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메탄의 부분산화반응에 미치는 Base metal의 영향
오영삼,장보혁,백영순,이재의,목영일 한국에너지학회 1999 에너지공학 Vol.8 No.2
본 연구에서는 메탄의 부분산화반응에 미치는 base metal 의 영향을 살펴보기 위하여 6~l2wt%의 Mn, Cu, V, Co, Cr 그리고 Ba 등이 2 wt% Pt, 70 wt% Alumina, 28 wt% Ceria and Zirconia 와 함께 cordierite (2MgO.2Al$_2$O$_3$.5SiO$_2$)에 담지된 Pt-B/cordierite 촉매(B: base metal)를 사용하여 메탄의 부분산화반응 실험을 수행하였다. 메탄의 부분산화반응에 대한 활성은 Ba, Co그리고 Cr 담지 촉매는 Ni담지 촉매와 유사하게 Mn, Cu, V을 담지 했을 때 보다 우수한 것으로 나타났으나, 코크 생성에 대한 활성도 큰 것으로 나타났다. 또한 5wt% Ni/Al$_2$O$_3$촉매를 이용한 메탄의 부분산화반응 실험 후의 촉매에 대한 XRD 분석결과 Ni은 3가지 형태의 상으로 존재하는 것을 확인할 수 있었으며, 촉매층 전단에서는 주로 NiAl$_2$O$_4$와 NiO 형태로 존재하여 메탄의 산화반응이 일어나며, 그리고 촉매층 후단에서는 환원상태의 Ni로 존재는 것으로 보아 개질반응이 일어나는 것을 알 수 있었다. The performance of the Pt-B/cordierite catalysts (2 wt%) Pt, 70 wt% Alumina, 28 wt%) Ceria and Zirconia, B: base metal) loaded with 6∼12 wt% Mn, Cu, V, Co, Cr and Ba, respectively was studied for partial oxidation of methane reaction and compared with that of Ni loaded catalyst. As a results, it was found that Ba, Co, Cr as well as Ni loaded catalysts showed higher activity for methane partial oxidation of methane than the Mn, Cu and V loaded catalyst. But it was known that catalysts having good activity for methane showed the good activity for coke formation, too. A XRD analysis of the catalyst before and after the reaction using 5 wt% Ni/Al$_2$O$_3$) showed that there were three Ni phases. In these results, it was found that methane oxidation reaction occulted at the front of the catalyst bed consisted of NiAl$_2$O$_4$and NiO and reforming reaction occurred at the rear part of the catalyst bed consisted of reduced Ni.
정순용,임대재,장보혁,강원영 한국화학공학회 2007 화학공학의이론과응용 Vol.10 No.1
원유를 정제하여 생산되는 제품 중 나프타, 휘발유, 등유 및 경유와 같은 경질유 제품은 화학공업의 기초원료 및 수송원료로써 그 수요가 폭팔적으로 증가되고 있다. 특히 수송연료로 사용되는 휘발유, 디젤유의 경우 황 및 질소화합물이 존재하여 연소할 경우 NOx, SOx 같은 물질이 환경오염을 유발시킴으로써 HDN, HDS process을 거쳐서 제거하고 있다. 그러나, 디젤유의 경우 황 및 질소성분 이외에도 방향족화합물이 많이 존재하고 있다. 이 방향족 화합물은 수송연료로 연소시 많은 particulate 와 NOx를 유발시킴으로써 환경오염은 물론 디젤기관의 수명을 단축시키고 국민 건강에 영향을 미치고 있다. 최근들어 외국에서 디젤유의 방향족 함량을 규제함으로써 이를 제거하기 위한 새로운 공정 및 촉매 개발 연구를 활발히 진행하고 있다. 본세미나에서는 외국에서 진행되고 있는 탈방향족 공정 및 촉매의 발전 동향 및 국내기관에서의 연구동향을 중심으로 발표하고자 한다.
희토류 금속 원소의 첨가가 백금 : 로듐 삼원촉매의 내열성에 미치는 영향
김철호,이재의,오영삼,장보혁,김수단 한국화학공학회 2001 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.39 No.2
기본 삼원촉매인 PtRh/Al₂O₃에 세륨을 첨가하여 표준 삼원촉매인 RtRh-Ce/Al₂O₃를 만들고, 표준 삼원촉매인 PtRh-Ce/Al₂O₃알칼리 토금속/회토류 금속 원소를 각각 첨가하였을 때 이들 첨가 원소들이 촉매의 내열성에 미치는 영향에 대해 조사하였다. 이 시험을 위해 촉매 시료를 950℃에서 100 hr동안 열화시킨 후 자동차 모의가스 반응시험을 통해 Light-off온도 (T_(50%)와 CO, HC(탄화수소), NO_χ의 전환율 변화를 시험하였고, BET, SEM을 이용하여 특성변화를 관찰하였다. RtRh/Al₂O₃에 세륨을 첨가한 경우 고온에 노출되면 세륨이 귀금속과 소결되는 현상 및 알루미나와 화합물(CeAlO₃)을 형성함으로 인하여 회박 조건(λ=1.03)에서 CO와 HC의 활성과, 과농 조건(λ=0.97) 및 양론 조건(λ=1.00)에서 NO_χ의 활성이 심하게 감소되는 것으로 나타났다. RtRh-Ce/Al₂O₃에 알칼리 토금속(Mg, Ca, Sr, Ba)과 회토류 금속(La, Nd) 원소를 첨가하여 열화시킨 경우, 바륨의 열 안정성이 가장 우수하였으며 네오디뮴, 스트론튬, 란타늄의 순서로 내열효과가 있었다. 그러나 칼슘은 소결 방지에 거의 기여를 못하였고, 마그네슘은 열에 의한 귀금속 및 알루미나와의 소결이 가속되어 활성이 이들 원소의 첨가 전보다 오히려 저하되었다. The effect on the heat resistance of the catalysts has been studied upon the addition of cerium to basic three way catalyst(RtRh/Al₂O₃) and of alkaline earth/rare earth metal to the standard three way catalyst(RtRh-Ce/Al₂O₃). Light-off temperature and three way conversion rate were evaluated with the simulated automotive exhaust gas mixture of H₂, CO, C₃H_6, C₃H_8, NO, CO₂, O₂, H₂O an N₂ over fresh catalyst and over the aged one at 950 ℃ for 100 hours. The prepared catalysts were characterized utilizing BET and SEM. The addition of cerium to the RtRh/Al₂O₃catalyst severely reduced the oxidation of CO and hydrocarbon under the lean condition(λ=1.03) and the reduction of NO_χ under the rich(λ=0.97) or stoichiometric condition(λ=1.00) due to sintering of cerium with the precious metals and producing of CeAlO₃compound with alumina. When alkaline earth(Mg, Ca, Sr or Ba) or rare earth metal(La or Nd) was added to RtRh-Ce/Al₂O₃and aged, catalyst with barium showed the highest catalytic activity with the best thermal stability, and neodymium, strontium and lanthanum added catalysts had the higher activities in the order. However, calcium addition to the catalyst had little effect on the thermal stability, showing a little higher catalytic activity with the standard catalyst. Magnesium added catalyst was extremely deactivated compared to the standard catalyst due to the enhanced sintering with precious metal and alumina.