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차세대 바이오디젤 생산을 위한 HDO 반응용 Ce-ZrO<sub>2</sub>에담지된 Ni 촉매 합성
정대운(Jeong, Dae-Woon),엄익환(Eum, Ic-Hwan),김기선(Kim, Ki-Sun),고창현(Ko, Chang-Hyun),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.11
1세대 바이오디젤인 fatty acid methyl ester(FAME)의 문제점을 극복하기 위하여 많은 연구가 진행 중 이다. 소위 차세대 바이오디젤은 triglyceride의 산소 화합물을 제거하여 정유 공정을 통해 생산된 디젤과 동일한 특성을 지닌 탄화수소로 전환시킨 오일이다. 이를 위하여 수소를 첨가하여 산소를 제거 시키는 Hydrodeoxygenation(HDO) 반응이 필요하다. 고온(300-400?C), 고압(50-100 bar)의 혹독한 조건에서 높은 수율과 안정성을 보이는 촉매 개발이 필요하다. 이를 위하여 반응물중의 산소를 효과적으로 제거하기 위하여 산소 전달능이 뛰어난 CeO₂ 담체에 열안정성을 높이는 ZrO₂를 조합한 Ce-ZrO₂ 담체를 선정하였으며 수소첨가 탈산소 반응에 활성을 나타낼 것으로 예상되는 니켈을 활성성분으로 선정하였다. 본 연구에서는 15%Ni-Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O₂ (0{leq}x{leq}1)촉매를 공침법(co-precipitation)으로 제조하였으며 500?C에서 소성하였다. 촉매 특성분석은 XRD, BET, H2-TPR을 이용하였다.
고순도 수소 생산을 위한 WGS 반응용 CeO<sub>2</sub>-ZrO<sub>2</sub> 담체 최적화
정대운(Jeong, Dae-Woon),엄익환(Eum, Ic-Hwan),유병철(Yoo, Byung-Chul),구기영(Koo, Kee-Young),윤왕래(Yoon, Wang-Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.06
최근 들어 WGS 반응은 Pt과 같은 귀금속 촉매를 다양한 담체에 담지하여 낮은 온도에서 높은 활성을 지닌 촉매를 제조하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. WGS 반응에서 귀금속 촉매가 높은 활성을 가지기 위해서 높은 산소저장능력(Oxygen Storage Capacity)과 산화환원능력(Redox)을 지닌 담체 개발이 필요하다. Ce-ZrO₂ 담체는 구조적으로 안정하며 높은 산소저장능을 가지고 있는 것으로 알려져 있다. Ce-ZrO₂ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 변화가 생긴다. Ce/Zr 비가 6/4, 8/2인 경우 입방구조(Cubic)를 가지며 2/8인 경우 정방입계(Tetragonal)구조를 가진다. 이것은 담체 특성의 변화를 의미한다. 따라서, WGS 반응용 최적 담체를 선정하기 위해 Ce/Zr 비를 제조변수로 하여 담체특성을 분석하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)을 사용하여 제조하였으며 500?C에서 6시간 소성하였다. 담체 특성분석은 BET, XRD를 이용하였다. 추가적으로 제조변수를 다양화하여 담체 제조를 마쳤으며 특성분석이 진행 중이다. 분석 결과 Ce_{0.2}Zr_{0.8}O₂ 담체가 가장 넓은 표면적을 가지고 있으며 Ce/Zr 비가 높아질수록 표면적이 감소하는 경향을 나타내었다. Ce-ZrO₂ 담체의 나노결정크기는 Ce/Zr 비가 작아질수록 결정크기가 감소하는 경향을 나타내었으며 Ce_{0.2}Zr_{0.8}O₂가 Ce-ZrO₂ 담체 중에서 가장 작은 결정크기를 나타내어 3nm 이하의 나노-담체가 제조되었음을 확인하였다.
WGS 반응용 Pt/Ce<sub>(1-x)</sub>Zr<sub>(x)</sub>O<sub>2</sub> 촉매에 Ni 첨가에 따른 영향
정대운(Jeong, Dae-Woon),김기선(Kim, Ki-Sun),엄익환(Eum, Ic-Hwan),이성훈(Lee, Sung-Hun),구기영(Koo, Kee-Young),윤왕래(Yoon, Wang-Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.11
최근 WGS반응용 Pt 촉매의 성능 향상을 위한 다양한 담체 및 조촉매(Promotor) 개발에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 선행 연구결과, 입방(Cubic)구조를 가지는 Ce_{0.8}Zr_{0.2}O₂ 담체는 정방 입계(Tetragonal)구조를 가지는 Ce_{0.2}Zr_{0.8}O₂ 담체 또는 혼합산화물(Mixed oxide)구조를 가지는 Ce_{0.5}Zr_{0.5}O₂ 담체 보다 높은 활성과 안전성을 가진다. 이것은 촉매의 성능 향상이 Ce-ZrO₂의 결정구조에 의존한다는 것을 나타낸다. 따라서 WGS 반응에서 Ce/Zr 비에 따라 변화된 담체 특성이 Pt 촉매의 활성에 영향이 있을 것으로 예상되며 실험결과 1% Pt/CeO₂ 촉매가 가장 높은 활성을 나타내었다. 따라서 Pt/Ce-ZrO₂ 촉매의 성능 향상을 위해 Ce-ZrO₂ 담체에 조촉매인 Ni을 첨가하여 촉매적 활성을 비교하여 보았다. 촉매는 2%의 Pt과 15%의 Ni로 고정하였고 Ce/Zr 비를 제조변수로 하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)을 사용하여 제조하였으며 500?C에서 6시간 소성하였다. Pt 촉매는 함침법 (Incipient wetness impregnation)으로 담지 시켰다. 2% Pt/Ce-ZrO₂ 촉매와 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매는 저온영역(200?{sim}320?C)에서 비슷한 CO 전환율을 나타내었으나 고온영역(360?C{sim}400?C)에서는 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매가 더 높은 CO의 전환율을 나타내었다. 이것은 Ni의 영향으로 고온에서 부반응인 메탄화 반응(Methanation reaction)이 생긴 것으로 판단되어 메탄(CH₄)의 선택도를 살펴본 결과 2% Pt/15% Ni-Ce-ZrO₂ 촉매가 고온영역(360?{sim}400?C)에서 급격하게 증가하는 것으로 나타나 메탄화 반응이 일어난 사실을 증명한다.
WGS 반응용 Pt/Ce<sub>(1-x)</sub>Zr<sub>(x)</sub>O<sub>2</sub> 촉매 최적화
정대운(Jeong, Dae-Woon),김기선(Kim, Ki-Sun),엄익환(Eum, Ic-Hwan),이성훈(Lee, Sung-Hun),구기영(Koo, Kee-Young),윤왕래(Yoon, Wang-Lai),노현석(Roh, Hyun-Seog) 한국신재생에너지학회 2009 한국신재생에너지학회 학술대회논문집 Vol.2009 No.11
WGS(Water Gas Shift)반응은 일산화탄소(CO)를 이산화탄소(CO₂)로 전환하는 반응으로 일체형 수소생산시스템의 실현을 위한 고순도 수소생산에 있어서 중요한 단계이다. WGS 반응은 열역학적 평형을 고려하여 고온전이반응(HTS: High Temperature Shift)과 저온전이반응(LTS: Low Temperature Shift) 두 단계 반응으로 진행된다. 두 단계 공정의 통합을 위해 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 개발이 필요하다. 최근 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 귀금속 촉매에 다양한 담체를 적용시킨 연구가 활발히 진행되고 있다. 선행 연구 결과, Ce-ZrO₂ 구조는 Ce/Zr 비에 따라 다양한 특성 변화를 관찰하였다. 따라서 낮은 온도에서 높은 활성을 갖는 WGS 반응용 촉매 제조를 위해 환원성 담체인 CeZrO₂에 Pt 을 담지시켜 성능을 평가하였다. 제조된 모든 담체는 공침법(Co-precipitation)으로 제조 하였으며 500?C에서 6시간 소성하였다. 제조된 담체에 백금(Pt)을 함침법(Incipient Wetness Impregnate)으로 담지시켰다. 특성분석은 BET를 이용하여 표면적을 측정하였다. 촉매 반응 실험조건은 200?C{sim}400?C 온도범위에서 기체공간속도(GHSV: Gas Hourly Space Velocity) 45,000 ml/h{cdot}g-cat 으로 혼합가스(H₂:60%, N₂:20%,CH₄:1%,CO:9%,CO₂:10%)를 흘려 반응 후 배출되는 가스를 Micro-Gas Chromatography 를 이용하여 측정하였다.
CeO2 전구체에 따른 단일공정수성가스전이 반응용 Cu/CeO2 촉매 특성 및 성능 비교
구윤정(Yun-Jeong Gu),정대운(Dae-Woon Jeong) 한국열환경공학회 2020 한국열환경공학회 학술대회지 Vol.2020 No.춘계
본 연구에서는 CeO2 전구체 제조방법을 달리하여 Cu/CeO2 촉매를 제조하였을 때 단일공정수성가스전이 반응에 미치는 촉매 성능 및 특성을 비교분석하였다. CO 전환율 및 CH4 선택도를 통해 촉매 성능을 비교분석하였으며 N2O-chemisorption, OSC 분석을 통해 촉매 특성분석을 진행하였다. 촉매 제조는 침전제를 달리하여 각각 Cerium Hydroxide(CH), Cerium Hydroxy Carbonate (CHC), 그리고 Cerium Carbonate(CC)의 3가지 CeO2 전구체를 제조하였으며 400 oC에서 4시간 숙성시간을 통해 CeO2 지지체를 제조하였다. 이 후 20 wt.%의 Cu를 함침하여 Cu/CeO2 촉매(Cu/CeO2-CH, Cu/CeO2-CHC, Cu/CeO2-CC)를 제조하였다. 단일공정수성가스전이 반응 결과, Cu/CeO2-CHC 촉매가 높은 CO 전환율(81%) 및 100% CO2 선택도를 나타내었으며 이는 Cu/CeO2-CHC 촉매의 높은 Cu 분산도 및 산소저장능력(Oxygen Storage Capacity)에 기인하는 것으로 보인다.
폐기물로부터 수소 회수를 위한 고온수성가스전이 반응용 스피넬 페라이트 촉매 연구
구윤정 ( Yun-jeong Gu ),김학민 ( Hak-min Kim ),정대운 ( Dae-woon Jeong ) 한국폐기물자원순환학회(구 한국폐기물학회) 2020 한국폐기물자원순환학회 춘계학술발표논문집 Vol.2020 No.-
본 연구에서는 글리신을 이용한 졸-겔 연소법을 이용하여 다양한 금속(Ni, Co, Mn, Mg, Zn)을 산화철에 첨가한 스피넬 구조의 스피넬페라이트(MFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub>) 촉매를 제조하였다. 글리신을 이용한 졸-겔 연소법의 경우 제조과정 중에서 촉매가 환원되므로 일반적인 금속촉매에 필요한 환원 공정이 필요 없는 장점을 가지고 있다. 제조한 촉매는 폐기물로부터 수소를 생산하기 위한 폐기물 가스화 합성가스의 고온수성가스전이반응에 적용하였다. 촉매 반응 결과, 제조한 촉매 중에서 NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> 촉매가 매우 높은 기체공간속도(40,057 h<sup>-1</sup>)에서 가장 높은 CO 전환율(81%)을 나타내었다. 또한, 450 ℃에서 안정성 테스트를 수행한 결과 100시간 동안 비활성화 없이 활성을 유지하였다. NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> 촉매의 우수한 성능은 역 스피넬 구조와 높은 환원성에 기인한 것이다. 결과적으로 NiFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> 촉매는 고온 수성가스전이 반응에서 환원공정과 같은 전처리 과정을 거치지 않고도 우수한 활성 및 안정성을 나타낼 수 있는 경제적 촉매임을 확인하였다.
폐기물 합성가스로부터 수소생산을 위한 고온수성가스전이 반응용 Fe-Al-Cu 촉매의 전구체 농도에 따른 특성 및 성능 분석
구윤정 ( Yun-jeong Gu ),김주환 ( Ju-hwan Kim ),장원준 ( Won-jun Jang ),정대운 ( Dae-woon Jeong ) 한국폐기물자원순환학회(구 한국폐기물학회) 2019 한국폐기물자원순환학회 춘계학술발표논문집 Vol.2019 No.-
선행 연구를 통해 고온수성가스전이(HT-WGS: High Temperature-Water Gas Shift)반응에서 전구체 담지량에 따른 크롬 프리 Fe-Al-Cu 촉매의 특성을 비교하였으며 Fe: 83wt%, Al: 7wt%, Cu: 10wt%일 때 가장 높은 활성 및 안정성을 나타내었다. 본 연구에서는 Fe-Al-Cu 촉매의 전구체 농도에 따른 촉매의 특성 및 성능을 확인하기 위하여 전구체 농도를 각각 (Fe: 0.042-0.42 M, Al: 0.005-.0.05 M, Cu: 0.005-.0.05 M)으로 하여 공침법으로 제조하였으며 촉매의 물리화학적 특성은 BET, XRD, H2-TPR으로 분석하였다. 특성 분석 결과 FAC-PC-1 촉매(Fe: 0.042 M, Al: 0.005 M, and Cu: 0.005 M) 와 FAC-PC-3 촉매(Fe: 0.126 M, Al: 0.015 M, and Cu: 0.015 M)가 높은 Cu 분산도 및 비표면적을 나타냈다. FAC-PC-3 촉매는 가혹한 조건(CO<sub>conc.</sub> = 38.2%; 천연가스 대비 약 5.7 배 높은 CO 농도)에서 95.4%의 CO전환율을 나타내며 제조된 촉매 중에 가장 높은 활성을 가진 것을 확인하였다.
고온수성가스전이반응용 Ni-Cu-CeO<sub>2</sub> 촉매의 제조방법에 따른 비교 연구
구윤정 ( Yun-jeong Gu ),정창훈 ( Chang-hoon Jeong ),김태광 ( Tae-gwang Kim ),정대운 ( Dae-woon Jeong ) 한국폐기물자원순환학회(구 한국폐기물학회) 2018 한국폐기물자원순환학회 추계학술발표논문집 Vol.2018 No.-
본 연구팀은 선행 연구를 통해 메조포러스 세리아가 담지된 Ni-Cu-CeO<sub>2</sub> 촉매를 개발하였으며 최적 Ni : Cu 담지 비율은 4 : 1 (10mmol CeO<sub>2</sub>)로 나타났다. 본 연구에서는 고온수성가스전이반응에서 보다 높은 활성과 안정성을 지닌 촉매를 얻기 위하여 Ni-Cu-CeO<sub>2</sub> 촉매의 제조방법을 달리하여 성능을 비교 평가하였다. 각 촉매는 증발유도자기결합 졸-겔법 (Ni-Cu-CeO<sub>2</sub>-SG), 공침법 (Ni-Cu-CeO<sub>2</sub>-CP), 용매열합성법 (Ni-Cu-CeO<sub>2</sub>-ST), 함침법(Ni-Cu-CeO<sub>2</sub>-IM)으로 각각 제조하였다. 촉매의 물리적 특성 분석은 BET 비표면적과 XRD 분석을 통해 수행하였고 H<sub>2</sub>-TPR 분석을 통해 산화환원 특성을 파악하고 동시에 물리-화학적 특성간의 상관관계를 해석하였다. 연구 결과, Ni-Cu-CeO<sub>2</sub>-SG 촉매가 가혹한 환경 (GHSV = 84,000 h<sup>-1</sup>)에서도 높은 CO 전환율(Xco = 85%)을 나타내었으며 이것은 메조포러스 구조가 지닌 넓은 BET 표면적과 활성점의 고른 분포 특성에 기인하는 것으로 나타났다.
폐자원으로부터 수소생산을 위한 고온 수성가스전이 반응용 크롬-프리 Fe/Al/Cu 및 Fe/Al/Ni 촉매 비교 연구
구윤정 ( Yun-jeong Gu ),정대운 ( Dae-woon Jeong ) 한국폐기물자원순환학회(구 한국폐기물학회) 2018 한국폐기물자원순환학회 춘계학술발표논문집 Vol.2018 No.-
상업적으로 HTS (High Temperature Shift reaction) 반응에서 사용되는 Fe<sub>2</sub>O<sub>3</sub>/Cr<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 촉매는 사용 후 6가 크롬 (Cr<sup>6+</sup>)의 침출에 따른 환경적/인체적 문제를 일으킬 수 있는 잠재성을 가지고 있어 친환경 크롬-프리 촉매 개발을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 크롬을 사용하지 않고 우수한 성능을 나타낼 수 있는 Fe/Al, Fe/Al/Cu, 그리고, Fe/Al/Ni 촉매를 제조하고 성능을 비교 평가하였다. 단계함침법으로 금속산화물 (Cu와 Ni)과 알루미늄이 함유된 Fe계 촉매를 제조하고 촉매반응장치를 이용하여 각 촉매의 활성을 분석하였다. 그 결과 Fe/Al/Cu 촉매는 가혹한 조건(CO<sub>conc.</sub> = 38.2%; 천연가스 대비 약 5.7 배 높은 CO 농도)에서도 탁월한 성능(X<sub>CO</sub> = 84.3% at 400 ℃)을 나타내었다. 이 결과는 Fe/Al/Cu 촉매의 강한 환원력과 활성종인 Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>의 높은 열적 안정성에 기인한 것으로 확인되었다. 또한 강한 소결 저항성을 가진 Fe/Al/Cu 촉매는 400°C에서 100시간 동안 뚜렷한 비활성화를 보이지 않아 높은 안정성을 지닌 것으로 확인되었다.