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다양한 등급의 17종 석탄의 CO<sub>2</sub> 가스화 반응특성 연구
김수현,유지호,전동혁,이시훈,이영우,Kim, Soohyun,Yoo, Jiho,Chun, Donghyuk,Lee, Sihyun,Rhee, Young Woo 한국청정기술학회 2013 청정기술 Vol.19 No.3
휘발분 21~57 wt%를 포함하는 17종의 다양한 등급의 석탄에 대하여 $CO_2$ 가스화 반응을 수행하였다. TGA를 이용하여 $CO_2$ 가스화 반응을 실시한 후 열분해 조건($N_2$)에서의 거동과 비교하였다. $N_2$ 분위기에서 온도 증가에 따른 무게 감량은 석탄 내 휘발분 함량에 비례하였고, $CO_2$가스화 반응성도 휘발분 증가에 따라 증가하였으나 열분해 대비 분산된 모습을 보였다. 석탄 내 산소 기능기들은 상대적으로 반응성이 크며, 이에 따라 O/C 비율의 증가는 $CO_2$ 가스화 반응성의 증가로 나타났다. 하지만 H/C 비율 및 가스화 반응의 촉매 역할을 담당할 수 있는 회분의 함량은 $CO_2$ 반응성과 유의할만한 상관관계를 나타내지 않았다. 이러한 반응 특징은 수증기 가스화 반응과 유사하였으며 고정층 반응기에서 얻어진 $CO_2$ 가스화 결과와 일치하였다. This paper presents results on $CO_2$ gasification of 17 raw coals containing a wide range of volatile matter (21-57 wt%). The gasification is performed using a TGA under $CO_2$ and also under $N_2$ atmosphere. An amount of weight loss with increasing temperature is proportional to that of volatile matter in a coal under $N_2$ atmosphere. Reactivity of $CO_2$ gasification also increases with a content of volatile matter. However, the correlation is a little scattered. Oxygenated functional groups in a coal are generally reactive and therefore, an increase in O/C ratio leads to enhanced reactivity. However, $CO_2$ reactivity is affected by neither H/C ratio nor a content of ashes that possibly activate the gasification reaction. These findings are also applicable to steam coal gasification and the reactivity series are confirmed in the test at a fixed bed reactor.
다양한 등급의 17종 석탄의 CO₂ 가스화 반응특성 연구
김수현(Soohyun Kim),유지호(Jiho Yoo),전동혁(Donghyuk Chun),이시훈(Sihyun Lee),이영우(Young Woo Rhee) 한국청정기술학회 2013 청정기술 Vol.19 No.3
휘발분 21~57 wt%를 포함하는 17종의 다양한 등급의 석탄에 대하여 CO₂ 가스화 반응을 수행하였다. TGA를 이용하여 CO₂ 가스화 반응을 실시한 후 열분해 조건(N₂)에서의 거동과 비교하였다. N2 분위기에서 온도 증가에 따른 무게 감량은 석탄 내휘발분 함량에 비례하였고, CO₂가스화 반응성도 휘발분 증가에 따라 증가하였으나 열분해 대비 분산된 모습을 보였다. 석탄 내 산소 기능기들은 상대적으로 반응성이 크며, 이에 따라 O/C 비율의 증가는 CO₂ 가스화 반응성의 증가로 나타났다. 하지만 H/C 비율 및 가스화 반응의 촉매 역할을 담당할 수 있는 회분의 함량은 CO₂ 반응성과 유의할만한 상관관계를 나타내지 않았다. 이러한 반응 특징은 수증기 가스화 반응과 유사하였으며 고정층 반응기에서 얻어진 CO₂ 가스화 결과와 일치하였다. This paper presents results on CO₂ gasification of 17 raw coals containing a wide range of volatile matter (21-57 wt%). The gasification is performed using a TGA under CO₂ and also under N₂ atmosphere. An amount of weight loss with increasing temperature is proportional to that of volatile matter in a coal under N₂ atmosphere. Reactivity of CO₂ gasification also increases with a content of volatile matter. However, the correlation is a little scattered. Oxygenated functional groups in a coal are generally reactive and therefore, an increase in O/C ratio leads to enhanced reactivity. However, CO₂ reactivity is affected by neither H/C ratio nor a content of ashes that possibly activate the gasification reaction. These findings are also applicable to steam coal gasification and the reactivity series are confirmed in the test at a fixed bed reactor.
삼화 원탄과 무회분탄의 촉매(K₂CO₃) 가스화 반응성 비교 연구
공용진(Yongjin Kong),임정환(Junghwan Lim),임영준(Youngjoon Rhim),전동혁(Donghyuk Chun),이시훈(Sihyun Lee),유지호(Jiho Yoo),이영우(Young-Woo Rhee) 한국청정기술학회 2014 청정기술 Vol.20 No.3
석탄의 가스화는 촉매 도입 시 온순 조건에서 가능하나, 석탄 내 회분에 의한 비활성화에 의해 반복적인 촉매 활용이 힘들다. 이에 본 연구에서는 삼화 원탄에서 회분을 제거하여 삼화 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조한 후 가스화 반응성을 원탄과 비교하여 알아보았다. 우선 원탄을 대상으로 고정층 반응기에서 수증기 공급량, 공간 속도(space velocity), 온도 및 촉매를 변수로서 가스화 조건을 결정하였다. 고체상 혼합법으로 다양한 촉매 도입 시, 유동성을 갖는 K₂CO₃가 가장 높은 활성을 보였다. 무회분탄은 원탄보다 낮은 반응성을 보였으며, 이는 용매(1-methylnaphthalene, 1-MN)를 이용한 고온 추출 및 건조 공정 중에 소모된 산소 기능기 함량과 증가된 탄화도(carbonization)에 기인한다. K₂CO₃ 가 혼합된 무회분탄의 반응성은 급격히 증가하여 낮은 온도 (700 ℃)에서도 높은 전환율을 보였다. 이때 H₂/CO와 CO₂/CO 비율도 증가하는데, 이는 촉매에 의해 수성가스전환(water-gas shift) 반응이 활성화됨에 기인한다. 본 연구에서는 무회분탄의 저온 촉매 가스화 반응을 통해 석탄 가스화 공정의 경제성이 개선될 수 있음을 확인하였다. Catalytic gasification of raw coals at mild condition is not realized yet mainly due to deactivation of catalysts via their irreversible interaction with mineral matters in coal. In this work, the gasification behavior of ash-free coal (AFC) was compared with that of the parent raw coal. In order to modify the gasification conditions, the raw coal gasified with fixed variables (water supply, space velocity, temperature, catalysts) in a fixed bed reactor. When catalysts are added by physical mixing method with coal, K₂CO₃ was the most effective additives for steam gasification of coal. However, the activity of ash-free coal (AFC) was much less reactive than raw coal due to high temperature extraction in a 1-methylnaphthalene under 30bar at 370 ℃ for 1 h, almost removed oxygen functional groups, and increased carbonization. The addition of K₂CO₃ in AFC achieved higher conversion rate at low temperature (700 ℃). At that time, the molar ratio of gases (H₂/CO and CO₂/CO) was increased because of water-gas shift reaction (WGSR) by addition of catalysts. This shows that catalytic steam gasification of AFCs is achievable for economic improvement of gasification process at mild temperature.