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Mordenite 형 제올라이트상에서 탄화수소를 이용한 질소산화물의 선택적 제거
김영걸,남인식,이중기,김문현,박달근 한국화학공학회 1994 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.32 No.3
합성 모더나이트(HM, CuHM)와 천연 제올라이트(NZA, CuNZA)촉매를 이온교환방법에 의하여 제조하고, C₂H₄, C₂H_6, C₃H_6, C₃H_8과 같은 네 종류의 탄화수소를 환원제로 사용하여 고정층 반응기에서 촉매활성을 고찰한 결과, HM상에서는 C₂H₄이, 천연 제올라이트에 동이온을 교환한 CuNZA상에서는 C₃H_6이 우수한 NO전환율을 나타내었다. CuNZA상에서 C₃H_6을 이웅한 여러 반응변수에 대한 연구결과, NO농도의 증가에 따라 NO전환율은 점차적으로 감소하고 C₃H_6농도의 증가와 함께 NO전환율은 증가하여 실제 배기가스 조건과 유사한 산소농도 4.2%에서 C₃H_6의 농도가 2,000 ppm일 때 NO는 94%까지 제거되었다. 또한 산소농도가 2.0%에서 최적의 NO 전환율을 관찰할 수 있었으며, 동이온 교환량이 1.6 wt%일 때 급격한 NO전환율의 증가를 관찰할 수 있었다. 400℃ 이상에서는 함탄소물질에 의한 촉매활성 저하현상이 관찰되지 않았으며, 반응물중에 유입하는C₃H_6과 O₂을 각각 중단하여도 NO전환율이 NO공급을 중단한 경우보다 다소 길게 유지되는 것으로 보아 반응중간체로 생각되어지는 함산소활성물질[C_(n')H_(m')(O)]이 NO_χ제거 반응에 중요한 역할을 하는 것으로 생각되어진다. 또한 HM상에서는 반응중에 생성된 N₂O가 NO전환율에 직접적으로 기여하는 것으로 관찰되었다. The reduction of NO by hydrocarbons such as C₂H₄, C₂H_6, C₃H_6, and C₃H_8 has been investigated over mordenite type zeolite catalysts. HM, CuHM, NZA, and CuNZA were prepared by ion-exchange method and thier deNO_χ efficiency was examined in a continuous flow fixed-bed reactor. As a result of the activity test, C₂H₄ appeared to be the best reductant over HM and C₃H_6 over CuNZA. The reaction variables for C₃H_6-CuNZA system have been examined for its optimal operating condition. NO conversion reaches about 94% by the feed of 2,000 ppm of C₃H_6 at 500℃. The highest conversion of NO was observed at 2.0% of O₂. NO conversion of CuNZA depends on the exchange level of copper ions on the catalyst structure. No deterioration of the catalytic activity for CuNZA was observed at above 400℃ even after 30 hours of on-stream time. Based upon the transient test of CuNZA catalyst with the shut-off of reactants. C_(n')H_(m')(O) might be a reaction intermediate. N₂O formed in the reaction may play an important role for HM catalyst at the reaction temperature above 400℃. It can be concluded that CuNZA is a highly active and promising catalyst for the reduction of NO with C₃H_6. The reaction path of this catalytic system is the most important key for the high accomplishment of NO conversion.