Dual-Redox Conducting Polymers Integrated Metal-Organic Framework Hybrids Materials for High-Performance Lithium-Ion Cathodes = 고성능 리튬 이온 양극을 위한 이중 산화환원 전도성 고분자가 통합된 금속-유기 골격체 하이브리드 소재

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

In this work, we developed a hierarchical hybrid electrode, termed P2MC (PANI:PSS/2D Fe-BTC MOF/Fe-electrodeposited Carbon fiber cloth), by sequentially constructing Fe-BTC MOF nanosheets on Fe-electrodeposited carbon fiber cloth via an in-situ growth process, followed by polymerization of PANI:PSS. This design yields a mechanically stable electrode platform with seamless integration of multiscale structural domains. Such integration enables strong interfacial coupling, continuous ion/electron conduction pathways, and accelerated charge-transfer dynamics. Importantly, the introduction of PANI:PSS contributes a dual redox- active component, thereby maximizing the accessibility of electrochemically active sites throughout the electrode. Consequently, the P2MC electrode delivers a high reversible capacity of 414.9 mAh g−1 at 0.1 A g−1, while maintaining 92.2% capacity retention after 3000 cycles at 2.0 A g−1. Furthermore, it achieves an energy density of 275.2 Wh kg−1 and a peak power density of 91.7 kW kg−1. Both experimental characterization and theoretical analysis confirm that PANI:PSS and Fe-BTC primarily act as redox-active centers for Li+ and PF6− storage, respectively, while the low diffusion energy barrier (~0.059 eV) facilitates successive Faradaic processes over a broad potential window of 2.0–4.5 V. Overall, these results establish multidimensional and multiscale integration as a powerful strategy for designing high- performance and durable energy storage electrodes.

국문 초록 (Abstract)

본 연구에서는 철 전기도금 탄소천(Fe-electrodeposited carbon fiber cloth) 위에 2D Fe-BTC MOF 나노시트를 in-situ 성장법으로 형성한 후, 그 위에 PANI:PSS를 중합하여 P2MC(PANI:PSS/2D Fe-BTC MOF/Fe-electrodeposited carbon fiber cloth)라 명명한 계층적 하이브리드 전극을 개발했습니다. 이러한 구조적 설계는 다중 스케일 구조 영역을 매끄럽게 통합하여 기계적으로 안정적인 전극 플랫폼을 제공합니다. 이와 같은 통합은 강력한 계면 결합, 연속적인 이온 및 전자 전도 경로, 가속화된 전하 전달 동역학을 가능하게 합니다. 특히 PANI:PSS의 도입은 이중 산화환원 활성 부위를 제공하여 전극 전반에 걸쳐 전기화학적으로 활성 사이트의 접근성을 극대화했습니다. 그 결과, P2MC 전극은 0.1 A g−1에서 414.9 mAh g−1의 높은 비정전 용량을 나타내었으며, 2.0 A g−1에서 3000 사이클 후에도 92.2%의 용량 유지율을 보였습니다. 또한, 275.2 Wh kg−1의 최대 에너지 밀도와 91.7 kW kg−1의 최대 출력 밀도를 달성하였습니다. 실험적 특성 분석과 이론적 계산 모두에서, Fe-BTC 와 PANI:PS가 각각 Li 양이온 및 PF6 음이온 저장을 위한 주요 산화환원 활성 중심으로 작용함을 확인하였으며, 낮은 확산 에너지 장벽(~0.059 eV)이 2.0–4.5 V의 넓은 전위 구간에서 연속적인 파라데이 과정을 촉진함을 입증했습니다. 종합적으로, 본 연구는 다차원, 다중 스케일 통합이 고성능 및 고내구성 에너지 저장 전극 설계를 위한 강력한 전략임을 확립했습니다.

목차 (Table of Contents)

• 1. INTRODUCTION 1
• 2. EXPERIMENTAL DETAILS 3
• 2.1. Materials 3
• 2.2. Fabrication of FC and P2MC 3
• 2.3. Cell fabrication 5
• 2.4. Characterization 5
• 2.5. Theoretical calculation 6
• 3. RESULTS AND DISCUSSION 7
• 3.1. Fabrication of the FC and P2MC 7
• 3.2. Characterization of the P2MC 13
• 3.3. Theoretical calculation of the P2MC 16
• 3.4. Performance of the FC and P2MC cell 23
• 4. CONCLUSIONS 36
• 5. REFERENCES 37
• 6. LIST OF PUBLICATIONS 39
• (국문초록) 40