결함 엔지니어링을 통한 페로브스카이트 발광 소자의 효율 및 안정성 향상 = Efficiency and stability enhancement of perovskite light-emitting diodes through defect engineering

국문 초록 (Abstract)

제 목 : 결함 엔지니어링을 통한 페로브스카이트 발광 소자의 효 율 및 안정성 향상

페로브스카이트 물질은 조성 변화를 통한 특성 조절이 가능하며, 저렴한 용액 공정과 다양한 차원의 구현이 가능하다는 점에서 발광 소자, 광센서, 태양 전지 소자 등 다양한 광전자 소자로 활용되고 있다. 특히, 페로브스카이트 발 광 소자는 정공 및 전자 수송층 재료의 조절과 페로브스카이트 발광층의 물성 제어를 통해 안정된 효율을 보이며 차세대 디스플레이 산업에 활용될 핵심 소 자로서 여겨지고 있다. 그러나 효율 개선을 위한 연구가 진행되었음에도, 여전 히 다층 구조로부터 기인하는 계면 결함과 페로브스카이트 박막 내에서 정공- 전자 재결합을 방해하는 내부 결함문제가 발생하고 있다. 이러한 문제를 해결 하기 위해 본 연구에서는 산화니켈 (nickel oxide) 정공 수송 층 산소 플라즈마 처리를 적용하여 계면 결함을 개선하고, 페로브스카이트 발광층에 이종물질을 첨가하여 내부 결함을 억제함으로써 페로브스카이트 발광 소자의 성능을 향상 했다. 니켈 옥사이드 정공 수송 층 박막의 높은 표면 에너지로 인한 소수성 특성을 산소 플라즈마 처리시간을 조절하여 개선하였고, 이후 증착되는 페로 브스카이트 박막의 표면 특성 또한 향상되었다. 이에 더해 플라즈마의 높은 에너지로 인해 생성된 산소 공극이 니켈 옥사이드의 정공 형성 농도를 향상하 여 페로브스카이트 층으로의 정공 수송 특성을 개선하였다. 페로브스카이트 박막 내부 결함을 해결하기 위해, S=O 결합을 가진 FA-Triflate 을 프리커서 합성 이후 활용한 납 이온대비 농도를 조절하여 투입함으로써 내부 상 분포를 제어하고, 내부 점 결함을 억제하며 수분 차단막을 형성하는 등 다양한 역할 을 수행하는 물질을 첨가제로 투입하였다. 그 결과, 소자 발광 효율은 최고 16.6 %를 달성하여 기존 대비 2.6배 향상되었으며, 소자 구동 시간은 30배 향상되어 소자의 구동 안정성 또한 개선되었다. 이 연구를 통해 계면 결함 및 발광층 내부 결함을 억제하는 연구를 수행함으로써 페로브스카이트 소자의 외 부 양자 효율 향상 및 안정성을 도모했다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Title : Efficiency and stability enhancement of perovskite light-emitting diodes through defect engineering

Perovskite materials are widely used in various optoelectronic applications such as light-emitting devices, optical sensors, and solar cells due to their tunable properties achieved through compositional changes, compatibility with low-cost solution process, and controllable dimensional structures. In particular, perovskite light-emitting devices show stable efficiency through tuning the hole and electron transport layers and optimizing the properties of the perovskite emissive layer, positioning them as key devices for the next generation display technologies. However, despite advancements in efficiency, interfacial defects caused by multilayer structures of LEDs and internal defects that hinder hole-electron recombination within the perovskite thin film still remain as significant challenges. To address these issues, we conducted oxygen plasma treatment on the nickel oxide (NiOx) hole transport layer to passivate interfacial defects, while internal defects were suppressed by incorporating FA-Triflate into the perovskite emissive layer, thereby enhancing the performance of perovskite light-emitting devices. The hydrophobic properties of nickel oxide hole transport layer caused by its high surface energy were improved by optimizing the oxygen plasma treatment duration, which simultaneou enhanced the surface properties of the sequentially deposited perovskite thin film. Additionally, oxygen vacancies generated by the high-energy plasma treatment improved the hole-formation ability of nickel oxide, improving the hole transport characteristics to the perovskite layer. To mitigate the internal defects of the perovskite thin film, FA-Triflate with S=O bonds was introduced. Its concentration was carefully adjusted relative to lead ions during precursor synthesis to control the internal phase distribution, suppress internal point defects, and establish a moisture barrier. As a result, the device external quantum efficiency reached a maximum of 16.6%, and its operational lifetime was also improved 29 times. This study highlights the suppression of both interfacial and internal defects in the perovskite emissive layer, leading to enhanced external quantum efficiency and stability in perovskite light-emitting devices.

목차 (Table of Contents)

• 요약 i
• 목차 ii
• 그림목차 iv
• I. 서론 1
• 1. 연구의 배경 및 목적 2
• II. 이론적 고찰 4
• 1. Perovskite LEDs 5
• (1) Perovskite 구조 5
• (2) Perovskite LED의 구성 요소 및 구동 원리 8
• (3) 전자 및 정공 수송 층 선정 10
• (4) Perovskite LED의 결함 12
• 2. 계면 결함 엔지니어링(Interfacial defect engineering) 14
• (1) 계면 결함 개선 기술 고찰 14
• (2) 산소 플라즈마(Oxygen plasma) 계면 처리 16
• 3. 페로브스카이트 결함 엔지니어링 18
• (1) 페로브스카이트 내부 결함 18
• (2) 첨가제(Additive) 처리를 통한 페로브스카이트 결함 억제 20
• III. 실험 장치 및 실험 방법 21
• 1. 첨가제 농도에 따른 Quasi-2D perovskite 합성 22
• (1) Precursor(프리커서) 합성 및 FA-Triflate 처리 22
• (2) Quasi-2D perovskite 박막 제작 23
• 2. 처리시간에 따른 nickel oxide 산소 플라즈마 처리 25
• (1) Nickel oxide 박막 제작 및 시간별 산소 플라즈마 처리 25
• 3. 페로브스카이트 기반 발광 소자 제작 및 평가 26
• (1) Quasi-2D 기반 발광 소자 제작 26
• (2) Nickel oxide 정공 수송층 기반 페로브스카이트 발광 소자 제작 27
• (3) 각 소자의 전기적 특성 평가 28
• IV. 실험 결과 및 고찰 29
• 1. 산소 플라즈마 처리시간에 따른 nickel oxide 특성 분석 30
• (1) Nickel oxide 박막 구조 분석 30
• (2) Nickel oxide 표면 개선 메커니즘 35
• (3) 밴드갭 및 광학 특성 분석 39
• (4) Nickel oxide 기반 발광 소자 성능 비교 43
• 2. FA-Triflate 첨가농도에 따른 quasi-2D 페로브스카이트 특성 48
• (1) 구조 분석 48
• (2) 발광 특성 분석 55
• (3) 결함 억제(defect passivation) 메커니즘 59
• (4) 표면 습도 저항 향상 특성 63
• (5) Quasi-2D 기반 발광 소자 성능 비교 67
• V. 결론 72
• 참고문헌 75
• 영문초록(Abstract) 82
• 성과 84
• 감사의 글 86