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김영걸,정종식,고동준 한국화학공학회 1993 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.31 No.3
침전법으로 지르코니아를 제조하여 CO 수소화반응 특성과 메탄올 합성에 미치는 물의 영향에 대해 연구하였다. CO 수소화반응에서는 탄화수소와 메탄올, 디메틸에테르가 생성되는 것으로 나타났으며, 부텐에 대해 높은 선택도를 보여주었다. 물은 메탄올 합성에 매우 중요한 역할을 하는데, 반응전에 흡착된 물은 탄화수소의 생성을 촉진시키지만 메탄올 생성을 억제한다. 그러나 반응물에 첨가된 물은 메탄올 합성에 참여하며, 촉매표면에 OH기를 계속 제공하여 반응활성을 증가시킨다. Zirconia catalyst was prepared by precipitation method, and the CO hydrogenation and the effects of water on the methanol synthesis were studied. Zirconia exhibited a high selectivity toward butenes and produced hydrocarbons, methanol and dimethyl ether. Water appeared to play an important role in the methanol synthesis. Preadsorbed water promoted the formation of hydrocarbons but inhibited the methanol synthesis. When water was added to the reactant, however, it resulted in increased rates of methanol and hydrocarbon generation. Water is believed to participate in the methanol synthesis and to replenish surface OH groups.
Mn/Zr 복합산화물 촉매의 구조 및 CO 수소화반응 특성
이재성,김영걸,남인식,정종식,문상흡,고동준 한국화학공학회 1990 Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHA Vol.28 No.4
침전법으로 Mn/Zr 복합산화물 촉매를 제조하여 촉매 특성과 CO 수소화반응에 대하여 연구했다. 촉매의 특성은 질소흡착과 XRD, ESCA에 의해 조사하였다. 소성온도의 증가에 따라 무정형의 지르코늄산화물은 monoclinic상으로 결정화되었고, 결정크기와 세공크기가 커졌다. 망간의 첨가는 지르코늄산화물의 결정화를 늦추어 주었으며, 촉매의 표면적을 증가시켰다. 또한 Mn/Zr 복한산화물 촉매에서 망간은 대부분 촉매 표면에 존재하는 것으로 나타났다. 망간산화물과 지르코늄산화물은 둘 다 높은 올레핀 선택도를 가지고 있었으며, Mn/Zr 복합산화물 촉매의 활성은 망간산화물에서 나온다. Mn/Zr 복합산화물 촉매에서 solid solution의 형성은 C₂-C₄ 분율을 저하시키는 것으로 나타났다. Mn/Zr oxide catalysts having variation in Mn content were prepared by precipitation method, and their structure and catalytic properties were studied by means of nitrogen adsorption, XRD, ESCA and the CO hydrogenation reaction. After calcinating the amorphous zirconium oxide, it crystallized into the monoclinic phase, resulting in increases in the crystallite size and the pore size. Introduction of manganese oxide into zirconium oxide retarded the crystallization of the amorphous zirconium oxide and increased the specific surface area of the catalyst. The surface of Mn/Zr oxide catalysts was appreciably enriched in manganese. Manganese oxide and zirconium oxide exhibited high selectivities toward short chain olefins. Active site of Mn/Zr oxide catalysts was manganese oxide finely dispersed on the surface of zirconium oxide. However, the formation of solid solution in Mn/Zr oxide catalysts decreased selectivities of C₂C₄ hydrocarbons.