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서성규 ( Seo Seong-gyu ),문정선 ( Moon Joung-sun ),조성용 ( Cho Sung-yong ) 한국환경기술학회 2000 한국환경기술학회지 Vol.1 No.2
본 연구는 자동차 폐촉매의 재활용 가능성을 검토하기 위하여 산처리에 따른 촉매의 VOCs 연소활성에 관하여 조사하였다. 자동차 폐촉매의 물리화학적 특성을 조사하기 위하여 EA(Elemental analyzer) 및 ICP-AES(Inductively coupled plasma-atomic emission spec-trophotometer) 분석을 실시하였다. Pt, Pd 및 Rh 중 Pt가 가장 많이 함유되어 있었으며, 귀금속 함유량은 주행거리가 길수록 감소하는 경향을 보였다. 침적 carbon의 제거를 위하여 공기를 이용한 전처리 영향을 조사한 결과, 400℃에서 1hr동안 전처리 했을 때 가장 우수한 활성을 보였다. 또한, 자동차 폐촉매에 함유되어 있는 피독 물질 제거 및 재생에 의한 촉매활성을 증가시키기 위하여 0.1N의 순으로 활성이 나타났다. 0.1N-HNO<sub>3</sub> 산처리 촉매에 대한 접촉시간(W/F) 영향은 접촉시간이 증가할수록 acetaldehyde의 연소활성이 증가하였다. acetaldehyde에 대한 LEL(Lower Explosive Limit : 4%)의 25%에 해당하는 1 mole% 이하에서 반응물 농도에 따른 mol% 이하, 반응온도 280℃ 이상, 접촉시간(W/F)이 1.56 g-cat.hr/g-mol 이상일 때 국내 법규상 VOCs 처리시설의 처리효율 기준인 90% 이상의 전화율을 보였다. 산처리한 자동차 폐촉매를 이용한 VOCs 연소활성은 매우 우수하였으며, 향후 소규모 VOCs 배출원 제어용 기술로서의 적용가능성을 보였다. On the study, the waste automotive catalyst was treated by acid, and the effects of the Acid treatment on VOCs combustion activities were evaluated The physic-chemical Characteristics of waste automotive catalyst were examined by EA(Elemental analyzer) and ICP-AES(Inductively coupled plasma-atomic emission spectrophotometer) analysis. Compared to the Pd and Rh contents in the waste automotive catalysts, the Pt was contained in the highest level, and the content levels of precious metals decreased with increasing mileage. The air was introduced to the waste catalyst with heating to remove the deposited carbon On the catalyst surface, and the result of this pretreatment showed the highest catalytic activity in using 400℃ for 1 hour. In addition, the waste catalyst was treated with the various types of acid(0.1N) to eliminated poison materials besides to increase the catalytic activity. The effects of acid types on the catalytic activity were improved by the order of HNO<sub>3</sub> >HCI >H<sub>2</sub>SO<sub>4</sub> >H<sub>3</sub>PO<sub>4</sub>. The combustion activity of acetaldehyde also enhanced With increasing the contact time(W/F). The destruction efficiency of acetaldehyde was Evaluated with the variation of reaction temperature and its concentration. The tested Acetaldehyde concentration was below 1 mole %, which was 25% of the LEL(Low Explosive Limits). According the results of the experiments, the VOCs destruction efficiency was higher than 90%), and be utilized to control the VOCs from small size industries.
서성규 ( Seong-gyu Seo ),윤형선 ( Hyung-sun Yoon ) 한국환경기술학회 2004 한국환경기술학회지 Vol.5 No.2
코발트-프탈로시아닌(Co-PC) 촉매의 열적 특성은 TGA, FTIR 및 XRD분석을 통하여 수행하였으며, VOCs(메탄올, 아세트알데히드)처리에 관한 연구는 상압유통식 반응장치를 이용하여 조사하였다. TGA분석 결과 Co-PC촉매는 450℃에서 약 85.0%의 중량감소를 나타내었으며, 450℃에서 열처리된 촉매는 메탄올과 아세트알데히드 산화반응시 높은 활성을 나타내었다. 450℃에서 열처리된 Co-PC 촉매상에서 메탄올과 아세트알데히드는 각각 320℃와 350℃이상에서 완전산화 되었으며, 열처리온도에 대한 촉매활성은 800℃<600℃<450℃순서로 나타났다. Co-PC촉매는 상업용 Co<sub>3</sub>O<sub>4</sub> 산화물보다 높은 활성을 나타내었으며, FTIR 및 XRD분석결과, 열처리된 Co-PC는 금속산화물인 Co<sub>3</sub>O<sub>4</sub>형태로 존재함을 확인 할 수 있었다. Thermal characteristics of cobalt-phthalocyanine(Co-PC) catalyst have been studied by TGA, FTIR, XRD analysis. The catalytic oxidation of VOCs(methanol, acetaldehyde) has been investigated in a fixed bed flow reactor at atmospheric pressure. TGA thermogram for Co-PC catalyst showed about 85.0% mass loss at 450℃ and the catalyst with heat-treated at 450℃ showed the highest activity for methanol and acetaldehyde oxidation. The complete oxidation of methanol and acetaldehyde over Co-PC catalyst with heat-treated at 450℃ was observed above 320℃ and 350℃ respectively. The catalytic activity with heat-treatment temperatures improved in the order of 800℃<600℃<450℃. The catalytic activity of Co-PC is better than the commercial Co<sub>3</sub>O<sub>4</sub>. FTIR and XRD results showed that Co-PC catalyst with heat-treated at 45 0℃ was destroyed and metal oxide were formed such as Co<sub>3</sub>O<sub>4</sub>. This cobalt metal oxide(Co<sub>3</sub>O<sub>4</sub>) has high catalytic activity on methanol and acetaldehyde oxidation.
서성규(Seong Gyu Seo),마충곤(Zhong Kun Ma),류의(Yi Liu),윤형선(Hyung Sun Yoon),김상채(Sang Chai Kim) 大韓環境工學會 2011 대한환경공학회지 Vol.33 No.4
본 연구에서는 Mn-PC 촉매와 상압유통식 반응장치를 이용하여 200~380℃ 범위에서 VOCs(아세트알데히드, 프로피온알데히드, 톨루엔) 연소반응을 수행하였다. 촉매 전처리(air, 450℃, 1 hr, 60 cc/min) 전·후의 물리화학적 특성변화 조사는 TGA (Thermogravimetric Analyzer), BET (Brunauer Emmett Teller), EA (Elemental Analyzer), XRD (X-ray Diffractometer) 및 SEM (Scanning Electronic Microscope)을 이용하여 파악하였다. TGA 분석결과 Mn-PC의 열중량(공기 분위기) 감소는 419℃에서 88 wt.%를 나타내었으며, 전처리 후 비표면적은 크게 증가하는 것으로 확인되었다. EA 분석결과 전처리를 통해서 유기물 성분은 분해 또는 연소되어 거의 관찰되지 않는 것으로 파악되었다. 또한 XRD분석을 통해 Mn-PC 촉매가 전처리 후 새로운 형태의 산화물인 Mn3O₄로 전이됨을 확인하였다. 그리고 SEM 분석결과 전처리 과정에서 많은 micropore가 생성된 것으로 관찰되었다. 프로피온알데히드 연소의 경우 전처리한 Mn-PC는 Mn3O₄와 fresh한 Mn-PC 보다 우수한 촉매활성을 나타내었다. 전처리된 Mn-PC상에서 VOCs 연소 효과는 톨루엔 < 아세트알데히드 < 프로피온알데히드 순서로 나타났다. In this study, the catalytic activity of Mn-Phthalocyanine (Mn-PC) for VOCs (acetadehyde, propionaldehyde and toluene) combustion was determined. The reaction was carried out in a fixed bed reactor at the temperature range of 200~380℃. We investigated the physicochemical properties of Mn-PC before and after the pretreatment (air, 450℃, 1 hr, 60 cc/min) by TGA (Thermogravimetric Analyzer), BET (Brunauer Emmett Teller), EA (Elemental Analyzer), XRD (X-ray Diffractometer) and SEM (Scanning Electronic Microscope). By TGA analysis, 88 wt.% mass loss of Mn-PC was found at 419℃. The BET surface area of Mn-PC increased after the pretreatment. The decomposition and combustion of organic components in Mn-PC were observed by EA analysis. We also confirmed that Mn-PC had transformed into a new manganese oxide phase (Mn3O₄) after the pretreatment by XRD analysis. By SEM analysis, many of the micropores generated during the pretreatment were found. The catalytic activity of Mn-PC with the pretreatment for propionaldehyde combustion was higher than that of Mn3O₄ and fresh Mn-PC. It showed the catalytic activity of Mn-PC with the pretreatment for VOCs combustion by the order of toluene < acetadehyde < propionaldehyde.