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뷰테인 건식 개질 반응을 위한 Ni/γ-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매를 이용한 촉매 공정과 촉매+플라즈마 공정 비교
조진오,좌은진,목영선,Jo, Jin-Oh,Jwa, Eunjin,Mok, Young-Sun 한국가스학회 2018 한국가스학회지 Vol.22 No.1
기존 건식 개질 반응에 사용되는 니켈 기반 촉매 공정은 활성화 온도가 높고, 촉매 표면의 활성점에 탄소 침착 및 금속 소결 현상 등의 문제점이 있다. 이에 본 연구에서는 촉매공정에 DBD 플라즈마 공정이 결합된 촉매+플라즈마 공정을 이용하여 뷰테인 건식 개질 반응 특성을 조사하고 기존 촉매 공정과 비교 분석하였다. 촉매의 특성을 파악하기 위해 비표면적 분석기, XRD, SEM 및 TEM 등을 사용하여 물리 화학적 특성을 조사 하였다. $580^{\circ}C$에서 $10%Ni/{\gamma}-Al_2O_3$촉매를 사용한 경우 촉매+플라즈마 공정의 경우 촉매 단독 공정에 비해 이산화탄소와 뷰테인 전환율이 각각 27%, 39%향상되었다. 촉매+플라즈마 공정의 경우 플라즈마에 의해 생성된 다양한 활성종의 영향으로 이산화탄소와 뷰테인 전환율 및 생성되는 수소 농도가 증가하였으며, 뷰테인 건식 개질 반응 과정에서 플라즈마에 의해 니켈 촉매의 크기가 감소하고 분산도가 증가하여 반응 효율이 향상되는 것으로 판단되었다. Conventional nickel-based catalyst processes used for dry reforming reactions have high activation temperatures and problems such as carbon deposition and metal sintering on the active sites of the catalyst surface. In this study, the characteristics of butane dry reforming reaction were investigated by using DBD plasma combined with catalytic process and compared with existing catalyst alone process. The physical and chemical properties of the catalysts were investigated using a surface area & pore size analyzer, XRD, SEM and TEM. Using $10%Ni/{\gamma}-Al_2O_3$ at $580^{\circ}C$, in the case of the catalyst+plasma process, the conversion of carbon dioxide and butane were improved by about 30% than catalyst alone process. When the catalyst+plasma process, the conversion of carbon dioxide and butane and the hydrogen production concentration are enhanced by the influence of various active species generated by the plasma. In addition, it was found that the particle size of the catalyst is decreased by the plasma in the reaction process, and the degree of dispersion of the catalyst is increased to improve the efficiency.
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조진오,이상백,장동룡,박종호,목영선 한국청정기술학회 2014 청정기술 Vol.20 No.4
금속산화물이 담지된 허니컴 형상의 플라즈마-촉매 반응기를 이용하여 아이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA) 저감 및부산물 생성 거동에 대해 조사하였다. 허니컴 형상의 다공질 세라믹 지지체(주성분: α-Al2O3)에 금속산화물로 산화철(Fe2O3)또는 산화구리(CuO)를 담지시킨 후, 이 촉매가 동축 원통형 전극구조 내부에 위치하도록 플라즈마-촉매 반응기를 구성하였다. 플라즈마 반응에 의한 IPA 분해속도가 매우 빨랐기 때문에 IPA 분해효율 자체는 금속산화물 담지 여부 및 금속산화물 종류에 관계없이 유사한 것으로 나타났으나, 부산물 생성거동은 촉매종류에 따라 큰 차이를 보여주었다. 아세톤, 폼알데하이드,아세트알데하이드, 메테인, 일산화탄소 등의 유해 부산물 농도는 Fe2O3/α-Al2O3 < CuO/α-Al2O3 < α-Al2O3 순으로 높게 나타났다. 유량 1 L min-1, IPA 초기농도 5,000 ppm(산소: 10%), 방전전력 47 W의 조건에서 얻어진 CO2 선택도는 α-Al2O3,CuO/α-Al2O3, Fe2O3/α-Al2O3에 대해 각각 40, 80, 95%로서 Fe2O3/α-Al2O3가 플라즈마-촉매를 이용한 IPA의 산화에 가장 효과적인 것으로 나타났다. 플라즈마를 단독으로 사용하여 휘발성유기화합물을 분해할 경우 타르형태의 생성물이 반응기에퇴적되는 문제점이 있으나, 플라즈마-촉매 공정에서는 이러한 현상이 관찰되지 않았으며 촉매의 활성이 그대로 유지되었다. This work investigated the plasma-catalytic decomposition of isopropyl alcohol (IPA) and the behavior of thebyproduct compounds over monolith-supported metal oxide catalysts. Iron oxide (Fe2O3) or copper oxide (CuO) was loaded on amonolithic porous α-Al2O3 support, which was placed inside the coaxial electrodes of plasma reactor. The IPA decompositionefficiency itself hardly depended on the presence and type of metal oxides because the rate of plasma-induced decomposition wasso fast, but the behavior of byproduct formation was largely affected by them. The concentrations of the unwanted byproducts,including acetone, formaldehyde, acetaldehyde, methane, carbon monoxide, etc., were in order of Fe2O3/α-Al2O3 < CuO/α-Al2O3< α-Al2O3 from low to high. Under the condition (flow rate: 1 L min-1; IPA concentration: 5,000 ppm; O2 content: 10%; dischargepower: 47 W), the selectivity towards CO2 was about 40, 80 and 95% for α-Al2O3, CuO/α-Al2O3 and Fe2O3/α-Al2O3, respectively,indicating that Fe2O3/α-Al2O3 is the most effective for plasma-catalytic oxidation of IPA. Unlike plasma-alone processes in whichtar-like products formed from volatile organic compounds are deposited, the present plasma-catalyst hybrid system did not exhibitsuch a phenomenon, thus retaining the original catalytic activity.
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유전체 장벽 방전 플라즈마를 이용한 조류 독성물질 분해 연구
조진오,목영선,현영진,임태헌 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
지구 온난화로 인한 수온 상승 및 부영양화에 따라 상수원에 조류가 대량 증식하는 발생하고 있다. 특히 남조류는 냄새물질 뿐만아니라 산소고갈, 독성물질 생성등의 문제점을 발생시킨다. 남조류에 의한 독소로는 간독성을 일으키는 Microcystins과신경독소인 Anatoxin-a가 대표적이다. Microcystins은 Cyclicpeptides로서, 간에 해를 주고 장기적으로 노출되면 간암을 일으킬 수 있다. 신경독소인 Anatoxin-a는 신경전달물질인 acetylcholine을 모방하여 저해하는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 유전체 장벽 방전 플라즈마 기술을 적용하여 담수 중 조류종의 반응 특성을 조사하고 이들이 생성하고 있는 독성물질에 대한 분해반응의 효율 및 특성을 조사하여 안전하게 분해할 수 있는 기술을 연구개발함으로서 담수조류, 특히 남조류로 인하여 발생하는 환경오염문제에 대응하고자 하였다.
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저온플라즈마/촉매 시스템에서 촉매 종류에 따른 일산화탄소와 휘발성유기화합물의 분해 특성 연구
조진오,목영선 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.1
급격한 도시화와 산업화에 따라 수질 및 대기오염 등 환경오염이 날로 심각해 지고 있다. 특히 화석연료의 사용량이 급증하면서 휘발성 유기화합물 및 NOx, SOx 등 각종 오염물의 배출량이 증가하고 있다. 이러한 대기오염물질의 배출량을 줄이기 위해 세계 각국에서는 환경오염원의 배출규제를 강화하고 있다. 또한 대기오염 물질의 처리를 위해 여과/흡착, 열산화 공정, 광촉매 및 촉매 공정, 저온 플라즈마 등 다양한 방법이 연구되어지고 있다. 본 연구에서는 저온플라즈마와 촉매를 결합한 시스템을 이용하여 대기중의 휘발성유기화합물과 일산화탄소를 동시에 제거하고자 한다. 일산화탄소는 플라즈마에 의해 산화가 쉽게 발생하지 않아 일반적으로 일산화탄소 분해촉매로 사용되는 팔라듐과 루세늄을 사용하였다.
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플라즈마/촉매 공정에서 Pd촉매를 이용한 휘발성 유기화합물 분해 연구
조진오,목영선,임태헌 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
휘발성 유기화합물은 대기오염을 일으키는 주요인자 중 하나로써 미국 환경 보호국에 따르면 약 70%의 휘발성 유기화합물이 독성이 의심된다고 하였다. 기존 다양한 방법의 휘발성 유기화합물 제거 방법이 있으나 저농도의 휘발성 유기화합물을 처리하는데 어려움이 있다. 따라서 본 연구에서는 저온 플라즈마/촉매 공정을 이용하여 휘발성 유기화합물을 분해하고자 한다. 하지만 저온 플라즈마/촉매 공정에서 많이 사용되는 은, 망간 등의 촉매를 사용할 경우 일산화탄소가 발생하는 경향이있어 본 연구에서는 촉매로 일산화탄소 분해촉매인 팔라듐을 선정하여 실험을 수행하였다. 그리고 휘발성 유기화합물의 분해특성을 파악하기 위해 방전전압, 습도,담지하는 팔라듐의 농도 등을 변화시켜 실험을 수행하였다.
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유전체 장벽 방전 플라즈마/촉매 반응기를 이용한 대기오염 물질 제어 연구
조진오,목영선,이상백,임태헌 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
유전체 장벽 방전은 저온 플라즈마 기술의 종류 중 하나로써 2개의 전극사이에 유전체 물질이 위치하게 하여 플라즈마를 발생시키는 방법이다. 저온 플라즈마 기술은 전기 방전에 의해 쉽게 발생시킬 수 있다. 플라즈마를 이용한 대기오염 물질의 분해 반응은 플라즈마에 의해 생성된 전자와의 직접 충돌에 의해 일어날 수도 있으나, 주로 플라즈마에 의해 발생되는 전자와 유입되는 기체의 반응에 의해 생성되는 자유라디칼 및 오존, 이온, 여기원자 등과의 반응에 의해 제거된다. 본 연구에서는 플라즈마/촉매 공정을 이용하여 대기오염물질인 일산화탄소와 휘발성 유기화합물질의 분해 특성을 파악하였다. 실험결과 휘발성 유기화합물의 분해효율은 온도보다는 방전전력에 의존하는 경향이 크게 나타났으며, 일산화탄소는 반대로 온도에 영향을 크게 받았다.
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조진오,목영선,현영진 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.1
휘발성유기화합물(VOCs)은 대기오염의 주요 원인 물질 중 하나로 직접 독성을 나타내거나, 2차 오염을 유발하여 직,간접적으로 인체에 영향을 미친다. 이에 따라 선진국에선는 새로운 환경규제 및 정책을 만들고 있다. 이에 따라 본 연구는 촉매-플라즈마 공정을 이용하여 VOCs의 분해 연구를 수행하였다. 일반적으로 플라즈마를 이용하여 VOCs를 분해할 경우 일산화탄소, 오존 등의 부산물이 생성되는데 촉매를 적용시켜 부산물의 농도을 감소시켰다. 또한 VOCs의 농도변화 및 산소농도, 촉매의 변화에 따른 VOCs의 분해특성을 파악하였다. 실험결과 VOCs의 분해효율은 플라즈마 단독공정과 플라즈마/촉매 공정의 큰 차이가 없었으나, 생성되는 부산물은 큰 차이를 나타내었다.
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플라즈마/촉매 공정을 이용한 일산화탄소 제거 특성 연구
조진오,목영선,현영진,임태헌 한국공업화학회 2015 한국공업화학회 연구논문 초록집 Vol.2015 No.0
일산화탄소는 대기 중에 약 0.001%존재하며 유기물의 불완전 연소에 의해 생성되는 무색, 무취, 무자극 가스로 1776년 Lassonne가 charcoal와 zinc oxide의 혼합물 가열과정에서 발견하였다. 일산화탄소는 납, 먼지, 오존, 황산화물 등과 함께 대기환경기준물질로 지정되었다. 일반적으로 많은 대기오염 배출원에서 일산화탄소가 배출된다. 본 연구에서는 플라즈마/촉매 공정에서 다양한 촉매를 이용하여 일산화탄소 분해연구를 수행하였다. 일산화탄소의 분해특성을 파악하기 위해 온도, 방전전력, 습도 등을 변화시켜 실험을 진행하였으며, 실험결과 일산화탄소의 분해효율은 촉매의 종류에 따라 큰 차이를 보였으며, 플라즈마/촉매 공정에서 방전 전력보다는 온도에 영향을 많이 받는 것으로 확인되었다.
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