액체박리법을 통한 MoS2와 WS2 박막 형성 및 광발전소자로의 응용 = Formation of MoS2 and WS2 thin films by liquid exfoliation and their photovoltaic applications

국문 초록 (Abstract)

본 논문에서는 2차원 물질인 TMDCs (transition metal dichalcogenides)의 한 종류인 이황화 몰리브데늄 (molybdenum disulfide: MoS2)와 이황화 텅스텐 (tungsten disulfide: WS2)를 이용하여 얇은 박막을 만들고 이를 응용하여 광발전 소자를 제작하였다. MoS2와 WS2는 1 nm 이하의 얇은 두께 조건에서 기존의 Si보다 훨씬 높은 태양광 흡수율을 보이는 물질로, 광발전 소자로 만들기 위해서는 대면적 박막 형성법이 필요하다. 따라서 대면적 박막을 형성에 용이한 액체 박리법을 사용하였고, 박막의 두께를 원심분리 조건을 통해 조절했다. 그 결과 40~50 nm와 120~130 nm의 두께를 가지는 박막을 형성할 수 있었다.
MoS2 박막의 전기적 특성을 측정하기 위해 SiO2 기판 위에 Au/MoS2/Au 구조를 만들고 소자의 전류밀도 vs. 바이어스 전압을 분석한 결과, MoS2 박막이 4.67 cm2V-1s-1의 전자 이동도를 가진다는 것을 확인했다. 박막의 정확한 band structure를 결정하기 위해 자외선 전자 분광법(ultraviolet photoelectron spectroscopy: UPS)이 이용되었다. UPS 데이터를 바탕으로 좋은 정류 특성을 가지는 광발전 소자를 만들기 위해 Au/MoS2 or WS2/n-Si/In 의 구조를 구성했다. 광발전 소자의 경우 박막의 두께에 따른 특성까지 확인하였는데, 두꺼울 때 더 높은 성능을 보였다. MoS2와 WS2 박막이 각각 126 nm와 132 nm일 때 3.55와 2.98 %의 전력 변환 효율 (power conversion efficiency)을 보였다. 250-900 nm 파장 영역의 빛으로 외부 양자 효율 (external quantum efficiency: EQE)을 확인해보면 MoS2와 WS2 소자가 각각 최대 63.7, 58.5 %의 높은 EQE를 보였다. 본 연구의 액체 박리법을 통한 대면적 2차원 물질 형성법은 앞으로 다양한 2차원 물질기반 소자 개발에 새로운 길을 제시할 수 있을 것이다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In this study, we fabricate MoS2 (molybdenum disulfide) and WS2 (tungsten disulfide) films and their photovoltaic applications by liquid exfoliation method, which has large potential in low-cost, low-temperature, and large-area film fabrication. In the process of liquid exfoliation, the two-steps centrifuge method is employed to control the thickness of MoS2 and WS2 films. As a result, MoS2 and WS2 films with thickness of 40-50 nm and 120-130 nm are successfully manufactured.
To verify the electrical properties of MoS2, the metal/semiconductor/metal structure is constructed. For example, the carrier mobility of MoS2 is measured as 4.67 cm2V-1s-1. Ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS) is used to determine the exact band structure of MoS2 and WS2 films. Based on the analysis of UPS measurements, the photovoltaic device of Au/MoS2 or WS2/n-Si/In structure is constructed with high rectifying property. Various photovoltaic properties are measured with different MoS2 and WS2 film thickness. In the majority cases, 120-130 nm films show higher properties. Finally, photovoltaic devices with 126 nm of MoS2 and 132 nm of WS2 films show the maximum external quantum efficiency of 63.7 and 58.5 % in the 250-900 nm light wavelength range and the power conversion efficiency of 3.55 and 2.98 % under 100 mW/cm2 of solar light. We expect that the large-area MoS2 and WS2 films fabricated by liquid exfoliation method play a significant role in the future 2D applications.

목차 (Table of Contents)

• 목 차 ···· i
• 그림 목차 ····· iii
• 표 목차 ···· v
• 국문 요지 ···· 1
• 제 1 장 서 론 ···· 2
• 1.1 2차원 물질: 그래핀 ···· 2
• 1.2 2차원 물질: Transition Metal Dichalcogenides ····3
• 1.2.1 전자 구조 (band structure) ···· 6
• 1.2.2 박막 형성 기법 ···· 8
• 1.2.3 전기적 특성 ···· 13
• 제 2 장 TMDCs 박막 형성 및 분석 ···· 15
• 2.1 액체 박리법 ···· 15
• 2.1.1 용매 선택과 초음파 처리 ···· 17
• 2.1.2 용액의 원심분리법 ···· 21
• 2.1.3 저온 건조법을 통한 박막 형성 ···· 24
• 2.2 TMDCs 박막 분석 ···· 27
• 2.2.1 라만 분광법 ···· 27
• 2.2.2 투과 전자 현미경 ···· 30
• 2.2.3 X선 광전자 분광법 ···· 31
• 제 3 장 전기적 & 광발전 소자 ···· 34
• 3.1 MoS2 기반 쇼트키 접합 소자 ···· 34
• 3.2 광발전 소자의 band structure 구성 ···· 37
• 3.3 광발전 소자의 특성 ···· 39
• 3.3.1 외부 양자 효율 ···· 39
• 3.3.2 전류밀도 vs. 바이어스 전압 ···· 41
• 제 4 장 결 론 ···· 45
• 참고 문헌 ···· 46
• ABSTRACT ···· 50