Micelle-Templated silica에 고정화된 로듐촉매를 이용한 octene hydroformylation 및 in-situ 고압 FT-IR 연구 = Octene hydroformylation catalysed by Rhodium tethered onto micelle-templated silica and in situ high pressure FT-IR study

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The selective functionalized MCM-41-based and SBA-15-based heterogeneous catalysts were applied toward the 1-octene hydroformylation. MCM-41 materials with amine and Rh complexes in the intra-pores show a higher selectivity for linear aldehydes. The mesopore, the steric bulky triphenylphosphine ligand greatly improved the selectivity of the less hindered linear aldehydes over the branched aldehyde. It was found through in situ high pressure FT-IR study that the active species containing HRh(CO)2(PPh3)2 and HRh(CO)(Ph3P)3 were involved in the hydroformylation of 1-octene over the heterogeneous rhodium catalyst systems.

목차 (Table of Contents)

• 1. 서론 1
• 1.1. 연구의 필요성 1
• 1.2. 균일계 촉매와 리간드 3
• 1.3. Hydroformylation 반응 3
• 1.4. 촉매 4
• 1.4.1. 불균일계 촉매 4
• 1.4.2. 선택적 기능화 촉매 4
• 1.5. MTS에 고정화된 전이금속 착체 촉매를 이용한 고급
• olefin의 Hydroformylation 반응 5
• 1.6. 연구 목적 6
• 2. 실험 16
• 2.1. Heterogeneous 촉매 합성 방법 16
• 2.1.1. MTS 합성 방법 16
• 2.1.1.1. MCM-41 합성 방법 16
• 2.1.1.2. SBA-15 합성 방법 17
• 2.1.2. 비선택적 고정화 방법 17
• 2.1.3. 선택적 기능화에 의한 표면 개질 18
• 2.1.3.1. MCM-41 개질 방법 18
• 2.1.3.2. SBA-15 개질 방법 18
• 2.2. 균일계 촉매 합성 방법 19
• 2.3. Hydroformylation 반응 실험 19
• 2.4. 촉매 회수 및 재사용 실험 20
• 2.5. Hydroformylation 반응의 In-situ FT-IR 실험 21
• 2.5.1. FT-IR spectra on temperature-programmed
• hydroformylation reaction 22
• 2.5.2. Time-resolved FT-IR spectra on the 1-octene
• hydroformylation 22
• 3. 결과 및 고찰 26
• 3.1. 촉매 특성 분석 26
• 3.1.1. 질소 흡착 실험 결과 26
• 3.1.2. X-Ray diffraction(XRD) 분석 결과 27
• 3.2. Hydroformylation 반응 결과 28
• 3.2.1. Ligand의 영향 28
• 3.2.2. 균일계 촉매와 불균일계 촉매의 비교 29
• 3.2.3. 촉매 회수 및 재 사용 실험 결과 32
• 3.2.4. In-situ FT-IR 실험결과 32
• 4. 결론 64
• 참고문헌 65