고안정성 리튬 이차전지용 고체 전해질의 전기화학적 특성 연구 = Study on the electrochemical properties of solid electrolytes for high-stability lithium secondary batteries

국문 초록 (Abstract)

리튬이온 이차전지는 다양한 전자기기에 널리 사용되고 있으나, 액체 전해질은 본질적인 안전성 저하 문제를 갖는다. 이러한 한계를 개선하기 위해 전고체 전지 연구가 활발히 이루어지고 있으며, 본 연구에서는 고안전성 전고체 전지를 구현하기 위해 PEO 기반 고분자 고체 전해질과 LATP 기반 복합 고체 전해질의 전기화학적 특성을 분석하였다.
PEO 기반 전해질은 상온에서 낮은 이온전도도로 인해 적용에 제한이 있어, LiTFSI와 Pyr14TFSI를 첨가하여 이온전도도와 열 안정성을 개선하였다. 그 결과, 상온에서 높은 이온전도도, 우수한 용량 유지 특성, 안정적인 전압 거동을 확보하였다. LATP/PVdF–HFP 복합 전해질은 세라믹의 고이온 전도성과 고분자의 유연성을 결합한 구조로, 상전이 공정으로 제조된 다공성 형태를 가진다. 합성된 LATP는 전형적인 NASICON 구조와 높은 이온전도도를 나타냈으며, 리튬 대칭 셀 평가에서도 전압 편차 없이 안정적 구동을 확인하였다.
결론적으로 두 전해질 모두 각각의 구조적 한계를 보완하며 전고체 전해질의 안전성과 성능을 향상시켰고, 이는 차세대 고안전성 전고체 리튬 이차전지 개발에 유효한 설계 방향을 제시한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Rechargeable lithium-ion batteries are widely used in various electronic devices, but liquid electrolytes have inherent safety issues. To improve these limitations, all-solid-state battery research is actively being conducted, and in this study, the electrochemical properties of PEO-based polymer solid electrolyte and LATP-based composite solid electrolyte were analyzed to implement a high-safety all-solid-state battery.
PEO-based electrolyte has limited application due to low ionic conductivity at room temperature, so LiTFSI and Pyr14TFSI were added to improve the ionic conductivity and thermal stability of the matrix. As a result, improved ionic conductivity, excellent capacity retention characteristics, and stable voltage behavior were secured at room temperature. The LATP/PVdF–HFP composite electrolyte has a structure that combines the high ionic conductivity of ceramics and the flexibility of polymers, and has a porous form manufactured through a phase transfer process. The synthesized LATP showed a typical NASICON structure and high ionic conductivity, and stable operation was confirmed without voltage deviation in the lithium symmetric cell evaluation.
In conclusion, both electrolytes compensate for their respective structural limitations and improve the safety and performance of the all-solid electrolyte, which presents an effective design direction for the development of next-generation high-safety all-solid lithium secondary batteries.

목차 (Table of Contents)

• 제1장 서론 1
• 제1절 연구 배경 및 목적 1
• 제2절 이론적 배경 4
• 1. 리튬 이차전지 4
• 2. 전고체 전지 7
• 가. 고분자 고체 전해질 10
• 나. 복합 고체 전해질 12
• 제2장 본론 14
• 제1절 PEO-LiTFSI-Pyr14TFSI 고분자 고체 전해질 14
• 1. 재료 선정 14
• 2. 실험 방법 15
• 가. 이온성 액체 합성 15
• 나. PEO-LiTFSI-Pyr14TFSI 고분자 고체 전해질 제작 16
• 다. LFP 전극 제작 및 셀 조립 16
• 3. PEO-LiTFSI-Pyr14TFSI 고분자 고체 전해질 특성 분석 19
• 가. 물리적 특성 분석 20
• 나. 전기화학적 특성 분석 27
• 제2절 LATP 기반 복합 고체 전해질 40
• 1. 재료 선정 42
• 2. 실험 방법 42
• 가. 고상법을 이용한 LATP 세라믹 합성 42
• 나. LATP 기반 복합 고체 전해질 제작 43
• 다. LFP 전극 제작 및 셀 조립 43
• 3. LATP 기반 복합 고체 전해질 특성 분석 46
• 가. 물리적 특성 분석 47
• 나. 전기화학적 특성 분석 55
• 제3장 결론 67
• [참고문헌] 69
• ABSTRACT 76
• 감사의 글 78