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Dual Photocatalytic Pathways of Trichloroacetate Degradation on TiO<sub>2</sub>
김순현,최원용 한국공업화학회 2002 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2002 No.0
소독부산물인 Haloacetic acids 중 하나로서 수계에 배출되었을 때 염색체의 변이를 일으킬 수 있는 유해한 물질인 Trichloroacetate (TCA)를 TiO<sub>2</sub> 광촉매로 분해시켰다. 일반적으로 TiO<sub>2</sub> 광촉매에서의 산화력이 대부분 OH 라디칼에 의존하는 반면 TCA는 perchlorinated 유기화합물로서 OH 라디칼이 아닌 다른 메커니즘에 의해서 제거된다. 이러한 TCA의 분해는 TiO<sub>2</sub>에 Platinum을 deposition 시킴에 따라 제거효율이 상승하고, Anatase와 Rutile 구조에 따라서도 영향을 받았으며 정전기적 인력이 강하게 작용하는 acidic pH 에서 훨씬 더 빠른 효과를 나타내었다. 또한 용존 산소에 의한 영향은 실험조건에 따라서 상반된 결과를 보였는데 이는 TCA의 분해 메커니즘이 크게 Oxidative Pathway와 Reductive Pathway의 두 가지로 나타나기 때문이다. Oxidative pathway에서 산소는 반응 중에 반응물로 작용하여 반응속도를 향상시키게 되고, reductive pathway에서 산소는 TiO<sub>2</sub>의 Conduction band 전자가 TCA와 직접 반응하는데 방해작용을 하여 반응 속도를 저하시킨다. 주로 Platinum이 deposition된 조건에서는 Reductive pathway가 TCA의 분해에 영향을 미치게 되고, Electron donor가 풍부한 조건에서는 Oxidative pathway가 주로 영향을 미치게 된다.
광촉매 상에서의 Tetramethylammonium 이온의 분해 메카니즘 연구
김순현,최원용 한국공업화학회 2001 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2001 No.-
Tetramethylammonium hydroxide (TMAH)를 TiO<sub>2</sub> 광촉매를 이용하여 분해시켰다. TMAH는 반도체 생산공정 중 현상액으로 쓰이고 있으며 독성이 있고 질소를 함유하고 있어 수계에 배출되었을 때 부영 양화를 비롯한 여러 문제를 일으키는 난분해성 물질이다. TMAH가 자외선 조사 하의 TiO<sub>2</sub> 표면에서 분해되면서 methyl group이 하나씩 차례로 떨어진 형태인 trimethylammonium, dimethylammonium, monomethyl ammonium, ammonium 이온이 형성되는 demethylation 반응이 주로 일어나는 것을 중간생성물 분석을 통해 확인하였다. 그리고 이러한 분해메커니즘은 pH에 따라 크게 달라지는데, 낮은 pH에서는 OH 라디칼이 주로 methyl group에 있는 C-H 결합 만을 공격하는데 반하여 높은 pH에서는 중간생성물의 질소에 있는 비공유 전자쌍을 공격하기도 한다. 그에 따라 낮은 pH에서는 ammonium 이온이 주요 생성물인 반면, 높은 pH에서는 Nitrite과 Nitrate이 주요 생성물이 된다. 또한, 전 pH영역에 걸쳐서 양전하를 띠고 있는 TMAH의 분해에서 t-butylalmhol가 낮은 pH에서는 강한 방해작용을 하고 높은 pH에서는 약한 방해작용을 하는 것을 확인하였는데 이는 TiO<sub>2</sub> 표면에서 생기는 OH 라디칼이 표면에서 뿐만 아니라 용액상까지 어느 정도 확산하여 용액 상에 있는 물질을 분해시킬 수 있다는 것을 말해준다.