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구리촉매 상에서의 메탄올 산화카르보닐화에 의한 디메틸카보네이트 합성
박진석(Jin Seok Park),서영웅(Young-Woong Suh),박태진(Tae-Jin Park),서동진(Dong Jin Suh) 한국청정기술학회 2008 청정기술 Vol.14 No.3
Semi-batch 고압반응기에서 구리촉매를 이용한 디메틸카보네이트(DMC) 합성에 대하여 연구하였다. DMC는 메탄올을 일산화탄소와 산소로 직접 산화성 카르보닐화하여 합성되었다. 부식속도는 반응기에 스테인레스스틸 시험 조각을 미리 넣어서 반응하는 동안 그 무게 변화를 측정하여 구하였다. DMC의 수율을 크게 낮추지 않고 부식속도를 낮추기 위하여 아민, 올레핀, 다른 금속염과 같은 첨가제를 사용하였다. 1-메틸이 미다졸을 첨가제로 사용하면 부식 없이 18.6%의 DMC 수율을 얻을 수 있었다. DMC의 사용량을 줄이면 0.5%의 낮은 부식속도로 33.2%의 DMC 높은 수율을 얻을 수 있었다. The synthesis of dimethyl carbonate (DMC) with Cu catalysts was investigated in a semi-batch high-pressure reactor. DMC was synthesized via the direct oxidative carbonylation of carbon monoxide with oxygen in methanol. The corrosion rate was evaluated fro the weight change for SUS test pieces which had been added into the reactor. In order to reduce the corrosion rate without significantly losing DMC yield, various additives such as amines, olefins, and other metal salts were used. When 1-methylimidazole was used as an additive, 18.6% of DMC yield could be obtained without corrosion. If the amount of 1-methylimidazole was decreased, a high DMC yield (33.2%) could be obtained with a low corrosion rate (0.5%).
정천우 ( Cheonwoo Jeong ),서영웅 ( Young-woong Suh ) 한국공업화학회 2016 공업화학 Vol.27 No.6
대기 중 이산화탄소의 재활용 기술과 재생에너지에 의한 물 분해 기술의 접목이 최근 가능해지면서 메탄올은 많은 관심을 받고 있다. 경제성이 유리하도록 메탄올 경제를 실현하기 위해서는 고활성 메탄올 합성 촉매를 제조하여야 하며, 이를 위해서는 논리적인 접근법이 필요하다. 공침법을 통해 제조하는 Cu/ZnO 기반의 촉매는 침전, 숙성, 여과, 세척, 건조, 소성, 환원 등의 복잡한 단계로 제조되며, 100년의 역사를 가지고 있음에도 불구하고 최근에야 침전 화학과 촉매 나노구조에 대한 기초적인 이해가 이루어지고 있다. 이에 본 고에서는 단계별로 합성 변수가 침전, 소성, 환원상태 물질의 물성에 미치는 영향에 대한 최근 결과들을 리뷰하고, 화학적 기억 효과라고 부르는 이들 물성들과 최종촉매의 활성 사이의 관련성을 논의하였다. 제조 변수별 설명은 메탄올 합성을 위한 Cu/ZnO 기반 고활성 촉매를 제조하는 방법에 초점이 맞추어져 있다. 논의된 합성 전략은 공침법을 기반으로 하는 타 금속 또는 금속 산화물 담지 촉매의 제조에 활용 가능할 것으로 판단된다. In recent years, methanol has attracted much attention since it can be cleanly manufactured by the combined use of atmospheric CO<sub>2</sub> recycling and water splitting via renewable energy. For the concept of “methanol economy”, an active methanol synthesis catalyst should be prepared in a sophisticated manner rather than by empirical optimization approach. Even though Cu/ZnO-based catalysts prepared by coprecipitation are well known and have been extensively investigated even for a century, fundamental understanding on the precipitation chemistry and catalyst nanostructure has recently been achieved due to complexity of the necessary preparation steps such as precipitation, ageing, filtering, washing, drying, calcination and reduction. Herein we review the recent reports regarding the effects of various synthesis variables in each step on the physicochemical properties of materials in precursor, calcined and reduced states. The relationship between these characteristics and the catalytic performance will also be discussed because many variables in each step strongly influence the final catalytic activity, called “chemical memory”. All discussion focuses on how to prepare a highly active Cu/ZnO-based catalyst for methanol synthesis. Furthermore, the preparation strategy we deliver here would be utilized for designing other coprecipitation-derived supported metal or metal oxide catalysts.
윤지선(Ji Sun Yoon),서동진(Dong Jin Suh),박태진(Tae-Jin Park),조영상(Young-Sang Cho),서영웅(Young-Woong Suh) 한국청정기술학회 2008 청정기술 Vol.14 No.2
본고에서는 산업적으로 효용가치가 막대함에도 불구하고 아직까지 에너지원으로만 사용되고 있는 프로판을 불균일계 촉매를 사용하여 고부가화시키는 방안에 대하여 다루고자 한다. 특히 프로판으로부터 생산 가능하면서도 경제적 가치가 뛰어난 물질이라고 판단되는 프로필렌 및 아크릴로니트릴을 중심으로 서술하였다. 프로필렌의 경우 지금까지 프로판 탈수소화반응을 통하여 제조 가능하였으나 열역학적인 한계를 극복하기 위하여 산소, 이산화탄소 등의 산화제를 이용하는 산화적 탈수소화반응에 대한 현황을 논하였다. 한편 암모니아첨가 산화반응을 통하여 제조할 수 있는 아크릴로니트릴은 지금까지 출발물질로서 프로필렌을 사용하였으나 저렴한 가격에 공급이 가능한 프로판을 원료로 사용하는 경우 경제적 가치가 뛰어나다. 최근 프로판의 암모니아첨가 산화반응에 성능이 우수한 MoVTeNbOx 촉매가 개발되었지만 그에 대한 추가 연구가 필요한 실정이다. 상기 반응들에 있어서 최대의 관건은 성능이 우수한 불균일계 촉매를 개발하는 것으로서, 촉매 개발 시 파일럿 규모 이상의 공정에 적용시킬 수 있을 것으로 전망한다. In this review we discussed the effective ways to catalytically derive value-added chemicals from propane which has been utilized only as an energy source so far. Among various propane-derived products, the most valuable chemicals such as propylene and acrylonitrile were mainly focused herein. Propylene could be manufactured through oxidative dehydrogenation of propane using O₂, CO₂, etc. as an oxidant for the purpose of overcoming thermodynamic limitations of propane dehydrogenation. On the other hand, propane ammoxidation would be an alternative to propylene ammoxidation for producing acrylonitrile since propane is much cheaper than propylene as a starting material. Although effective MoVTeNbOx catalysts have been developed for propane ammoxidation in recent years, more detailed studies should be thoroughly performed. In carrying out both oxidative dehydrogenation and ammoxidation of propane for a long period, the most critical issue is definitely considered to find out the most active and selective catalysts, which makes it possible to commercialize both reactions into economically viable processes.