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Catalytic activity of copper-ceria catalysts supported on different zeolites for CO oxidation
Ying Yan,Dong Zhang,Huiping Zhang 한국화학공학회 2016 Korean Journal of Chemical Engineering Vol.33 No.6
Copper-ceria catalysts for CO oxidation supported on 4A, 5A, NaX and NaY zeolites were prepared by incipient wetness impregnation and excess-solution impregnation. Catalysts were characterized by SEM, EDX, XRD, N2 adsorption-desorption, H2-TPR and XPS. Results revealed that the catalysts were greatly affected by zeolites and preparation method. EDX results indicated the metal loading of 4A-ES (5.1 wt% Cu, 15.7 wt% Ce), 5A-ES (5.9 wt% Cu, 19.2% Ce), NaX-ES (11.7wt% Cu, 4.2 wt% Ce) and NaY-ES (11.0 wt% Cu, 7.9 wt% Ce) greatly varied. TPR results suggested that the peak at around 195 oC was presented in NaX-ES and 4A-IW, standing for dispersed copper species that is very active for CO oxidation. The catalytic activity of 4A-ES and NaX-ES was the best among catalysts made by excess-solution impregnation, demonstrated by the lowest T50 at 127 and 129 oC, respectively. The catalytic activity of catalysts made by incipient wetness impregnation was worse than that of catalysts made by excess-solution impregnation, examined by the T50 of 4A-IW and NaX-IW at 128 and 192 oC, respectively.
Xia Wang,Zongbao Li,Lichao Jia,Xiaobo Xing 한국물리학회 2018 THE JOURNAL OF THE KOREAN PHYSICAL SOCIETY Vol.72 No.10
A simple strategy to greatly increase the photocatalytic ability of nanocrystalline anatase has been put forward to fabricate efficient TiO2-based photocatalysts under visible irradiation. By surface modification with V ion, samples with different ratios were synthesized by using an incipient wetness impregnation method. The as-prepared specimens were characterized using X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and UV-vis diffuse reflectance spectroscopy. The photocatalytic activities were evaluated by using methylene blue degradations. Meanwhile, the optimized loading structure and electronic structures were calculated by using the density function theory (DFT). This work should provide a practical route to reasonably design and synthesize high-performance TiO2-based nanostructured photocatalysts.
S. Mahmoodi,M.R. Ehsani,S.M. Ghoreishi 한국공업화학회 2010 Journal of Industrial and Engineering Chemistry Vol.16 No.6
The M–Na–Mn/SiO2 nanocatalysts (M =W, Mo, Nb, V, Cr) were synthesized with the size of 12–92 nm by incipient wetness impregnation method to study the effect of different promoters on the catalytic performance in the oxidative coupling of methane. The results at 1 atm, 1048 K, 2500 ml h1 g1, and CH4/O2/N2 = 2/2/1 revealed that C2 selectivity was significantly increased (31.6%) in the order of W> Mo > Nb > Cr > V whereas moderate enhancement (12.6%) was observed in the CH4 conversion in the order of W> Cr > Nb > Mo > V. The results of the characterization techniques (Raman, FT-IR, BET,TGA/DTA and XRD) demonstrated that Mn2O3 and a-cristobalite were the predominant species and active sites in the nanocatalyst surface and Na2MoO4, Na2WO4 and Mn2O3 crystalline phases contributed to achieving high selectivity of C2 products. The redox mechanism involving two metal sites such as Mn3+/2+ and W6+/5+ or Mn3+/2+ and Mo6+/5+ was found to be the most compatible route with the OCM reaction path in which CH4 and O2 adsorption was the controlling step. 2010 The Korean Society of Industrial and Engineering Chemistry. Published by Elsevier B.V. All rights reserved.
WGS 반응용 Pt/Ce<sub>(1-x)</sub>Zr<sub>(x)</sub>O<sub>2</sub> 촉매에 Ni 첨가에 따른 영향
정대운(Jeong, Dae-Woon),김기선(Kim, Ki-Sun),엄익환(Eum, Ic-Hwan),이성훈(Lee, Sung-Hun),구기영(Koo, Kee-Young),윤왕래(Yoon, Wang-Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.11
최근 WGS반응용 Pt 촉매의 성능 향상을 위한 다양한 담체 및 조촉매(Promotor) 개발에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 선행 연구결과, 입방(Cubic)구조를 가지는 Ce_{0.8}Zr_{0.2}O₂ 담체는 정방 입계(Tetragonal)구조를 가지는 Ce_{0.2}Zr_{0.8}O₂ 담체 또는 혼합산화물(Mixed oxide)구조를 가지는 Ce_{0.5}Zr_{0.5}O₂ 담체 보다 높은 활성과 안전성을 가진다. 이것은 촉매의 성능 향상이 Ce-ZrO₂의 결정구조에 의존한다는 것을 나타낸다. 따라서 WGS 반응에서 Ce/Zr 비에 따라 변화된 담체 특성이 Pt 촉매의 활성에 영향이 있을 것으로 예상되며 실험결과 1% Pt/CeO₂ 촉매가 가장 높은 활성을 나타내었다. 따라서 Pt/Ce-ZrO₂ 촉매의 성능 향상을 위해 Ce-ZrO₂ 담체에 조촉매인 Ni을 첨가하여 촉매적 활성을 비교하여 보았다. 촉매는 2%의 Pt과 15%의 Ni로 고정하였고 Ce/Zr 비를 제조변수로 하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)을 사용하여 제조하였으며 500?C에서 6시간 소성하였다. Pt 촉매는 함침법 (Incipient wetness impregnation)으로 담지 시켰다. 2% Pt/Ce-ZrO₂ 촉매와 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매는 저온영역(200?{sim}320?C)에서 비슷한 CO 전환율을 나타내었으나 고온영역(360?C{sim}400?C)에서는 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매가 더 높은 CO의 전환율을 나타내었다. 이것은 Ni의 영향으로 고온에서 부반응인 메탄화 반응(Methanation reaction)이 생긴 것으로 판단되어 메탄(CH₄)의 선택도를 살펴본 결과 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매가 고온영역(360?{sim}400?C)에서 급격하게 증가하는 것으로 나타나 메탄화 반응이 일어난 사실을 증명한다.
김기선(Kim, Ki-Sun),정대운(Jeong, Dae-Woon),구기영(Koo, Kee Young),윤왕래(Yoon, Wang Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2011 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2011 No.05
본 연구에서는 일단 수성가스전이반응 (Single stage water gas shift reaction)을 위해 높은 활성을 가진 백금 담지 촉매를 함침법 (Incipient wetness impregnation method)으로 제조하여 높은 공간 속도 (Gas hourly space velocity) 45,515h^{-1}에서 담체에 따른 촉매 활성을 평가하였다. 담체는 CeO₂, ZrO₂, MgO, MgO-Al₂O₃ (MgO = 30 wt%) 그리고 Al₂O₃를 사용하였으며 백금의 담지량은 1 wt%로 고정하였다. BET, XRD, TPR, CO-chemisorption 분석을 통하여 담체의 구조적 특성이 촉매 활성에 미치는 영향에 대하여 조사하였다.
WGS 반응용 Pt/Ce<sub>(1-x)</sub>Zr<sub>(x)</sub>O<sub>2</sub> 촉매 최적화
정대운(Jeong, Dae-Woon),김기선(Kim, Ki-Sun),엄익환(Eum, Ic-Hwan),이성훈(Lee, Sung-Hun),구기영(Koo, Kee-Young),윤왕래(Yoon, Wang-Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.11
WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소(CO₂)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-ZrO₂ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 CeZrO₂에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 500?C에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 200?C{sim}400?C 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/h{cdot}g-cat 으로 혼합가스(H₂:60%, N₂:20%,CH₄:1%,CO:9%,CO₂:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.