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CNG 버스용 NGOC의 CH₄ 저감 성능 향상을 위한 연구
서충길(Choong-Kil Seo) 한국산학기술학회 2017 한국산학기술학회논문지 Vol.18 No.5
최근에 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구의 목적은 CNG 버스에서 배출되는 유독성 가스를 저감하는 NGOC의 CH₄ 저감능력 향상을 연구하는 것이다. 13종의 천연가스산화촉매(NGOC)를 제조하였고, 지지체(support)의 종류, 귀금속의 담지량 영향 및 계면활성제와 열화에 따른 유해가스 전환 성능을 파악하였다. 3번 NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-3CeO₂/(46TiO₂+23Al₂O₃+23Zeolite)에 담지된 지지체 Zeolite는 음이온 알칼리금속/토금속 성분으로 CO와 NO와의 산화반응성 및 귀금속 분산도를 향상시켜 CH₄ 저감능력을 향상시켰다. Pd는 CH₄에 대한 선택도가 큰 귀금속이며, 담지량이 증가할수록 반응사이트가 더 많아져 CH₄ 저감 능력이 향상되었다. Pt 11wt%가 담지된 9번 NGOC(11Pt-6Pd-3MgO/(40Zeolite+40Al₂O₃)의 경우, 과하게 담지된 Pt 담지량은 오히려 CO와 NO 전환율이 감소하였으며, 이는 Pt 분산도 저하 및 CO와 NO 산화반응에 선택적인 Zeolite 함량이 감소하였기 때문이다. 계면활성제가 첨가된 11번 NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-3CeO₂/(Z 20+Al80)(pH=8.5)가 촉매 입자의 분산이 잘되어있고, 응집(agglomeration)되지않아 CH₄ 저감 능력이 5-15% 향상되었다. Mild하게 48h 열적 열화된 13번 NGOC(2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/90Al₂O₃)(48h aging)는 12번 NGOC(Fresh)에 비해 CH₄ 저감 능력이 약 10% 이하로 상승하였다. Recently, in order to meet the stricter emission regulations, the proportion of after-treatments for vehicles and vessels has been increasing gradually. The objective of this study is to investigate the improvement of CH₄ reduction ability of natural gas oxidation catalyst (NGOC), which reduces toxic gases emitted from CNG buses. Thirteen NGOCs were prepared, and the conversion performance of noxious gases according to the type of supports, the loading amount of noble metal, and surfactant and aging were determined. Support Zeolite supported on No. 3 NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-3CeO₂/(46TiO₂+23Al₂O₃+23Zeolite) is an anionic alkali metal/earth metal component that improved the oxidation reactivity between CO and NO and noble metal dispersion, and thus enhanced the CH₄ reduction ability. As the loading amount of Pd, a noble metal with a high selectivity to CH₄, was increased, the number of reaction sites was increased and the ability to reduce CH₄ was improved. No. 11 NGOC(1Pt-1Pd-3MgO-3CeO₂/(Z20+Al80)(pH=8.5), to which nitrate surfactant had been added, exhibited well dispersed catalyst particles with no agglomeration and improved the CH₄ reduction ability by 5-15%. The NGOC(2Pt-2Pd-3Cr-3MgO/90Al₂O₃)(48h aging), which was mildly thermal aged for 48h, increased the CH₄ reduction ability to about 10% or less as compared with No. 12 NGOC(Fresh).
CH₄와 NOx 저감 성능에 관한 CeO₂ 첨가의 영향
서충길(Choong-Kil Seo) 한국산학기술학회 2017 한국산학기술학회논문지 Vol.18 No.9
환경오염과 인체의 유해성 및 지구온난화로 인하여 자동차의 파워트레인의 변화가 심화되고 있으며 전기자동차의 시장점유율이 상승하고 있다. 또한, 화석연료를 기반으로 하는 내연기관 자동차의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구의 목적은 CNG 버스에서 배출되는 유독성 가스를 저감하는 NGOC의 CH₄와 NOx 저감 능력 향상을 위하여 조촉매 CeO₂ 담지량에 영향을 파악하는 것이다. 3종의 천연가스산화촉매(NGOC)를 Fresh 조건과 700℃ 12hr 열적 열화 조건으로 촉매를 제조한 후 유해가스 저감 성능을 평가하였다. CeO₂는 일반적으로 산화·환원반응성이 좋아 촉매활성에 좋다고 알려져 왔으며, 안정적인 물질인 CH₄와 NOx 저감 능력에 미치는 영향을 연구하는 것은 의의가 있다. 6wt% CeO₂가 담지된 Fresh 1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-6CeO₂/(Al+Z) NGOC는 CH₄에 대한 선택도가 큰 Pd의 분산도가 제일 높았고 유해가스 저감 성능도 향상되었다. 700℃ 12hr 고온조건에서 내구성이 낮은 지지체 zeolite의 화합물 결정이 일부 파괴되면서 zeolite의 결정체인 Al₂O₃가 떨어져 나와 응집되었다. 6wt% CeO₂가 담지된 NGOC는 귀금속의 분산도 저하가 가장 작았고, CeO₂의 열적인 내구성으로 인하여 유해가스 저감 성능이 가장 높았다. Due to environmental pollution, hazards of the human body, and global warning, changes in the power train of automobiles are intensifying, and the market forelectronic vehicles is rising. Also, in order to meet the stricter emission regulations forautomobiles with internal combustion engines based on fossil fuel, the proportion of after-treatments for vehicles and vessels is increasing gradually. The objective of this study is to investigate the effectsfrom additive ceric oxide (CeO₂) loading amounts to improve the methane (CH₄) and nitric oxide (NOx) abatement ability of the natural gas oxidation catalysts(NGOC) reducing toxic gases emitted from compressed natural gas (CNG) buses. Three kinds of NGOC were prepared under the following conditions: fresh and 700℃ for 12hr thermal aging, and the reduction performance of toxic gases was evaluated. Fresh 1Pt-3Pd-1Rh-3MgO-6CeO₂/(Al+Z) NGOC containing 6wt% CeO₂ had the highest dispersivity of palladium (Pd) with high selectivity to CH₄ and improved harmful gas reduction performance. The NGOC with 6wt% CeO₂ loaded the least decreased in the dispersivity of the noble metal, and showed the highest reduction of harmful gases due to the thermal durability of CeO₂.