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- 저자 : 김상채 ( Sang-chai Kim ) (검색결과 38 건)
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NaCl / ZnO / α- Al2O3 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling 의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연 ( Sang Chai Kim,Ho Joon Seo,Chang Shin Sunwoo,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 650℃에서 750℃까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄 분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39㎉/㏖이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 O_2^(2-)나 O_2^-로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of 650℃∼750℃, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reaction of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39㎉/㏖. From the kinetic studies, the oxygen species responsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as O_2^(2-) or O_2^ on the surface.
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R22 ( 디플루오르모노클로로메탄 ) 열분해반응에 의한 테트라플루오르에틸렌의 합성
김상채,김철웅,문상진,소원욱,김수진,이정민 ( Sang Chai Kim,Chul Ung Kim,Sang Jin Moon,Won Wook So,Su Jin Kim,Jung Min Lee ) 한국공업화학회 1995 공업화학 Vol.6 No.6
Tetrafluoroethylene 제조를 위한 R22 열분해반응을 일반적인 상압유통식 반응기에서 반응온도(665∼770℃), 체류시간(0.05∼0.6초) 및 N₂/R22 몰비(3.0∼7.0)를 변수로 수행하였다. 반응온도와 체류시간이 증가함에 따라 R22 전화율은 증가하였으나 TFE 선택도는 감소하였다. 희석제의 사용은 반응성의 향상을 가져왔으며 R22와의 혼합정도는 생성물의 조성에 큰 영향을 미치는 것으로 나타났다. 속도론으로부터 R22 열분해반응의 주반응은 CF₂ 생성반응으로 추정되었고 속도식은 다음과 같은 1차식으로 나타낼 수 있었다. kr= -0.5·f_(R22)·X+(1+0.5·f_(R22))ln 1/(1-X) 이때 속도상수(k)의 활성화에너지는 45.19-49.86㎉/㏖ 범위로 계산되었다. Pyrolysis of R22 for tetrafluoroethylene was carried out using the conventional atmospheric flow reactor. The range of reaction temperature, residence time and N₂/R22 molar ratio were 665∼770℃, 0.05∼0.6 sec, and 3.0∼7.0, respectively. With increasing reaction temperature and residence time, R22 conversion increased, but selectivity of TFE decreased. The use of diluent(N₂) resulted in enhancing the reactivity, and the degree of mixing R22 with N₂ affected the composition of products clearly. The formation of CF₂ might be suggested as the key reaction for pyrolysis of R22 from kinetics experiment. The following first order equation fitted well with experimental results. kr=-0.5·f_(R22)·X+(1+0.5·f_(R22))ln 1/(1-X) The range of activation energy for the rate constant was obtained between 45.19㎉/㏖ and 49.86㎉/㏖.
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김상채,정찬홍,유의연 ( Sang Chai Kim,Chan Hong Jung,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1996 공업화학 Vol.7 No.2
Copper 담지량을 0∼50wt% 범위에서 달리한 Cu/SiO₂ 촉매를 kneading법으로 제조하였다. 이 촉매들을 400∼900℃에서 소성하였고 반응전에 수소분위기하에서 150∼300℃에서 환원하였다. 메탄올의 수증기 개질반응을 반응온도; 200∼400℃, 수증기/메탄올 몰비; 0.4∼1.6, 그리고 접촉시간(W/F); 3∼25g.-cat.hr./㏖ 범위에서 수행하였다. 촉매의 특성은 IR, BET와 XRD를 사용하여 조사하였다. 촉매의 precursor로 copper nitrate를 사용할때 촉매제조시의 pH가 촉매의 활성에 큰 영향을 미쳤으나 pH, 소성온도 및 환원온도는 생성물분포에 영향을 미치지 않았다. 최적담지량, 소성온도 및 환원온도는 각각 40wt%, 700℃ 그리고 300℃였다. 수소생성을 위한 최적반응온도는 275℃였고 수소의 양과 질을 저하하는 메탄의 생성은 이 온도까지 억제되었다. Cu/SiO₂ 촉매계에서 반응활성종은 Cu^ο-Cu₂O임을 추정할 수 있었다. Various Cu/SiO₂ catalysts with copper concentration ranging from 0 to 50wt% were prepared by kneading method far the steam reforming of methanol. These catalysts were calcined at temperatures in the range of 400∼900℃ and then reduced in a H₂ atmosphere in the range of 150∼300℃. Steam reforming of methanol was carried out at atmospheric pressure over a temperature range of 200∼400℃, steam/methanol molar ratio of 0.4∼1.6 and W/F of 3∼25g.-cat.hr./㏖. Characterization of the catalysts was studied using IR, BET and XRD. Using copper nitrate as a precursor for catalysts, pH in the preparation of catalysts had a great effect on the catalytic activity, but pH in the preparation of catalysts, calcination temperature, and reducing temperature in H₂ atmosphere had no effect on the product distribution. Optimum copper concentration, calcination temperature and reducing temperature were 40wt%, 700℃ and 300℃, respectively. Reaction temperature for maximum H₂ production was 275℃, and the formation of methane which lowered quantity and quality of H₂ would be inhibited below 275℃. Cu^ο-Cu₂O might be active species in Cu/SiO₂ catalyst.
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NaCl/ZnO/α-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연,Kim, Sang-Chai,Seo, Ho-Joon,Sunwoo, Chang-Shin,Yu, Eui-Yeon 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 $650^{\circ}C$에서 $750^{\circ}C$까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39kcal/mol이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 $O{_2}{^{2-}}$나 $O_2{^-}$로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of $650^{\circ}C{\sim}750^{\circ}C$, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reactin of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39 kcal/mol. From the kinetic studies, the oxygen species respolsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as $O{_2}{^{2-}}$ or $O_2{^-}$ on the surface.
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모놀리스형 은촉매상에서 에틸렌선택산화반응의 속도론적 고찰
박노범,김상채,선우창신,유의연 ( Rho Bum Park,Sang Chai Kim,Chang Sin Sunwoo,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1991 공업화학 Vol.2 No.2
고정층상압유통식 미분형반응기를 이용하여 모놀리스형 은촉매상에서 에틸렌의 선택산화반응 기구 및 속도식에 관하여 연구하였다. 반응온도 225 ℃ 에서 300 ℃까지와 전화율 1.2% 에서 7.5%까지 범위에서 에틸렌과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 산화에틸렌 및 이산화탄소의 생성반응속도를 측정하여, 에틸렌 선택산화반응기구를 검증하였다. 산화에틸렌과 이산화탄소의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따르며, 은촉매 표면의 활성점에 흡착된 산소원자와 흡착한 에틸렌이 반응하여 산화에틸렌과 이산화탄소가 생성되는 것으로 나타났고, 이들의 생성반응속도식은 각각 다음과 같이 나타낼 수 있었다. 수식 또한 각 온도에 따른 표면반응속도상수와 반응물들의 흡착평형상수를 결정하여 이로부터 표면반응 활성화 에너지를 구하였는 바, 산화에틸렌 생성반응의 활성화에너지는 12.25 Kcal/mol 이고 이산화탄소와 물이 생성되는 반응의 활성화에너지는 17.85kcal/mol이었다. The kinetics and the mechanism for the selective oxidation of ethylene on the supported monolithic silver catalyst were experimentally investigated in a fixed bed tubular reactor. The formation rates of ethylene oxide and carbon dioxide were measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressures of ethylene and oxygen at temperature range of 225-300 ℃, conversion with 1.2-7.5%, and then the mechanism of the selective oxidation of ethylene was verified. Their formation rates fitted with the Langmuir-Hinshelwood mechanism. The ethylene oxide and carbon dioxide are produced by reaction of adsorbed ethylene with monoatomic oxygen adsorbed on the active sites of Ag-surface, and their formation rate equations are expressed as: 수식 The activation energies of ethylene oxide and carbon dioxide formations can be estimated to be 12.25 and 17.85 Kcal/mol, respectively.
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