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홍성안,남석우 ( Seong Ahn Hong,Suk Woo Nam ) 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.4
The molten carbonate fuel cell(MCFC) has been under intensive development for the last decade as a second generation fuel cell. The advantages of the MCFC over the phophoric acid fuel cell are higher efficiency, its ability to accept CO and H₂ as a fuel, lower material costs, and high operating temperature making internal reforming possible. These features, along with low atmospheric emissions, will open up a significant market as an attractive means of developing highly efficient power plant. This article reviews a status of the MCFC research and development, a principle of the MCFC, and cell and stack technology including the status of electrodes, matrices and electrolytes. Several technical difficulties which must be resolved to be commercialized are mainly focused.
윤성필,한종희,남석우,임태훈,홍성안,현상훈,유영성,Yoon Sung Pil,Han Jonghee,Nam Suk Woo,Lim Tae-Hoon,Hong Seong-Ahn,Hyun Sang-Hoon,Yoo Young-Sung 한국전기화학회 2001 한국전기화학회지 Vol.4 No.2
기체/전해질/LSM $(La_{0.85}Sr_{0.15}MnO_3)$ 공기극이 만나는 삼상계면 (triple phase boundary) 주위에 YSZ ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) 코팅막 (coating film) 을 형성하여 추가로 삼상계면을 크게 늘린 새로운 전극 미세구조를 갖는 복합 공기극 (composite cathode) 을 개발하였다. 이 복합 공기극을 전해질 두께가 약 $30{\mu}m$인 연료극 (anode)v 지지체 위에 형성하여 $700\~800{\circ}C$의 온도에서 전류전압 특성 및 교류 임피던스 분석을 실시하였다. $800^{\circ}$, 공기 및 수소 조건에서 교류 임피던스 분석 결과 1000Hz주파수 영역을 대변하는 저항성분 R1은 연료극 분극 저항에 해당하였고 100Hz주파수 영역의 저항성분 R2는 공기극 분극 저항 성분, 그리고 10Hz이하 영역의 저항성분 R3는 전극을 통한 기체확산 저항성분으로 특히, 작동 조건인 공기 및 수소 분위기에서는 연료극 쪽 반응기체에 의한 기체확산 저항 성분임을 알 수 있었다. 전지성능 측정 결과 이 복합 공기극을 장착한 전지는 $800^{\circ}C$, 공기 및 산소 조건에서 각각 $0.55W/cm^2$ $1W/cm^2$의 높은 전지성능을 나타내었다. 전류전압 곡선은 기울기가 다른 두 구간으로 구분되었으며, 낮은 전류밀도 하에서 보이는 급격한 전압감소 구간은 공기극 분극저항이 주된 성능 저하의 원인인 반면, 높은 전류밀도 하에서 나타나는 완만한 전압 감소 구간은 전해질에 관련된 분극저항이 주된 성능 저하의 원인이었다. YSZ ($8mol\%$ yttria-stabilized zirconia)-modified LSM $(La_{0.85}Sr_{0.15}MnO_3)$ composite cathodes were fabricated by formation of YSZ film on triple phase boundary (TPB) of LSM/YSZ/gas. The YSZ coating film greatly enlarged electrochemical reaction sites from the increase of additional TPB. The composite cathode was formed on thin YSZ electrolyte (about 30 Um thickness) supported on an anode and then I-V characterization and AC impedance analyses were performed at temperature between $700^{\circ}C\;and\;800^{\circ}C$. As results of the impedance analysis on the cell at $800^{\circ}C$ with humidified hydrogen as the fuel and air as the oxidant, R1 around the frequency of 1000 Hz represents the anode Polarization. R2 around the frequency of 100Hz indicates the cathode polarization, and R3 below the frequency of 10 Hz is the resistance of gas phase diffusion through the anode. The cell with the composite cathode produced power density of $0.55\;W/cm^2\;and\;1W/cm^2$ at air and oxygen atmosphere, respectively. The I-V curve could be divided into two parts showing distinctive behavior. At low current density region (part I) the performance decreased steeply and at high current density region (part II) the performance decreased gradually. At the part I the performance decrease was especially resulted from the large cathode polarization, while at the part H the performance decrease related to the electrolyte polarization.
기준 전극을 이용한 용융탄산염 연료전지의 분극 특성 해석
한종희,이갑수,정창열,윤성필,남석우,임태훈,홍성안,Han Jonghee,Lee Kab Soo,Chung Chang-Yeol,Yoon Sung-Pil,Nam Suk-Woo,Lim Tae-Hoon,Hong Seong-Ahn 한국전기화학회 2001 한국전기화학회지 Vol.4 No.3
용융탄산염 연료전지의 장기 운전시 각 전극별 분극의 변화를 Au, $CO_2/O_2$ 기준전극이 부착된 단위전지를 이용하여 성공적으로 해석하였다. 서로 다른 구성요소로 조합된 네 가지 단위 전지를 운전하며 각 전극의 분극을 해석한 결과, 이미 알려진 바와 같이 공기극의 분극 크기가 연료극의 경우보다 큰 것을 실험적으로 측정할 수 있었다. 고온 부식 방지를 위해 cell frame의 wet seal부분에 Al코팅을 한 전지는 6,000시간까지 성능을 유지하여 부식이 전지 성능 저하에 큰 역할을 하고 있음을 알 수 있었다. 한편, $LiCoO_2$가 코팅된 안정화 공기극은 일반적으로 사용되는 NiO 공기극보다 lithiation에 필요한 시간이 길어 운전 초기에 공기극 분극이 크고 성능이 낮았으나 지속적인 운전으로 공기극이 충분히 lithiation되면서 공기극의 분극이 작아지고 성능도 점차 증가하였다. $Li_2CO_3/Na_2CO_3$ 전해질을 사용한 전지는 운전 중 성능이 하락과 상승을 반복하는 진동현상을 보였는데 이는 연료극보다는 공기극의 영향으로 해석되었다. 대부분의 단위전지들이 급격한 성능 하락을 보였을 경우의 공기극 분극은 급격히 증가하였으며 이로써 용융탄산염 연료전지의 수명 향상을 위해서는 공기극의 개선이 필수적이라는 것을 알 수 있었다. A long-term variation of electrode polarization in the MCFC has been analyzed successfully using a single cell with a Au, $CO_2/O_2$ reference electrode Four different cells with different components were operated and their electrode polarizations were analyzed. As published in the literatures, the cathode polarization was larger than that of the anode. The more stable operation of a single cell with the Al-coated cell frame up to 6,000hrs indicates that the corrosion at the cell frame, particularly wet seal area, plays an important role to determine the lifetime of a MCFC. At the initial stage of the cell operation, the voltage of the cell using a cathode stabilized by the $LiCoO_2$ coating was relatively low due to the high cathode polarization. As the cell was operated and the stabilized cathode was lithiated sufficiently, the cathode polarization decreased and the cell voltage was recovered. It was observed that the voltage of the cell using the $Li_2CO_3/Na_2CO_3$ electrolyte fluctuated with operation time and the cathode polarization fluctuated along with the cell voltage quite similarly. Although the mechanisms of the voltage fluctuation were not clear yet, the results imply that the voltage fluctuation was related with a reaction in the cathode side. After testing every single cell, the cathode polarization increased with the steep decrease in the cell voltage. Thus, the cathode should be improved in order to develop more durable MCFC.