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제올라이트 13X에 의한 배가스 성분의 흡착 특성 및 불순물의 영향
서성섭 ( Sung-sup Suh ),이호진 ( Ho-jin Lee ) 한국화학공학회 2016 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.54 No.6
산업체에서 많이 사용되는 연소공정은 배가스 성분의 회수나 제거를 필요로 한다. 최근에는 배가스로부터 이산화탄소를 회수하기 위해 제올라이트 13X를 사용하는 MBA(이동상흡착) 공정이 개발되었다. 본 연구에서는 제올라이트 13X에 대한 이산화탄소, 질소, 이산화황 및 수증기의 흡착 실험을 수행하여 흡착평형 및 고체입자 안으로의 흡착속도를 조사하였다. 여러 실험온도에서의 흡착데이터를 Langmuir, Toth, Freundlich 등온흡착식에 적용하여 각 흡착등온식의 파라미터를 구했고, 이론식에 의한 예측값과 실험데이터가 잘 일치함을 확인하였다. 이산화황과 수증기가 불순물로 존재할 경우에 주성분인 이산화탄소의 흡착량을 측정하였다. 이성분 흡착 데이터는 순수 성분에 대해 얻어진 파라미터를 extended Langmuir 등온흡착식에 적용하여 예측한 결과와 잘 일치하였다. 다만, H<sub>2</sub>O 불순물이 대략 ~10<sup>-5</sup> H<sub>2</sub>O mol/g zeolite 13X 이하 존재할 때에는 CO<sub>2</sub> 흡착량이 순수 CO<sub>2</sub>의 흡착보다 오히려 소량 증가하는 현상이 관찰되었다. 실험으로 측정한 흡착속도를 구형 입자 확산모델에 적용하여 이산화탄소, 이산화황, 질소, 수분의 확산계수와 활성화에너지를 구했다. 미량의 불순물이 흡착되어있을 때는 이산화탄소나 이산화황의 확산계수가 줄어들었다. 본 연구에서 얻어진 파라미터 값들은 실제 흡착공정의 설계에 유용할 것이다. Most of combustion processess used in industries require recovering or removing flue gas components. Recently a new MBA (moving bed adsorption) process for recovering CO<sub>2</sub> using zeolite 13X was developed. In this study, adsorption experiments for carbon dioxide, nitrogen, sulfur dioxide, and water vapor on zeolite 13X were carried out. Adsorption equilibrium and adsorption rate into solid particle were investigated. Langmuir, Toth, and Freundlich isotherm parameters were calculated from the experiment data at various temperatures. Experimental results were con-sistent with the theoretically predicted values. Also CO<sub>2</sub> adsorption amount was measured under the conditions with impurities such as SO<sub>2</sub> and H<sub>2</sub>O. Binary adsorption data were well fitted to the extended Langmuir isotherm using parameters obtained from pure component experiment. However, H<sub>2</sub>O impurity less than, roughly, ~10<sup>-5</sup> H<sub>2</sub>O mol/g zeo-lite 13X enhanced slightly CO<sub>2</sub> adsorption. Spherical particle diffusion model well described experimentally measured adsorption rate. Diffusion coefficients and activation energies of CO<sub>2</sub>, SO<sub>2</sub>, N<sub>2</sub>, H<sub>2</sub>O were obtained. Diffusion coeffi-cients of CO<sub>2</sub> and SO<sub>2</sub> decreased with small amount of preadsorbed impurity. Parameter values from this study will be helpful to design of real commercial adsorption process.
질소와 산소의 혼합물에서 이상흡착용액이론 및 근사계산법에 의한 흡착평형의 예측
박경찬,서성섭 ( Kyung Chan Park,Sung Sup Suh ) 한국공업화학회 1995 공업화학 Vol.6 No.6
기상과 평형에 있는 흡착질상을 열역학적 이상용액으로 취급하여, 기체혼합물에 대해 순수성분의 등온흡착식으로부터 기상의 조성과 흡착질상 사이의 흡착관계식을 유도하는 이상흡착용액이론(ideal adsorbed solution theory, IAST)을 질소와 산소의 혼합물에 적용하여 평형흡착량을 예측하고 혼합기체에 대한 실험으로 구한 흡착량과 비교하였다. Molecular sieve 5A의 흡착등온선은 정적흡착실험법으로 측정하였다. IAST로부터 혼합물의 흡착량을 예측하는 데는 간단한 Langmuir isotherm을 사용해도 반복계산이 반드시 필요하다. 이러한 반복계산과정을 생략하기 위해 제안된 근사계산법들을 이용하면, 예측값들은 IAST로부터 얻은 값과 큰 차이를 보이지 않으면서도, 상대적으로 간단하게 혼합물의 흡착량을 구할 수 있음을 알 수 있었다. 세 가지 근사계산법들 중에서 Pade′approximation과 Taylor-series expansion을 이용하여 얻은 결과값들은 IAST로 얻은 결과와 거의 일치하였다. Adsorbed amounts from the mixture of nitrogen and oxygen on molecular sieve 5A were measured by static adsorption experiment. The experimental results were compared with the theoretical results calculated by ideal adsorbed solution theory(IAST) which treats the mixed adsorbate as an ideal solution in equilibrium with the gas phase and allows prediction of multicomponent equilibria from single-component isotherms alone. The equations resulting from IAST, however, must be solved iteratively even for the simple Langmuir isotherm. Three approximation methods were suggested in order to alleviate mathematical difficulties in the prediction of multicomponent equilibria, while making little or no loss in the accuracy of the calculation. Among the approximation methods, Pade′approximation and Taylor-series expansion methods gave excellent agreement with the exact results calculated by IAST.