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Dibenzo-16-crown-5 Lariat Ether와 금속이온과의 착물형성에 관한 연구
조문환,이상철,조재훈,김응태,이창환,최영섭,이종찬,Cho, Moon Hwan,Lee, Sang Chul,Cho, Jae Hoon,Kim, Eung Tae,Rhee, Chang Hwan,Choi, Young Sup,Lee, Jong Chan 대한화학회 1998 대한화학회지 Vol.42 No.4
용액열량계를 이용하여, 25$^{\circ}C$ 메탄올 용액에서 dibenzo-16-crown-5(DB16C5)의 유도체들과 금속이온과의 착물형성에 관한 열역학적인 파라미터인 log K, ${\Delta}H$, $T{\Delta}S$를 결정하고, dibenzo-16-crown-5의 유도체들을 운반체로 사용하여 벌크액체막과(bulk liquid membrane, BLM) 지지액체막(supported liquid membrane, SLM) 실험을 통하여 금속이온의 이동현상을 관찰하였다. BLM과 SLM에서 운반체로 DB16C5유도체를 사용했을 때 $Ag^+$ 이온이 많이 이동되었고 다른 금속이온들은 약간 이동된 것으로 관찰되었다. 액체막을 통한 그속이온의 이동에서 중요한 파라미터로 작용하는 인자는 리간드의 구조, 곁가지의 길이, 주개원자의 수와 종류, 안정도상수, 리간드의 농도 등을 들 수 있다. The thermodynamic parameters for the interaction of metal ions with dibenzo-16-crown-5 and its derivatives have been determined by solution calorimetry in methanol at 25$^{\circ}C$. Thermodynamic properties of log K, ${\Delta}H$, and $T{\Delta}S$ have been determined for the complexation of metal cations by dibenzo-16-crown-5 and its derivatives. Dibenzo-16-crown-5 and its derivatives have been studied as metal cations carrier in bulk liquid membrane (BLM) and supported liquid membrane (SLM) system. $Ag^+$ has been much more transported using dibenzo-16-crown-5 derivatives as carriers and several other metal cations have been small transported using carrier in BLM and SLM system. Ligand structure, the length of side arm, donor atom, stability constant, and carrier concentration are also important parameters in the transport of cations.
거대고리리간드를 운반체로 이용한 Emulsion 액체막에서 금속이온의 이동
조문환,김진호,김희락,전혜숙,이인종,Moon Hwan Cho,Jin Ho Kim,Hee Rack Kim,Hea Suk Chung,Ihn Chong Lee 대한화학회 1992 대한화학회지 Vol.36 No.6
이 연구에서는 중성거대고리리간드를 운반체로 이용한 Emulsion 액체막에서 금속이온의 이동현상에 관하여 다루었다. Emulsion 막은 (1) 0.001M $M(NO_3)_2$ (M = $Mn^{2+}$, $Co^{2+}$, $Ni^{2+}$, $Cu^{2+}$, $Zn^{2+}$, $Sr^{2+}$, $Cd^{2+}$, $Pb^{2+}$)으로 된 수용액의 source phase와 (2)0.02M 거대고리리간드와 계면활성제인 span 80을 포함하는 toluene 막과 (3) $Na_2S_2O_3$ 또는 $NaNO_3$을 포함하는 receiving phase로 되어 있으며 시간에 따라 source phase로부터 금속이온들의 이동량을 연구하였다. 이성분계의 금속이온의 이동속도를 관찰하였다. 혼합용액에서의 $Cd^{2+}$이 다른 이온보다 높은 이동율을 나타내었다. The preferential transport phenomena of neutral cation-anion moieties in neutral macrocycle-facilitated emulsion liquid membrane were described in this study. Emulsion membrane systems consisting of (1) aqueous source phase containing 0.001M $M(NO_3)_2$ (M = $Mn^{2+}$, $Co^{2+}$, $Ni^{2+}$, $Cu^{2+}$, $Zn^{2+}$, $Sr^{2+}$, $Cd^{2+}$, $Pb^{2+}$) (2) a toluene membrane containing 0.02M ligand (DB$N_3O_2$, DB18C6) and the surfactant span 80 (sorbitan mono oleate) (3% v/v) and (3) aqueous receiving phase containing $Na_2S_2O_3$ or $NaNO_3$ were studied with respect to the disappearence of metal ions from the source phase as a function of time. Cation transport rates for various two component equimolar mixture of metal ions were determinded. $Cd^{2+}$ was transported higher rates than the other $M^{2+}$ in the mixture solution.
거대고리 리간드와 금속이온과의 착물에 관한 반응속도론적 연구
조문환,김진호,박휴범,김시중,Moon-Hwan Cho,Jin-Ho Kim,Hyu-Bum Park,Si-Joon Kim 대한화학회 1989 대한화학회지 Vol.33 No.4
새로운 거대고리 리간드 1,15,18-triaza-3,4 : 12,13-dibenzo-5,8,11-trioxa-cycloeicosane(NdienOdien$H_4$=$N_3O_3$)를 합성하여 $25^{\circ}C$ 95% 메탄올 용액에서 전위차계를 이용하여 양성자 첨가반응의 평형상수를 구한 결과 log $K_1$ ; log $K_2$ ; log $K_3$는 9.1; 8.1; 3.6이었다. 또한 위의 리간드와 이미 합성된 리간드 1,12,15-triaza-3,4;9,10-dibenzo-5,8-dioxa-cycloheptadecane(NdienOen$H_4$=$N_3O_2$)를 각각 Ni(II), Cu(II)의 금속이온과의 착물을 합성하여 수용액에서 산을 가해 착물의 산해리반응 속도 상수를 여러온도에서 분광광도법으로 측정하였다. 또한 활성화에너지($E_a$)와 활성화파라메타 ${\Delta}H^{\neq}$, ${\Delta}S^{\neq}$를 구하였다. 그리고 이들의 자료로부터 이 반응계의 타당한 해리메카니즘을 제안하였다. A new macrocyclic ligand 1,15,18-triaza-3,4;12,13-dibenzo-5,8,11-cycloeicosane (NdienOdien$H_4$ = $N_3O_3$) has been synthesized and identified by element analysis, NMR and IR spectrophotometry. Stepwise protonation constants of ligand are determined by potentiometry in 95% methanol solution(I = 0.1 mol $dm^{-3}$, $Me_4$NCl). log $K_1$;log $K_2$;log $K_3$ = 9.1;8.1;3.6.The kinetics of the acid-promoted dissociation reactions of complex cations of nickel(II) and copper(III) with NdienOdien and NdienOen macrocyclic ligands having, respectively, 17 and 20 ring members, have been studied spectrophotometrically in HCl$O_4$ NaCl$O_4$ aqueous solutions. From the temperature effect on kinetic constant ($k_{obs}$), the parameters of activation(${\Delta}H^{\neq}$, ${\Delta}S^{\neq}$) of dissociation reaction for $ML^{2+}$ with $H^+$ ion have been determined. We have proposed the possible mechanism of the reaction from the data obtained.
Al($H_2O$)$_6^{3+}$ 이온과 물 용매 분자 사이에서의 수소 이온 교환의 반응속도론적 연구 (Ⅰ)
조문환,김진호,윤창주,Moon-Hwan Cho,Jin-Ho Kim,Chang-Ju Yoon 대한화학회 1988 대한화학회지 Vol.32 No.5
알루미늄이온을 함유하는 용액에서 물 분자의 $^1$H-nmr 선나비를 온도와 $H^+$ 농도의 함수로 측정하였다. [$H^+$]=0.06 이상에서 선 나비를 짝을 지지 않는 두-자리 교환 모형으로 분석하였다. 이 분석으로 부터 육수화알루미늄 이온과 용매 물 분자 사이의 양성자 교환속도를 수소 이온 농도의 함수로 얻었다. 이들 반응속도론적 데이타들은 다음과 같은 선형 속도법칙으로 설명하였다. 즉 1/${\tau}$ = $k_1$/12 + $k_2$[$H^+$]/6. 또한 다음과 같은 양성자 교환 파라미터를 얻었다. $k_1^{298}$ = $38.5s^{-1}$ ;${\{Delta}H_1^{\neq}$ = $42.9kJ mole^{-1}$ ;${\{Delta}S_1^{\neq}$ = -48.6J $mole^{-1}K^{-1}$$k_2^{298}$ = $172s^{-1}mole^{-1}$ ; ${\{Delta}H_2^{\neq}$ = $27.8kJ mole^{-1}$ ; ${\{Delta}S_2^{\neq}$ = $-90.3J mole^{-1}K^{-1}$ 이들 활성화 파라미터들은 육수화알루미늄 이온의 산 가수분해와 알루미늄과 수소이온의 수화구들 사이의 양성자 교환이 회합 교환, Ia, 메카니즘의 전이상태를 통해 진행됨을 알려주고 있다. The $^1H-nmr$ lineshapes of $H_2O$ in the solution containing $Al^{3+}$ ion have been measured as a function of temperature and $H^+$-ion concentration. Above [$H^+$] = 0.06, the lineshape were analyzed by the uncoupled two-site exchange model. From the proton exchange rate between hexaaquaaluminium ion and bulk water as a function of H-ion concentration. These kinetic data could be fitted to a following linear rate law; that is; 1/${\tau}$ = k$_1$/12 + $k_2$[$H^+$]/6. The following proton exchange parameters were obtained; $k_1^{298}$ = 38.5s$^{-1}$ ${\{Delta}H_1^{\neq}$ = $42.9kJ mole^{-1}$ ${\{Delta}S_1^{\neq}$ = -48.6J $mole^{-1}K^{-1}$ $k_2^{298}$ = $172s^{-1}mole^{-1}$ ${\{Delta}H_2^{\neq}$ = 27.8kJ $mole^{-1}$ ${\{Delta}S_2^{\neq}$ = -90.3J $mole^{-1}K^{-1}$ These activation parameters are indicating an associative interchange, Ia, mechanism for the acid-hydrolysis of hexaaquaaluminium ion and the proton exchange between the hydration spheres of $Al^{3+}$ and $H^+$.
물-다이옥산 혼합용매에서 $N_2O_2$계 거대고리 리간드와 전이금속이온과의 착물형성에 관한 연구
조문환,이상철,김시중,Moon-Hwan Cho,Sang-Chul Lee,Si-Joong Kim 대한화학회 1987 대한화학회지 Vol.31 No.6
3,4 : 9,10-dibenzo-1,12-diaza-5,8-dioxacyclotetradecane $(NenOenH_4)$과 전이금속이온$(Cu^{2+},\;Ni^{2+},\;Co^{2+},\;Zn^{2+},\;Mn^{2+})$과의 착물의 안정도상수를 50%다이옥산-수용액에서 이온강도를 0.1로 하고, 전위차법적정으로 측정한 결과, 전이금속이온과 리간드가 만드는 착물의 안정도상수의 순서는 Williams-Irving서열과 일치한다. The protonation constants of 3,4 : 9,10-dibenzo-1,12-diaza-5,8-dioxacyclotetradecane $(NenOenH_4)$ and stability constants of its transition metal complexes have been determined by the potentiometric titration in 1 : 1 dioxane-water mixture with 0.1 ionic strength at $25^{\circ}C.$ For a given anion system, the stabilitv constants of the complexes are in the order of $Mn^{2+}<\;Co^{2+}\;< Ni^{2+}\;<\;Cu^{2+}\;>\;Zn^{2+}$, which accords with the Williams-Irving series.