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Na<sup>+</sup>/MgO 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling 반응의 속도론적 해석
서호준,선우창신,유의연,Seo, Ho-Joon,Sunwoo, Chang-Shin,Yu, Eui-Yeon 한국공업화학회 1994 공업화학 Vol.5 No.4
The oxidative coupling of methane was studied kinetically using $Na^+(50wt%)/MgO$ catalyst at 710, 730, 750, 770 and $790^{\circ}C$ in a fixed bed flow reactor at the atmospheric pressure under differential conversion conditions. Through curve fitting, it was found that the Langmuir-Hinshelwood type mechanism was fitted to this reaction rather than Rideal-Redox type or Eley-Rideal type mechanism. Therefore, it was proposed that the $O_2{^-}$ or $O_2{^{2-}}$ species on the surface was related to the production of $CH_3{\cdot}$. The estimated activation energy of $CH_3{\cdot}$ production was about 39.3kcal/mol. Moreover, as the result of curve fitting, the stoichiometric coefficient of $O_2$ for the production of $CH_3{\cdot}$ to produce $CO_x$was approximately 1.5. Accordingly, it could be concluded that the $CH_3O_2{\cdot}*$ was prouduced through the partial oxidation of $CH_3{\cdot}$ with the surface oxygen. 고정층 상압 유통식 반응기에서 메탄의 전화율 10% 미만의 범위에서 $Na^+(50wt%)/MgO$ 촉매를 사용하여 반응온도 710, 730, 750, 770, $790^{\circ}C$에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 oxidative coupling반응을 수행하여 이산화탄소와 에탄의 생성속도를 구하고 curve fitting으로 속도식을 증명하였다. Langmuir-Hinshelwood, Rideal-Redox, Eley-Rideal형 반응 메카니즘 중에서 Langmuir-Hinshelwood형 반응 메카니즘이 실험 결과와 가장 잘 일치하였으며, $CH_3{\cdot}$의 생성에 관여하는 산소종은 촉매 표면의 $O_2{^-}$ 또는 $O_2{^{2-}}$으로 제시할 수 있었고, 이때의 활성화 에너지는 약 39.3kcal/mol이었다. 또한, curve fitting결과 $CO_x$을 생성하는 산소의 화학 양론계수 x는 약 1.5이었으며, 이로부터 $CH_3{\cdot}$의 일부가 표면산소에 의해서 산화반응을 거쳐 $CH_3O_2{\cdot}*$ 형성을 추측할 수 있었다.
Na+ / MgO 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling 반응의 속도론적 해석
서호준,선우창신,유의연 ( Ho Joon Seo,Chang Shin Sunwoo,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1994 공업화학 Vol.5 No.4
고정층 상압 유통식 반응기에서 메탄의 전화율 10% 미만의 범위에서 Na^+(50wt%)/MgO 촉매를 사용하여 반응온도 710, 730, 750, 770, 790℃에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 oxidative coupling 반응을 수행하여 이산화탄소와 에탄의 생성속도를 구하고 curve fitting으로 속도식을 증명하였다. Langmuir-Hinshelwood, Rideal-Redox, Eley-Rideal형 반응 메카니즘 중에서 Langmuir-Hinshelwood형 반응 메카니즘이 실험 결과와 가장 잘 일치하였으며, CH₃.의 생성에 관여하는 산소종은 촉매 표면의 O₂^- 또는 O₂^(2-)으로 제시할 수 있었고, 이때의 활성화 에너지는 약 39.3㎉/㏖이었다. 또한, curve fitting결과 CO_x을 생성하는 산소의 화학 양론계수 x는 약 1.5이었으며, 이로부터 CH₃·의 일부가 표면산소에 의해서 산화반응을 거쳐 CH₃O₂·* 형성을 추측할 수 있었다. The oxidative coupling of methane was studied kinetically using Na^+( 50wt% )/MgO catalyst at 710, 730, 750, 770 and 790℃ in a fixed bed flow reactor at the atmospheric pressure under differential conversion conditions. Through curve fitting, it was found that the Langmuir-Hinshelwood type mechanism was fitted to this reaction rather than Rideal-Redox type or Eley-Rideal type mechanism Therefore, it was proposed that the O₂^- or O₂^(2-) species on the surface was related to the production of CH₃.. We estimated activation energy of CH₃. production was about 39.3㎉/㏖. Moreover, as the result of curve fitting, the stoichiometric coefficient of O₂for the production of CH₃· to produce CO_x was approximately 1.5. Accordingly, it could be concluded that the CH₃O₂·* was produced through the partial oxidation of CH₃· with the surface oxygen.
NaCl/ZnO/α-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연,Kim, Sang-Chai,Seo, Ho-Joon,Sunwoo, Chang-Shin,Yu, Eui-Yeon 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 $650^{\circ}C$에서 $750^{\circ}C$까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39kcal/mol이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 $O{_2}{^{2-}}$나 $O_2{^-}$로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/${\alpha}-Al_2O_3$ catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of $650^{\circ}C{\sim}750^{\circ}C$, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reactin of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39 kcal/mol. From the kinetic studies, the oxygen species respolsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as $O{_2}{^{2-}}$ or $O_2{^-}$ on the surface.
NaCl / ZnO / α- Al2O3 촉매상에서 메탄의 Oxidative Coupling 의 속도론적 고찰
김상채,서호준,선우창신,유의연 ( Sang Chai Kim,Ho Joon Seo,Chang Shin Sunwoo,Eui Yeon Yu ) 한국공업화학회 1992 공업화학 Vol.3 No.2
NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 촉매상에서 메탄의 oxidative coupling 반응의 속도식을 연구하여 활성 산소종에 관하여 고찰하였다. 반응온도 650℃에서 750℃까지 메탄의 전화율 10%미만의 범위에서 메탄과 산소의 분압을 변화시켜 가면서 메탄의 전환속도를 측정하여 속도식을 검증하였다. 제안된 메틸라디칼의 생성반응은 Langmuir-Hinshelwood형 반응기구를 따른다. 촉매표면의 서로 다른 활성점에 흡착된 메탄 분자와 산소분자가 반응하여 메틸라디칼이 생성되는 반응이 속도결정단계이며, 이때 활성화 에너지는 약 39㎉/㏖이었다. 메탄의 C-H 결합의 해리에 관여하는 산소종은 표면상의 이원자 산소인 O_2^(2-)나 O_2^-로 제시할 수 있었다. The kinetics for the oxidative coupling of methane over NaCl(30wt%)/ZnO(60wt%)/α-Al_2O_3 catalyst was investigated, and then the active oxygen species were discussed. The conversion rate of methane was measured at the atmospheric pressure with various combinations of partial pressure of methane and oxygen at temperature range of 650℃∼750℃, at conversions less than with 10%. These rate data were then used to verify the proposed Langmuir-Hinshelwood kinetic equation. The rate limiting step appeared to be the formation of the methyl radicals by the reaction of the adsorbed methane and the adsorbed oxygen, which were adsorbed on the different active sites of the catalyst. The activation energy of the methyl radical formation was estimated to be ca. 39㎉/㏖. From the kinetic studies, the oxygen species responsible for the formation of methyl radicals was proposed to be diatomic oxygen such as O_2^(2-) or O_2^ on the surface.