차세대 리튬 이온 배터리를 위한 겔 고분자 전해질의 개발 및 친환경 용매 기반 전극의 개발

국문 초록 (Abstract)

휴대용 전자기기와 전기차 산업의 성장으로 리튬 이온 배터리의 수요가 폭발적으로 증가함에 따라 고성능의 배터리 개발이 필요한 시점이다. 본 연구에서는 차세대 소재인 리튬 메탈의 덴드라이트 형성 문제 해결을 위해 이중 염 기반의 겔 고분자 전해질을 개발하는 것을 첫 번째 목표로 하였으며, 지속 가능한 배터리 산업을 위해 상용화된 양극 코팅 공정에서 친환경 용매의 도입 가능성을 증명하는 것을 두 번째 목표로 하였다. 본 논문의 첫 번째 주제에서는 리튬 메탈 배터리의 안정성 확보를 위한 이중 염 기반 겔 고분자 전해질을 개발하였다. LiBF4 리튬 염을 포함한 이중 염 시스템은 열적 안정성과 고전압 안정성을 향상시켰으며, LiTFSI 염과 LiBF4 염이 8:2로 첨가된 전해질에서 가장 높은 이온전도도와 낮은 계면 저항을 나타내었다. 특히 200 회 수명 특성에서 LiTFSI 단독 염 전해질은 26.5 %의 용량 유지율로 셀이 열화되는 반면, 이중 염 전해질은 77.8 %의 우수한 용량 유지율을 나타내며 극명한 성능의 개선을 보였다. 본 논문의 두 번째 주제에서는 생식 독성이 있는 N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) 용매를 대체할 수 있는 친환경 용매를 탐색하고, 이를 LFP 양극 코팅 공정에 적용한 후 전극의 물리적 특성 및 전기화학적 성능을 평가하였다. 대체 용매 적용 시 NMP 용매 기반 전극과 유사한 특성과 수명 안정성을 나타내었으며, 계면 저항의 감소와 고율 특성의 개선을 확인하였다. 두 독립적인 연구는 각각 배터리 성능의 한계를 개선하고 지속 가능한 공정으로 전환 수 있는 전략을 제시함으로써, 향후 친환경⋅고에너지 밀도 배터리 시스템 개발에 기반이 될 수 있음을 시사한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

With the explosive growth in demand for lithium-ion batteries driven by the expansion of portable electronics and electric vehicles, the development of high-performance batteries has become increasingly essential. In this study, the first objective was to develop a dual salt-based gel polymer electrolyte to solve dendrite formation issues in next-generation lithium metal anodes, and the second objective was to demonstrate the feasibility of introducing environmentally friendly solvents into commercial cathode coating processes for a more sustainable battery industry. In the first part of this thesis, a dual-salt gel polymer electrolyte was developed to improve the stability of lithium metal batteries. The dual-salt system including LiBF4 lithium salt improved both thermal stability and high-voltage stability. The formulation with LiTFSI and LiBF₄ at an 8:2 molar ratio exhibited the highest ionic conductiv, ity and lowest interfacial resistance. Notably, in 200 cycle test, the single-salt LiTFSI electrolyte showed significant cell degradation with 26.5% capacity retention, whereas the dual-salt system maintained a high capacity retention of 77.8%, demonstrating a remarkable improvement in cycle performance. In the second part, an environmentally friendly solvent was explored to replace the reproductive toxic N-methyl-2- pyrrolidone (NMP) solvent in the LFP cathode coating process. The electrodes fabricated with the alternative solvent showed comparable physical and electrochemical characteristics to those using NMP, along with reduced interfacial resistance and improved rate capability. The two independent studies suggest strategies to overcome current performance limitations and enable more sustainable battery manufacturing processes. Together, they provide a foundation for the development of eco-friendly and high energy density battery systems.

목차 (Table of Contents)

• 국문초록 4
• 목차 6
• 표 목차 8
• 그림 목차 9
• 1. 이중 염 기반 리튬 메탈 배터리용 고분자 전해질의 개발 12
• 1.1 서론 12
• 1.2 실험 재료 15
• 1.3 실험 방법 16
• 1.3.1 NCM811 전극 제조 16
• 1.3.2 이중 염 기반 고분자 전해질 제작 17
• 1.3.3 LMB(Lithium Metal Battery) 코인 셀 조립 18
• 1.3.4 고분자 전해질의 특성 분석 19
• 1.3.5 고분자 전해질의 전기화학적 분석 20
• 1.3.6 고분자 전해질을 사용한 셀 성능 분석 22
• 1.3.7 사이클 후 리튬 메탈 표면 분석 23
• 1.4 결과 및 토의 24
• 1.4.1 고분자 전해질의 물성 특성화 24
• 1.4.2 고분자 전해질의 전기화학적 특성 30
• 1.4.3 셀 성능 평가 41
• 1.4.4 사이클 후 리튬 메탈 표면 분석 51
• 1.5 결론 57
• 2. 친환경 용매를 이용한 LFP 양극 공정 58
• 2.1 서론 58
• 2.2 실험 재료 60
• 2.3 실험 방법 61
• 2.3.1 LFP 양극 슬러리 준비 및 전극 제조 61
• 2.3.2 LIB(Lithium-ion Battery) 코인 셀 조립 62
• 2.3.3 전극 표면 분석 63
• 2.3.4 전기화학적 분석 64
• 2.4 결과 및 토의 65
• 2.4.1 CPO 용매의 특성 65
• 2.4.2 전극의 표면 특성화 70
• 2.4.3 전기화학적 특성 분석 74
• 2.4.4 셀 성능 비교 79
• 2.5 결론 86
• 3. 참고문헌 88
• 4. Abstract 101
• 감사의 글 103