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n - Hexane 개질반응을 위한 HY 제올라이트 담지 Pt 및 Pt - Re 이원금속 촉매의 활성도 , 선택도 및 안정성에 관한연구
김영걸,우성일,양오봉,노오선 한국화학공학회 1990 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.28 No.3
HY 제올라이트를 담체로 하는 Pt 및 Pt-Re 이원금속 촉매를 만들어 n-hexane의 개질반응에서 촉매 활성, 선택성 및 안정성을 비교하였다. H₂/n-hexane의 몰비는 5로 하였으며 반응온도와 소성온도를 각각 300-500℃로 변화시키면서 촉매의 특성을 검토하였다. HY 제올라이트를 사용하는 경우에 알루미나 담체를 사용한 경우보다 C_6 isomer에 대한 선택도가 2배 정도 크고 소성온도에 따라서 활성과 선택도가 변하며, Pt/HY 촉매보다 Pt-Re/HY 촉매가 hydrogenolysis 반응에 대해서 활성이 높았다. Re/HY는 수소를 흡착하지 않았으며 Pt(0.5)Re(0.5)/HY의 수소흡착량(H/M)은 Pt(0.5)/HY의 H/M값의 1/3 정도로 감소하였다. 이러한 결과들은 Pt-Re의 이원금속 cluster가 HY zeolite 담체위에 형성되었음을 나타낸다. Pt에 Re을 첨가함으로써 촉매의 비활성화 속도가 반으로 감소하였으며 Pt 촉매에 비해 이성화물에 대한 선택도는 감소하고 분해반응에 대한 선택도는 증가하였다. Pt and Pt-Re bimetallic clusters supported on HY zeolite were prepared and their catalytic activities, selectivities and stabilities were evaluated in the n-hexane reforming reaction. The mole ratio of H₂/n-hexane was 5 and the reaction temperature and calcination temperature were varied in the range of temperature between 300 and 500℃, respectively. The selectivity of the HY zeolite supported catalyst towards C_6 isomers was 2 times higher than that of the alumina supported catalyst. The catalytic activity and selectivity of Pt-Re/HY are dependent on the temperature of calcination and the higher selectivity to C₁-C_5 products was obtained with Pt-Re/HY catalyst. The value of hydrogen chemisorption (H/M) of Re/HY is negligible and H/M value of Pt(0.5)Re(0.5)/HY is about one over third of that of Pt(0.5)/HY. These results indicate that Pt-Re bimetallic clusters were formed on HY zeolite. The addition of Re on Pt caused the deactivation rate to be decreased to one half of deactivation rate of Pt/HY catalyst. The selectivity of Pt-Re/HY towards C_6 isomers is lower than that of Pt/HY, while the selectivity to cracking products is higher than that of Pt/HY.
n - Hexane 개질반응을 위한 알루미나 담지 Pt - Re 이원 금속촉매의 활성도 , 선택도 및 안정성에 관한 연구
김영걸,우성일,양오봉,노오선 한국화학공학회 1989 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.27 No.6
알루미나 담지 Pt-Re 이원 촉매를 사용하여 n-hexane 개질반응에서 촉매의 활성도, 선택도 및 안정성 연구를 하였다. 반응온도, 소성온도 및 환원온도는 각각 300-500℃ 및 500℃로 하였다. Pt 촉매의 담지량은 0.5 및 lwt%로 하였고, Re 촉매는 담지량을 0.5wt%로 하였다. Pt-Re 이원 촉매는 H₂PtCl_6와 HReO₄, 수용액을 동시에 함침시켜 Pt와 Re 함량이 각각 0.5, 0.25wt% 및 0.5, 0.5wt%가 되도록 제조하였다. Pt/alumina 촉매의 경우 Pt 담지량이 증가하면 벤젠의 선택도는 증가하나 C_6 이성화물의 수율은 감소하였다. 반응온도가 400℃일 때 Pt-Re/alumina는 Pt/alumina 보다 hydrogenolysis 반응을 촉진시켜 C₁-C_5 화합물의 선택도가 커지나 반응온도가 450℃ 이상에서는 감소하며 반면에 벤젠의 수율은 증가하였다. Pt-Re 촉매 제조시 소성온도에 따라 활성과 선택도가 변화하있으며 Re의 첨가에 따라 활성도는 증가하였으며 비활성화 속도는 감소하였다. The activities, selectivities and stabilities of bimetallic Pt-Re clusters supported on γ-alumina were evaluated in the n-hexane reforming reaction. Reaction temperature and calcination temperatures were varied at 300-500℃ and 400-500℃, respectively. Reduction was performed at 500℃ Pt-Re/alumina catalysts were prepared by coimpregnating the aqueous solution of H₂PtCl_6 and HReO₄. When the amount of Pt supported on alumina increased, the selectivity towards benzene increased, but the selectivity towards C_6 isomers decreased. Pt-Re/alumina was more active in the hydrogenolysis reaction at 400℃ than Pt/alumina, resulting in the higher selectivity towards C₁-C_5 compound. However, Pt-Re/alumina produced less C₁-C_5 compound and more benzene above 450℃ than Pt/alumina. The activities and selectivities of Pt-Re/alumina were varied with different calcination temperatures, indicating that the formation of Pt-Re bimetallic cluster is dependent on the calcination temperature. The addition of Re on Pt improved the maintenance of activity by decreasing the deactivation rate.