Thermodynamic analysis and experimental investigation of the CuCu bonding mechanism for heterogeneous integration

국문 초록 (Abstract)

인공지능 및 고성능 컴퓨팅 분야의 급격한 성장으로 반도체 패키징 기술의 중요성이 그 어느 때보다 커지고 있다. 기존에는 회로 미세화를 통해 평면(2D) 상에서 집적도를 높이는 방식이 핵심이었으나, 선폭 미세화가 물리적 한계에 도달함에 따라 칩을 적층하여 3차원 구조에서 집적도를 향상시키는 기술이 산업의 중심으로 이동하였다. 이러한 3차원 집적을 실현하기 위해서는 칩 간 전기적 연결을 안정적으로 형성하는 패키징 공정이 필수적이며, 그중 Cu–Cu hybrid bonding은 차세대 초고밀도 패키징 기술로 가장 높은 관심을 받고 있다.
그러나 Cu–Cu 접합의 핵심 물리·재료학적 메커니즘은 아직 충분히 규명되지 않았으며, 기존 연구 대부분은 온도와 압력 등 공정 조건을 경험적으로 조절하는 수준에 머물러 있었다. 특히 박막 기반 Cu–Cu 접합은 낮은 온도, 국부적 기계적 구속, 미세 표면 거칠기 등으로 인해 기존의 고온 벌크 금속 접합과는 뚜렷이 다른 재료 거동을 보이므로, 이에 특화된 체계적 해석과 통합 모델링이 요구된다.
본 연구에서는 Cu–Cu 접합 과정의 근본적인 열역학적·기계적 구동력을 규명하기 위해 실험과 수치해석을 통합한 멀티스케일 분석 체계를 구축하였다. 산업 공정과 유사한 조건에서 다양한 온도 및 압력 조건의 Cu–Cu thermocompression bonding 실험을 수행하고, 접합 초기 단계에서의 공극(void) 폐쇄 거동을 계면 압력 분포와 재료 유동에 의해 설명하는 모델을 제시하였다. 실험 결과와 FEM 분석은 높은 일치도를 보였으며, 압력 구배에 의해 유도되는 물질 선속(material flux)이 초기 접합 품질을 지배함을 확인하였다.
또한 압력 평형 이후에는 결정립계 이동과 결정립 성장에 의해 접합이 완성된다는 메커니즘을 제안하고, 이를 열역학 이론을 기반으로 정식화하였다. 본 연구에서는 응력, 온도, 물질 확산, 결정립계 이동을 하나의 자유에너지 틀 안에서 통합적으로 해석하는 모델을 구축하였으며, phase-field 시뮬레이션을 통해 접합 이후의 미세조직 재구성을 정량적으로 추적하였다. 더 나아가 Cu 내 미량 불순물이 결정립계 이동을 지연시키고 비정상 결정립 성장(AGG)을 억제한다는 실험적 관찰을 설명하기 위해, 불순물 농도장과 분리(segregation) 거동을 고려한 확장 모델의 기반을 마련하였다.
본 연구에서 제시한 열역학 기반 멀티피직스 모델링 체계는 Cu–Cu 접합의 전체 과정을 ‘초기 접촉–공극 폐쇄–계면 형성–미세조직 통합’이라는 연속적인 물리 과정으로 이해할 수 있게 한다. 또한 hybrid bonding과 같은 실 산업 공정에서 접합 온도·압력 조건이 미세조직 진화와 접합 품질에 미치는 영향을 정량적으로 해석할 수 있어, 향후 하이브리드 접합 공정의 신뢰성 향상과 소재·공정 설계를 위한 중요한 가이드라인을 제공할 것으로 기대된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The continued scaling of heterogeneous integration and three-dimensional chip stacking has intensified the demand for reliable fine-pitch interconnect technologies, positioning Cu–Cu bonding as a critical alternative to conventional solder-based approaches. However, most existing studies rely on empirical process optimization and provide limited understanding of the thermodynamic driving forces governing bonding evolution.
This dissertation establishes an integrated thermodynamic framework that quantitatively describes the complete Cu–Cu bonding process, from initial surface contact to final microstructural coalescence. Bonding proceeds through two sequential yet energetically continuous stages. In the first stage, interface consolidation is governed by pressure-gradient–driven material transport. A thermo-elastoplastic finite-element formulation coupled with stress-dependent chemical potential resolves local hydrostatic stress, pressure gradients, and atomic flux at contacting asperities, revealing that applied pressure primarily controls nanoscale void closure, while temperature enhances global deformation and contact-area expansion.
After pressure equilibration and elimination of interfacial cavities, bonding transitions to a second stage dominated by grain-boundary migration. A multi-order-parameter phase-field model fully coupled with elasticity captures curvature-driven and strain-energy–driven grain growth during post-bond annealing. The framework explains the transition between normal and abnormal grain growth as a function of temperature, stored elastic energy, and impurity-controlled grain-boundary mobility, with impurity effects incorporated phenomenologically.
Comprehensive experimental characterization—including scanning acoustic tomography, transmission electron microscopy, and electron backscatter diffraction—quantitatively validates both stages of the model. Strong agreement is obtained in bonded-area evolution, interfacial void morphology, grain-growth kinetics, and interface elimination behavior. Overall, this work integrates thermodynamic theory, multiscale numerical modeling, and experiments to provide a physically consistent and predictive description of Cu–Cu bonding, offering practical guidance for process design and reliability optimization in advanced heterogeneous integration.

목차 (Table of Contents)

• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Motivation 1
• 1.2 Overview of heterogeneous integration 5
• 1.3 Flip-chip bump bonding 8
• 1.4 Cu-Cu bonding 11
• 1.4.1 CuCu bonding technology 11
• 1.4.2 Cu-Cu thermocompression bonding (TCB) 12
• 1.4.3 Hybrid copper bonding (HCB) 13
• 1.5 Thesis objectives 18
• 1.6 Contributions 20
• 1.7 Dissertation organization 22
• Chapter 2. Thermodynamics Modelling Framework 24
• 2.1 Thermodynamic balance laws 24
• 2.2 Kinematics 27
• 2.3 Free energy 32
• 2.4 Phase-field model 36
• 2.5 Constitutive theory 48
• 2.5.1 Volumetric inelastic deformation and pressure-driven material flux 49
• 2.5.2 Deviatoric inelastic deformation (plasticity) 51
• 2.5.3 Grain boundary energy, misorientation, and elastic anisotropy 52
• 2.5.4 Impurity segregation and solutegrain boundary interaction 58
• Chapter 3. Research Design and Methodology 63
• 3.1 Motivation for research design 63
• 3.2 Cu-Cu bonding procedure 66
• 3.3 Characterization and measurement methods 72
• 3.3.1 Scanning acoustic tomography (SAT) for bonded area evaluation 72
• 3.3.2 Cross-sectional morphology via FIB-SEM 73
• 3.3.3 Grain orientation and boundary migration analysis via EBSD 74
• 3.3.4 Surface roughness analysis via AFM 75
• 3.3.5 High-resolution TEM for nanoscale interface evolution 76
• 3.4 Role of numerical simulations 79
• Chapter 4. FEM Simulation of Bonding Contact (Part 1) 81
• 4.1 Macro-scale analysis 81
• 4.2 Micro-scale analysis 100
• 4.3 Model validation with SAT/TEM results 108
• Chapter 5. Phase-Field Simulation of Bonding Completion (Part 2) 116
• 5.1 Transition from surface diffusion to grain-growth-driven bonding 116
• 5.2 Grain-growthdriven bonding: application of the phase-field framework 119
• 5.3 Numerical implementation and simulation conditions 123
• 5.3.1 Simulation domain and mesh construction 124
• 5.3.2 Grain structure initialization from EBSD data 124
• 5.3.3 Thermoelastic coupling in Cu and Si 125
• 5.3.4 Phase-field simulation conditions and parameter calibration 126
• 5.4 Validation of grain-growthdriven bonding behavior 132
• 5.4.1 Abnormal grain growth (AGG)-dominant samples (Type-1 Cu) 134
• 5.4.2 Normal grain growth (NGG)-dominant samples (Type-2 Cu) 136
• 5.4.3 Triple-junction geometry: TEM vs. phase-field simulation 138
• Chapter 6. Research Discussion 140
• 6.1. Roles of temperature and pressure in CuCu bonding 140
• 6.1.1 Influence of temperature: experimental and phase-field findings 141
• 6.1.2 Influence of pressure: void closure and secondary microstructural effects 142
• 6.1.3 Coupled effect of temperature and pressure in HCB 143
• 6.2. Sequential driving forces: from void closure to grain-boundary migration 145
• 6.2.1 Stage I Interface consolidation: from initial contact to void closure 145
• 6.2.2 Stage II Grain-boundary migration: completing the metallurgical bond 147
• 6.3. Impurity effects: transition between AGG and NGG in electroplated Cu 149
• 6.3.1 Segregation-driven mobility reduction 149
• 6.3.2 Nanoscale pinning contribution 151
• 6.3.3 Combined effect on AGG/NGG Transition 152
• 6.4. Implications for Cu-Cu hybrid bonding 153
• Chapter 7. Conclusion and Outlook 157
• 7.1. Summary of findings 157
• 7.2 Theoretical and practical contributions 159
• 7.2.1 Theoretical contributions 159
• 7.2.2 Practical contributions 160
• 7.3 Future extensions 161
• 7.3.1 Quantitative modeling of misalignment tolerance in HCB 161
• 7.3.2 Incorporating impurity chemistry and boundary-specific segregation in phase-field models 163
• 7.3.3 Additional directions 164
• Chapter 8. References 165