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헤테로폴리산 촉매에 의한 가솔린 옥탄가 향상제인 ETBE합성
오영열 ( Young-yeul Oh ),김재승 ( Jae-seung Kim ),박남국 ( Nam-cook Park ) 한국공업화학회 1992 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.1992 No.0
Ethyl tert-Butyl Ether(ETBE)는 현재 선진국에서 가솔린 옥탄가 향상제로 사용되고 있는 MTBE보다 비점이 높고 증발잠열이 낮아 저온에서 엔진의 점화가 용이하고 엔진의 Vapor lock을 줄여주는 장점이 있어 MTBE를 대체할 가솔린 혼합제로 평가되고 있다. MTBE합성촉매는 강산성 이온교환수지 촉매가 사용되고 있으나 이온교환수지 촉매는 열에 대한 안정성이 낮고 액상-불균일 반응일 경우 10-20atm의 고압이 필요하므로 상압기상공정에 이용할 수 있는 고체산 촉매에 관한 연구가 검토되고 있다. 헤테로폴리 화합물은 실리카-알루미나나 제올라이트보다 더 강한 산성도를 갖고 있으며 반공물질이 촉매내부까지 흡수 되는 의액상의 성질이 있어 카르보니움이온이 중간생성물로 Riedeal-Eley반공기구에 의하여 생성이 가능한 ETBE합성반응에 유효한 촉매로 기대되고 있다. 본 연구에서는 H<sub>4</sub>SiW<sub>12</sub>O<sub>40</sub> 헤테로폴리산의 양이온을 Ag+,Cu<sup>2+</sup>,Ni<sup>2+</sup> 및 Fe<sup>3+</sup>의 금속이온으로 치환하여 수소환원에 의한 ETBE합성반응의 활성을 측정하고 이들 활성을 암모니아와 피리딘의 승온탈착법(TPD)에 의한 산성질 및 승온한원법(TPR)에 의한 환원용이성과 비교하여 촉매의 활성점에 관하여 논의하였다.
고체산 촉매에 의한 가솔린 옥탄가 향상제인 ETBE ( Ethyl tert - Butyl Ether ) 합성
박남국,김재승,서성규,오영열 ( Nam Cook Park,Jae Seung Kim,Seong Gyu Seo,Young Yeul Oh ) 한국공업화학회 1993 공업화학 Vol.4 No.1
TBA(tert-butyl alcohol)와 ethanol로부터 고체산 촉매상에서 가솔린 옥탄가 향상제인 ETBE(ethyl tert-butyl ether)의 기상 합성반응에 관하여 연구하였다. 헤테로폴리산 촉매가 제올라이트계 촉매보다 활성이 우수하였으며, H_4Siw_(12)O_(40)촉매는 현재 공업적으로 이용되고 있는 Amberlyst-15 수지촉매의 대체가능성을 보였다. 또한 전이금속 양이온으로 교환된 헤테로폴리산 촉매는 수소환원에 의한 새로운 산점의 생성 및 증가에 따라 촉매활성이 크게 증가되었다. 이러한 수소환원 효과는 촉매의 환원특성과 관계되며, 환원 용이성은 Ag^+>Cu^(2+)>Fe^(2+)의 순서였다. Vapor-phase ETBE(ethyl tart-butyl ether) synthesis from TBA(tert-butyl alcohol) and ethanol was carried out over solid acid catalysts such as heteropoly acids and proton type zeolites. Heteropoly acids were more active than proton type zeolites and H_4SiW_(12)O_(40) catalyst showed about the same activity as Amberlyst-15 ion exchange resin catalyst used as an industrial catalyst in ETBE synthesis. The catalytic activity of transition metal exchanged heteropoly acids was greatly enhanced, because new acid site was generated with hydrogen reduction. This effect of hydrogen reduction was related to the reduction characteristics of catalysts and the order of reducibility was Ag^+>Cu^(2+)>Fe^(2+).