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황화 CoMo / γ- Al2O3 촉매상에서 수첨탈질반응과 수첨탈산소 반응에 상호작용
김학수,박해경,김경림 ( Hak Soo Kim,Hea Kyung Park,Kyung Lim Kim ) 한국공업화학회 1991 공업화학 Vol.2 No.2
황화 CoMo/γ-Al_2O_3 촉매를 사용하여 473-723 K의 온도와 10∼l5×10^5 Pa의 압력 그리고 접촉시간 0.0125-0.03 g-cat hr/ml-feed 범위에서 pyridine 의 수첨탈질반응과 m-cresol의 수첨탈산소 반응의 상호작용 및 그 속도론에 관하여 연구하였다. Pyridine의 수첨탈질반응과 m-cresol의 수첨탈산소반응은 서로 상호반응을 저지 억제하였으며, pyridine에 의한 m-cresol의 수첨탈산소반응의 억제효과는 m-cresol에 의한 pyridine의 수첨탈질반응의 억제효과보다 더 컸으나 반응성은 m-cresol이 더 높았다. Pyridine의 수첨탈질반응 속도식 및 m-cresol의 수첨탈산소반응 속도식을 LHHW 모델을 이용하여 구한 결과 γ_(HDN) =k_(HDN)·K_PC_P/(1+K_CC_C+K_PC_P) , γ_(HDO) =k_(HDO)·K_CC_C/(1+K_CC_C+K_PC_P) 였다. 각 온도에서 반응속도 상수 및 흡착평형상수를 구하여 Arrhenius plot과 Van`t Hoff plot을 행하여 구한 활성화 에너지값은 pyridine과 m-cresol이 각각 16.21Kcal/mole,13.83Kcayl/mole이었고, 흡착열은 각각 -6.458Kcal/mole, -5.045Kcal/mole이었다. Interactions between pyridine hydrodenitrogenation (HDN) and m-cresol hydrodeoxygenation (HDO), and the kinetic analysis were studied over sulfided CoMo/γ-Al_2O_3 catalyst at the range of temperatures between 473 K and 723 K, the total pressures between lO×10^5 Pa and 50×10^5 Pa, and the contact times between 0.0125 g-cat. hr/ml-feed and 0.03g-cat. hr/ml-feed. HDN of pyridine and HDO of m-cresol were inhibited by each other and the inhibition effect of HDO by pyridine is higher than that of HDN by m-cresol. But reactivity of m-cresol is higher than that of pyridine. The rate equations of pyridine and m-cresol were given to be γ_(HDN) =k_(HDN)·K_PC_P/(1+K_CC_C+K_PC_P) and γ_(HDO) =k_(HDO)·K_CC_C/(1+K_CC_C+K_PC_P) in terms of Langmuir-Hinshellwood-Hougen-Watson model. At each temperature, reaction rate constants and adsorption equilibrium constants were determined and the activation energies of pyridine HDN and m-cresol HDO are 16.21 and 13.83 ㎉/mol, respectively and the heat of adsorptions are -6.458 and -5.045 ㎉/mole, respectively.
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황화 Co - Mo/γ - Al2O3 촉매에 의한 Dibenzothiophene 의 수첨탈황반응에 관한 연구
김학수,김경림,신채호 한국화학공학회 1989 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.27 No.3
Cobalt의 함량을 변화시켜 가며 γ-alumina에 담지된 Co-Mo 촉매를 황처리하여 dibenzothiophene(DBT)의 수첨탈황반응을 고정층 흐름 반응기에서 행하였다. DBT는 n-heptane에 용해시켰다. 조작조건의 범위는 은도 533K, 553K,573K에서 압력을 20×10^5 Pa에서 60×10^5 Pa까지 변화시켰다. 이 범위안에서 생성물의 대부분은 biphenyl과 cyclohexylbenzene이고, bicyclohexyl과 tetrahydrodibenzothiophene은 미량 검출되었다. 553K, 40×10^5 Pa, W/F=1,457g catalyst hr/gmol DBT하의 조작조건하에서 촉매 활성은 Co/(Co+Mo) =0.2-0.3에서 가장 좋았다. 반응차수는 DBT의 농도에 대해 1차였고 활성화에너지는 23.4㎉/gmol이었으며 반응경로는 직렬반응(sequential reaction)이었다. A series of supported sulfided Co-Mo/γ-Al₂O₃ catalysts of different cobalt contents were tested in a fixed bed flow reactor for the hydrodesulfurization of dibenzothiophene(DBT) dissolved in n-heptane. Reaction temperatures were between 533 K ane 537 K, and total reaction pressures were from 20 to 60×10^5 Pa. Most of the products observed were biphenyl and cyclohexylbenzene, and only negligible amount of bicyclohexyl and tetrahydrodibenzothiophene were detected. The catalytic activities with different cobalt contents were shown to be maximum in the range of R=Co/(Co+ Mo)=0.2-0.3 under standard condition. The reaction was first order with respect to DBT concentration, and the average activation energy was 23.4 ㎉/gmole.
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