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- 저자 : 함성원(Sung Won Ham) (검색결과 22 건)
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금속염화물이 담지된 V<sub>2</sub>O<sub>5</sub>-WO<sub>3</sub>/TiO<sub>2</sub> 계 SCR 촉매에 의한 수은 및 NO 동시 제거
함성원,Ham, Sung-Won 한국청정기술학회 2017 청정기술 Vol.23 No.2
HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응에 대한 열역학적 검토 결과 수십 ppm 수준의 HCl이 존재하는 경우에 SCR 반응 온도범위에서 원소수은의 염화수은으로의 전환은 100% 가능한 것으로 확인하였다. SCR공정 운전 온도범위에서 Cu, Fe, Mn의 염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 우수한 NO 제거 활성을 보였다. $NH_3-TPD$ 측정결과 $NH_3$의 흡착강도를 나타내는 탈착온도가 높은 촉매가 우수한 NO 제거활성을 나타내었다. 반응가스에 HCl을 공급할 경우 원소수은의 산화반응이 촉진되는 결과를 얻을 수 있었다. 그러나, NO와 함께 $NH_3$가 존재하는 SCR반응 조건에서는 촉매표면에 강하게 흡착되는 $NH_3$에 의해 촉매표면에 HCl의 흡착이 방해를 받기 때문에 HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응 활성이 억제되는 것으로 나타났다. SCR반응 조건에서 금속염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 금속염화물이 담지되지 않은 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매에 비해 우수한 수은 산화활성을 보이는데 이는 촉매 표면에 존재하는 금속염화물의 염소기가 수은 산화반응에 참여하여 활성을 증가시키기 때문으로 판단된다. Thermodynamic evaluation indicates that nearly 100% conversion of elemental mercury to oxidized mercury can be attained by HCl of several tens of ppm level at the temperature window of SCR reaction. Cu-, Fe-, Mn-chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts revealed good NO removal activity at the operating temperature window of SCR process. The catalysts with high desorption temperature indicating adsorption strength of $NH_3$ revealed higher NO removal activity. The HCl fed to the reaction gases promoted the oxidation of mercury. However, the activity for the oxidation of elemental mercury to oxidized mercury by HCl was suppressed by $NH_3$ inhibiting the adsorption of HCl to catalyst surface under SCR reaction condition containing $NH_3$ for NO removal. Metal chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts showed much higher activity for mercury oxidation than $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalyst without metal chloride under SCR reaction condition. This is primarily attributed to the participation of chloride in metal chloride on the catalyst surface promoting the oxidation of elemental mercury.
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금속염화물이 담지된 V₂O₅-WO₃/TiO₂ 계 SCR 촉매에 의한 수은 및 NO 동시 제거
함성원(Sung-Won Ham) 한국청정기술학회 2017 청정기술 Vol.23 No.2
HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응에 대한 열역학적 검토 결과 수십 ppm 수준의 HCl이 존재하는 경우에 SCR 반응 온도범위에서 원소수은의 염화수은으로의 전환은 100% 가능한 것으로 확인하였다. SCR공정 운전 온도범위에서 Cu, Fe, Mn의 염화물이 담지된 V₂O₅-WO₃/TiO₂ 촉매가 우수한 NO 제거 활성을 보였다. NH₃-TPD 측정결과 NH₃의 흡착강도를 나타내는 탈착온도가 높은 촉매가 우수한 NO 제거활성을 나타내었다. 반응가스에 HCl을 공급할 경우 원소수은의 산화반응이 촉진되는 결과를 얻을 수 있었다. 그러나, NO와 함께 NH₃가 존재하는 SCR반응 조건에서는 촉매표면에 강하게 흡착되는 NH₃에 의해 촉매표면에 HCl의 흡착이 방해를 받기 때문에 HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응 활성이 억제되는 것으로 나타났다. SCR반응 조건에서 금속염화물이 담지된 V₂O₅-WO₃/TiO₂ 촉매가 금속염화물이 담지되지 않은 V₂O₅-WO₃/TiO₂ 촉매에 비해 우수한 수은 산화활성을 보이는데 이는 촉매 표면에 존재하는 금속염화물의 염소기가 수은 산화반응에 참여하여 활성을 증가시키기 때문으로 판단된다. Thermodynamic evaluation indicates that nearly 100% conversion of elemental mercury to oxidized mercury can be attained by HCl of several tens of ppm level at the temperature window of SCR reaction. Cu-, Fe-, Mn-chloride loaded V₂O₅-WO₃/TiO₂ catalysts revealed good NO removal activity at the operating temperature window of SCR process. The catalysts with high desorption temperature indicating adsorption strength of NH₃ revealed higher NO removal activity. The HCl fed to the reaction gases promoted the oxidation of mercury. However, the activity for the oxidation of elemental mercury to oxidized mercury by HCl was suppressed by NH₃ inhibiting the adsorption of HCl to catalyst surface under SCR reaction condition containing NH₃ for NO removal. Metal chloride loaded V₂O₅-WO₃/TiO₂ catalysts showed much higher activity for mercury oxidation than V₂O₅-WO₃/TiO₂ catalyst without metal chloride under SCR reaction condition. This is primarily attributed to the participation of chloride in metal chloride on the catalyst surface promoting the oxidation of elemental mercury.
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수은 연속측정시스템에서 전이금속에 의한 산화수은의 원소수은으로의 촉매환원
함성원(Sung-Won Ham) 한국청정기술학회 2014 청정기술 Vol.20 No.3
본 연구는 수은연속측정시스템의 가장 중요한 구성 요소의 하나인 산화수은을 원소수은으로 환원시킬 수 있는 건식 환원촉매시스템 개발을 목적으로 수행되었다. 산화-환원 표준전위를 기준으로 산화수은의 원소수은으로의 환원반응을 자발적으로 일으킬 수 있는 촉매 대상물질로 Fe, Cu, Ni 및 Co 4종류의 전이금속이 선택되었다. 이들 전이금속 촉매들은 산소가 없는 반응가스 조성에서 산화수은의 원소수은으로의 환원반응에 대해 높은 활성을 보였다. 그러나 산소가 존재하는 경우 환원활성이 크게 감소하는데 이는 산소에 의해 해당 전이금속이 산화수은 환원 활성이 낮은 전이금속산화물로 변환되기 때문이다. 반응가스에 산소가 존재하여도 수소를 공급하면 산화수은 환원 활성이 크게 증가되는데 이는 산화수은의 환원반응이 진행되는 고온에서 산소와 수소 사이의 연소반응에 의해 산소가 소모되기 때문으로 확인되었다. Fe를 환원촉매로 하고 배기가스에 수소를 공급하는 산화수은 환원촉매시스템은 SnCl₂ 수용액을 사용하는 습식화학 환원기술에 필적할 수준의 활성을 나타내기 때문에 상업적으로 적용 가능한 산화수은 환원시스템으로 기대된다. This study was aimed to develop catalytic system for the dry-based reduction of oxidized mercury (Hg<SUP>2+</SUP>) to elemental mercury (Hg<SUP>0</SUP>) which is one of the most important components comprising mercury continuous emission monitoring system (Hg-CEMS). Based on the standard potential in oxidation-reduction reaction, transition metals including Fe, Cu, Ni and Co were selected as possible candidates for catalyst proceeding spontaneous reduction of Hg<SUP>2+</SUP> into Hg<SUP>0</SUP>. These transition metal catalysts revealed high activity for reduction of Hg<SUP>2+</SUP> into Hg<SUP>0</SUP> in the absence of oxygen in reactant gases. However, their activities were greatly decreased in the presence of oxygen, which was attributed to the transformation of transition metals by oxygen to the corresponding transition metal oxides with less catalytic activity for the reduction of oxidized mercury. Hydrogen supplied to the reactant gases significantly enhanced Hg<SUP>2+</SUP> reduction activity even in the presence of oxygen. It might be due to occurrence of combustion reaction between H₂ and O₂ causing the consumption of O₂ at such high reaction temperature at which oxidized mercury reduction reaction took place. Because the system showed high activity for Hg<SUP>2+</SUP> reduction to Hg<SUP>0</SUP>, which was compatible to that of wet-chemistry technology using SnCl₂ solution, the catalytic reduction system of Fe catalyst with the supply of H₂ could be employed as a commercial system for the reduction of oxidized mercury to elemental mercury.
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V₂O<SUP>5</SUP>-WO₃/TiO₂ 계 SCR 촉매의 가스상 원소수은 산화 활성
홍현조(Hyun-Jo Hong),함성원(Sung-Won Ham) 한국청정기술학회 2011 청정기술 Vol.17 No.4
가스상 원소수은의 산화수은으로의 산화에 대한 V₂O<SUP>5</SUP>-WO₃/TiO₂ 계 SCR 촉매의 활성이 조사되었다. 상용 SCR 촉매의 경우 원소수은 산화반응에 산화제로 작용하는 HCl의 존재 및 반응조건에 상관없이 반응 후의 모든 촉매에서 수은성분이 검출되지 않았다. 이는 V₂O<SUP>5</SUP>-WO₃/TiO₂ 계 SCR 촉매에서 HCl에 의한 원소수은의 산화는 수은이 촉매표면에 거의 흡착되지 않는 Eley-Rideal mechanism에 의해 진행되는 것을 나타내는 결과이다. V₂O<SUP>5</SUP> 함량에 따라 수은 산화활성이 크게 증가되는 것으로부터 V₂O<SUP>5</SUP>가 수은산화 반응에 주된 활성점 임을 확인할 수 있었다. 그러나 V₂O<SUP>5</SUP> 함량에 따라 TOF는 감소하는데 이는 촉매표면에 존재하는 V₂O<SUP>5</SUP>의 구조에 따라 수은산화 활성에 차이가 있다는 것을 의미한다. 동일한 반응온도와 HCl 농도에서 산화 조건에 비해 SCR 조건에서 원소수은의 산화활성은 크게 낮은 것으로 나타났다. Catalytic activity of V₂O5-WO₃/TiO₂-based SCR catalyst was examined for the oxidation of gas-phase elemental mercury to oxidized mercury. Mercury species was not detected on the commercial SCR catalyst after the oxidation reaction of elemental mercury, regadless of the presence of HCl acting as oxidant and the reaction conditions. This suggests that elemental mercury oxidation by HCl could occur via a Eley-Rideal mechanism with gas phase or weakly-bound mercury on the surface of V₂O<SUP>5</SUP>-WO₃/TiO₂ SCR catalyst. The activity for mercury oxidation was significantly increased with the increase of V₂O<SUP>5</SUP> loading, which indicates that V₂O<SUP>5</SUP> is the active site. However, turnover frequency for mercury oxidation was decreased with the increase of V₂O<SUP>5</SUP> loading, indicating the activity for mercury oxidation was strongly dependent on the surface structure of vanadia species. The activity for oxidation of elemental mercury under SCR condition was much less than that under oxidation condition at the same HCl concentration and reaction temperature.
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