased with increasing the ratio of O₂/H₂S, but the selectivity to sulfur was drasctically decreased. Bath of the conversion of H₂S and the selectivity to sulfur were decreased when 10 vol.% of water was added to the mixture of H₂S and oxygen.