고성능 리튬이온배터리를 위한 실리콘 전극구조 디자인 및 탄소코팅 연구 = Design of Silicon Electrode Structures and Carbon Coating for High-Performance Lithium-ion Batteries|RISS 상세보기

국문 초록 (Abstract)

제 목 : 고성능 리튬이온배터리를 위한 실리콘 전극구조 디자인 및 탄소코팅 연구 2019년 일본의 요시노 아키라(Akira Yoshino)와 미국 대학의 교수인 스탠리 휘팅엄(M. Stanley Whittingham), 존 굿이너프(John B. Goodenough)는 리튬이 온배터리 개발에 기여한 공로로 노벨 화학상을 공동 수상하며 그 업적을 인정 받았다. 세 사람의 업적이 합쳐져 오늘날의 리튬이온배터리가 탄생하였으며, 이는 현대 사회에서 필수적인 에너지 저장 장치로 자리 잡았다. 리튬이온배터 리는 제조 과정이 저렴하고, 친환경적이기 때문에 현재 전 세계적으로 많이 상용화되어 있고, 고에너지 밀도를 가져 많은 관심을 받고 있는 에너지 소자 이다. 리튬이온배터리는 음극, 양극, 전해질, 집전체 및 분리막으로 구성되며, 음극과 양극 사이에 분리막이 위치하고, 그 사이를 전해질 용액이 채우고 있 는 구조이다. 각각 구성요소의 특성에 따라 소자의 성능이 크게 바뀌며, 특히 양극과 음극의 활물질 고성능화를 위해 많은 연구기관에서 형상, 구조, 조성, 표면개질 등의 연구가 활발히 진행 중이다. 음극 활물질의 한 종류인 실리콘 은 높은 이론 용량 (4200 mAh/g)을 가지며 이는 흑연보다 약 10배 이상 높은 값으로, 고 에너지 밀도 배터리를 구현하는데 유리하다. 또한 실리콘은 지구상 에서 제일 풍부하게 존재하는 물질로, 경제적인 측면에서도 이점이 있는 소재 이다. 이러한 특성 덕분에 실리콘은 전기 자동차 및 대용량 에너지 저장 장치 와 같은 고성능 응용 분야에서 리튬이온배터리의 잠재력을 끌어낼 수 있는 핵 심소재로 평가 받고 있다. 그러나 다른 음극 물질과 비교했을 때, 실리콘은 낮 은 전기 전도성과 충/방전 과정에서 약 400%에 달하는 심각한 부피 팽창 문제 를 동반한다. 이러한 부피 팽창은 고체 전해질 계면 층 (SEI layer)의 반복적인 형성과 파괴를 초래하며, 부반응을 유발하고 실리콘 음극의 열화를 가속화시 킨다. 이러한 문제를 해결하기 위해 다양한 연구 전략이 제안되고 있다. 이 중 전극 구조 제어는 실리콘 전극의 출력 및 안정성을 제어할 수 있는 방법 중 하나이며, 전극의 구조 제어를 위해 스프레이 분무를 통한 적층 구조를 만들 어 전극 구조 개발에 대한 연구를 수행하였다. 또한 실리콘 계면에 탄소 코팅 을 진행하여 용량 및 안정성을 개선할 수 있는 연구를 진행하였다. 이를 통해 실리콘 전극의 전기화학 성능 및 안정성을 개선할 수 있다. 1) 적층 구조로 디자인된 실리콘/탄소나노튜브 음극 기존의 상용화된 캐스팅 방법은 균일하지 않은 코팅, 활물질, 도전재 및 바 인더 분포의 불명확성 등과 같은 엔지니어링적 한계가 존재한다. 본 연구에서 제안한 실리콘과 탄소나노튜브 적층 구조는 이러한 한계를 해결하고자 하며, 실리콘과 탄소나노튜브를 연달아 배치함으로써 우수한 전기화학적 성능을 발 현할 수 있도록 설계되었다. 본 연구에서 개발한 Laminated-Si/CNT 전극은 2000 mA/g의 초고속 전류 밀도에서 500회 순환 후에도 157.58 mAh/g의 높은 용량을 유지하였다. 또한, 100 mA/g 전류 밀도에서 10회 사이클 후 20.02%의 용량 유지율을 기록하였으며, 200 mA/g에서 190회 순환 후에도 우수한 성능을 나타냈다. 이러한 성능 향상은 탄소나노튜브층의 적층을 통한 실리콘 전극의 단점 보완에 기인한다. 첫째, 탄소나노튜브 층의 최상단 코팅이 실리콘 음극활 물질과 전해질의 직접 접촉을 방지하여 부반응을 억제하였다. 둘째, 층별 구조 로 Laminated-Si/CNT 전극은 탄소나노튜브 층의 완충 효과를 통해 전체적인 전극 부피 팽창을 억제하였다. 셋째, 탄소나노튜브 층은 높은 전기 및 이온 전 도도를 제공하여 초고속 사이클 성능을 향상시키는 데 기여하였다. 실리콘과 탄소나노튜브를 층별로 배치한 리튬이온배터리의 음극 구조를 제안하고, 이를 통해 높은 사이클 안정성과 초고속 충/방전 성능을 달성할 수 있음을 입증하 였다. 2) 질소 도핑된 탄소양자점을 코팅한 실리콘 음극 실리콘은 음극활물질 중 낮은 전기전도도를 가지며, 이는 리튬이온배터리의 낮은 전기화학 성능의 주요인 중 하나이다. 본 연구에서 제안한 질소 도핑된 탄소양자점을 코팅한 실리콘 음극은 이러한 한계를 해결하고자, 탄소양자점에 질소 도핑을 하여 전기전도도를 향상시켰고, 이를 실리콘에 코팅하여, 높은 전 기전도도를 갖는 실리콘 음극을 완성하였다. 본 연구에서 개발한 10NCQDs/Si 전극은 2000 mA/g의 고속 전류 밀도에서 300회 사이클 후에도 275.33 mAh/g 의 높은 비용량을 유지하였다. 또한, 200 mA/g 전류 밀도에서 100 사이클 후 47.53%의 용량 유지율을 기록하였다. 이러한 성능 향상은 첫 번째 질소 도핑 된 탄소양자점 코팅을 통해 실리콘의 합금화/비합금화 과정에서 실리콘 전극 의 부반응을 감소시켰다. 두 번째 질소 도핑된 탄소양자점의 높은 전기전도도 는 나노 실리콘 고유의 낮은 전기 전도도를 개선하여 전극의 성능을 개선시켰 음을 입증하였다.

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제 목 : 고성능 리튬이온배터리를 위한 실리콘 전극구조 디자인 및 탄소코팅 연구 2019년 일본의 요시노 아키라(Akira Yoshino)와 미국 대학의 교수인 스탠리 휘팅엄(M. Stanley Whittingham), 존 굿이너...

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