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암모니아의 재생 및 농축을 위한 금속 전구체에 따른 금속 첨착 활성탄의 흡착 및 탈착 특성에 관한 연구
조광희(Gwang Hee Cho),박지혜(Ji Hye Park),Haroon Ur Rasheed,윤형철(Hyung Chul Yoon),이광복(Kwang Bok Yi) 한국청정기술학회 2020 청정기술 Vol.26 No.2
저농도 암모니아의 재생 및 농축을 위하여 초음파 함침법으로 금속 첨착 활성탄을 제조하였다. 금속으로는 마그네슘과 구리를 선정하였고, 염화물(Cl-)과 질산염(NO₃-) 전구체를 사용하여 활성탄 표면에 첨착하였다. 흡착제의 물리 및 화학적 특성은 TGA, BET 그리고 NH₃-TPD를 통해 분석되었다. 암모니아 파과실험은 고정층 반응기를 사용하여 암모니아(1000mg L<SUP>-1</SUP> NH₃, balanced N₂)를 100 mL min<SUP>-1</SUP> 으로 주입하였으며, 온도변동 흡착법 (TSA)과 압력변동 흡착법 (PSA, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9 Mpa) 에서 수행하였다. 암모니아의 흡착 및 탈착 성능은 NH₃-TPD와TSA및 PSA공정에서 AC-Mg(Cl) > AC-Cu(Cl) > AC-Mg(N) > AC-Cu(N) > AC 순으로 나타났다. 그 중 MgCl₂를 사용한 AC-Mg(Cl)은 TSA에서 평균 흡착량 2.138 mmol g<SUP>-1</SUP> 나타내었다. 또한 PSA 0.9 Mpa에서 3.848 mmol g<SUP>-1</SUP>,로 가장 높은 초기 흡착량을 나타내었다. 활성탄 표면에 금속이 첨착되면 물리흡착 뿐만 아니라 화학흡착이 수반되어 흡착 및 탈착 성능이 증가하는 것을 확인하였다. 또한 흡착제는 반복적인 공정에도 안정적인 흡착 및 탈착 성능을 나타내어 TSA와 PSA 공정에서의 적용 가능성을 확인하였다. Metal-impregnated activated carbons were prepared via ultrasonic-assisted impregnation method for regeneration and low ammonia concentration. Magnesium and copper were selected as metals, while chloride (Cl-) and nitrate (NO₃-) precursors were used to impregnate the surface of activated carbon. The physical and chemical properties of the prepared adsorbents were characterized by TGA, BET, and NH₃- TPD. The ammonia breakthrough test was carried out using a fixed bed and flowing ammonia gas (1000 mg L<SUP>-1</SUP> NH₃, balanced N₂) at 100 mL min<SUP>-1</SUP>, under conditions of temperature swing adsorption (TSA) and pressure swing adsorption (PSA, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9 Mpa). The adsorption and desorption performance of ammonia were in the order of AC-Mg(Cl) > AC-Cu(Cl) > AC-Mg(N) > AC-Cu(N) > AC through NH₃-TPD and TSA and PSA processes. AC-Mg(Cl) using MgCl₂ showed the average adsorption amount of 2.138 mmol/g at TSA process. Also, AC-Mg(Cl) showed the highest initial adsorption amount of 3.848 mmol/g at PSA 0.9 Mpa. When metal impregnated the surface of the activated carbon, it was confirmed that not only physical adsorption, but also chemical adsorption increased, making enhancement in adsorption and desorption performances possible. Also, the prepared adsorbents showed stable adsorption and desorption performances despite repeated processes, confirming their applicability in the TSA and PSA processes.
NH₃-SCR 반응에서 스팀 처리된 zeolite BEA 촉매의 영향
박지혜(Ji Hye Park),조광희(Gwang Hee Cho),황라현(Ra Hyun Hwang),백정훈(Jeong Hun Baek),이광복(Kwang Bok Yi) 한국청정기술학회 2020 청정기술 Vol.26 No.2
아산화질소(N₂O)는 6대 온실가스 중 하나로 이산화탄소(CO₂)의 310배에 해당하는 지구온난화지수(global warming potential, GWP)를 나타내어 N₂O를 저감하는 것은 필수적이다. 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)은 대기 오염 물질의 하나인 NOx의 제거를 위해 암모니아를 환원제로 사용하여 무해한 N₂ 및 H₂O로 전환하는 기술로 높은 탈질효율을 나타낸다. 본 연구에서는NH₃-SCR반응에서 스팀 처리된 Fe-BEA촉매가 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 Fe-BEA 촉매는 Fe를 이온교환하기 전, 고정층 반응기로 100℃에서 2h 동안 스팀 처리 되었다. 제조된 촉매의 NH₃-SCR반응 테스트는 고정층 반응기로 WHSV = 180 h<SUP>-1</SUP>, 370 ~400℃에서 수행되었다. 100℃ 에서 스팀 처리된 Fe-BEA(100) 촉매가 370 ~ 390℃에서 Fe-BEA촉매보다 다소 높은 활성을 나타내었다. NH₃-SCR 활성에 영향을 주는 원인을 파악하기 위하여 제조된 촉매는 BET, ICP, NH₃-TPD, H₂-TPR, <SUP>27</SUP>Al MAS NMR을 통하여 특성분석 되었다. H₂-TPR결과를 통해 Fe-BEA(100) 촉매가 Fe-BEA 촉매 보다 isolated Fe<SUP>3+</SUP>의 환원이 더 많이 일어난 것을 확인하였으며, 스팀 처리는 활성종인 isolated Fe<SUP>3+</SUP>의 양을 늘려주어 활성이 증가한 것으로 판단된다. Nitrous oxide (N₂O) is one of the six greenhouse gases, and it is essential to reduce N₂O by showing a global warming potential (GWP) equivalent to 310 times that of carbon dioxide (CO₂). Selective catalytic reduction (SCR) is a technology that converts ammonia into harmless N₂ and H₂O by using ammonia as a reducing agent to remove NOx, one of the air pollutants; the process also produces high denitrification efficiency. In this study, the Fe-BEA catalyst was steam-treated at 100°C for 2h before Fe ion exchange in the fixed bed reactor in order to investigate the effect of the steam-treated Fe-BEA catalyst on the NH₃-SCR reaction. NH₃-SCR reaction test of synthesized catalysts was performed at WHSV = 180 h<SUP>-1</SUP>, 370 to 400°C in the fixed bed reactor. The Fe-BEA(100) catalyst steam-treated at 100 °C showed a somewhat higher activity than the Fe-BEA catalyst at 370 to 390 °C. The catalysts were characterized by BET, ICP, NH₃-TPD,H₂-TPR, and <SUP>27</SUP>Al MAS NMR in order to determine the cause affecting NH₃-SCR activity. The H₂-TPR result confirmed that the Fe-BEA(100) catalyst had a higher reduction of isolated Fe<SUP>3+</SUP> than the Fe-BEA catalyst, and that the steam treatment increased the amount of isolated Fe<SUP>3+</SUP> as an active species, thus increasing the activity.