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탄소 담지체의 결정성에 따른 고분자전해질형 연료전지의 내구성 평가 연구
오형석,함승주,이창하,김한성,Oh, Hyung-Suk,Sharma, Raj Kishore,Haam, Seung-Joo,Lee, Chang-Ha,Kim, Han-Sung 한국전기화학회 2009 한국전기화학회지 Vol.12 No.2
탄소 담지체의 결정도와 형태가 전기화학적 부식특성과 입자뭉침 현상에 미치는 영향을 평가하기 위해서on-line mass spectrometry와 cyclic voltammogram(CV)법을 사용하였다. 부식실험은 단위 전지형태에서1.4 V의 정전압 조건으로 30분간 시행되었으며 이 때 발생한 $CO_2$ 의 양을 on-line mass spectrometry로 측정하였다. 실험 결과 결정성이 높은 carbon nanofiber (CNF)를 사용한 Pt/CNF 촉매가 결정도가 낮은 담지체를 사용한 상용 Pt/C 촉매보다 $CO_2$ 발생량이 적어 전기화학적 부식에 대한 저항성이 큰 것으로 나타났다. 부식실험 전후의 임피던스와 CV측정에서도 탄소 부식의 영향이 적은 Pt/CNF에서 그 변화가 크지 않은 것으로 관찰되었다. 이러한 결과는 탄소 부식이 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC)의 내구성을 결정하는 중요한 요소임을 보여준다. 하지만 탄소 부식이 영향을 미치지 않는 조건에서 실시한 반복 CV 실험 결과 촉매 입자 이동에 의한 뭉침현상은 Pt/CNF에서 더 큰 것으로 나타났다. The influence of graphitization of carbon support on the electrochemical corrosion of carbon and sintering of Pt particles are investigated by measuring $CO_2$ emission at a constant potential of 1.4 V for 30 min using on-line mass spectrometry and cyclic voltammogram. In comparison to commercial Pt/C (from Johnson Matthey), highly graphitized carbon nanofiber (CNF) supported Pt catalyst exhibits lower performance degradation and $CO_2$ emission. As the more carbon corrosion occurred, the more prominent changes were detected in electrochemical characteristics of fuel cell. This indicates that the carbon corrosion affects significantly the fuel cell durability. From the observed results, CNF is considered to be more corrosion resistant material as a catalyst support. However, CNF shows higher aggregation of Pt particles under repeated cyclic voltammetry between 0 and 0.8 V where the carbon corrosion is not initiated.
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Anuj Kumar,Dipak Kumar Das,Raj Kishore Sharma,Manickam Selvaraj,Mohammed A. Assiri,Saira Ajmal,Guoxin Zhang,Ram K. Gupta,Ghulam Yasin 한국공업화학회 2023 Journal of Industrial and Engineering Chemistry Vol.123 No.-
Although the N4-macrocyclic ligands have been used to develop single-atom catalysts (SACs), their utilizationfor the construction of dual-atom catalysts (DACs) for electrocatalytic oxygen reduction reaction(ORR) is poorly investigated. Herein, a binuclear phthalocyanine (bN-Pc) was explored as a theoreticalmodel for the construction of FeFe-bN-Pc, CoCo-bN-Pc, and FeCo-bN-Pc dual-atom-site configurationsand their ORR activity along with mechanisms were investigated systematically in alkaline media, usingdensity functional theory (DFT) calculations. The results indicated that the dual-atom-bN-Pc models, havingclose proximity between adjacent metals, invited individual O-atom of O2 for coordination on bothsites, forming a cis-bridged-O2 adduct. The Gibbs free energy studies showed that the decompositionof O2 on dual-atom sites was the rate-determining step, and the Fe-Co-bN-Pc had a lower energy barrier(0.591 eV) for this step as compared to Fe-Fe-bN-Pc (0.641 eV) and Co-Co-bN-Pc (0.692 eV), which justifiesits stronger ORR performance. The synergistic effect of Fe-Co collaboration, the close proximity ofFe-Co, and the significant e- donation from the 3d-orbital of active sites into the *orbital of O2 can beattributed to this decrease in limiting the potential for the rate-determining step on Fe-Co-bN-Pc. Forfuture ORR electrocatalysts, this work offers a scientific and engineering perspective on the constructionof dual-atom active sites employing molecular moieties.
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