A rapid photothermal self-healing and high-performance planar microsupercapacitor with a multifunctional MXene-based ionohydrogel electrolyte = 다기능성 맥신 기반 이오노하이드로겔 전해질을 이용한 광열효과에 의해 빠르게 자가 치유되고 고성능을 갖는 마이크로 수퍼커패시터

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

To ensure the durability of wearable devices, there is a growing demand for materials that can rapidly self-heal even after physical damage. Herein, we report a fully self-healable, high-performance, and flexible microsupercapacitor (MSC) enabled by a novel MXene-based ionohydrogel electrolyte designed for skin-attachable wearable electronics. The ionohydrogel was designed based on the Schiff-base reaction and abundant hydrogen bond for fast self-healing. The Schiff-base reaction occurs between the amide group of acrylamide (AAm) and the aldehyde group of benzene-1,3,5-tricarbaldehyde (BTA), while hydrogen bonding between AAm and acrylic acid also contributes to self-healing. Because the MXene-induced photothermal effect rapidly activates and reforms these dynamic bonds, an ultrafast self-healing ionohydrogel could be synthesized. It achieves self-healing efficiency of 91.0% within 1 minute under 808 nm irradiation. MXene served a dual role in the ionohydrogel, functioning as both an inorganic filler and a photothermal agent. As a filler, MXene increased the ionic conductivity by approximately 60% compared with the MXene-free system.
To fabricate a fully self-healable microsupercapacitor, an aniline-trimer-based polyurethane (AT-PU) with photothermal functionality was used as both the substrate and encapsulation layer. AT-PU can completely heal within 3 minutes under the same NIR laser conditions, and by integrating it with the ionohydrogel, an MSC capable of fully self-healing within 3 minutes was achieved. As a result, the MSC restored 100% and 85.7% of its capacitance after the first and fifth healing cycles, respectively. The ionohydrogel was also used as a strain sensor, and body-motion signals were successfully detected using the MSC as the power source. This demonstrates a robust platform for fully self-healable and multifunctional wearable energy storage systems.

국문 초록 (Abstract)

웨어러블 디바이스의 내구성을 확보하기 위해서는 물리적 손상 이후에도 빠르게 자가 치유될 수 있는 소재에 대한 수요가 증가하고 있다. 본 연구에서는 피부부착형 웨어러블 전자소자를 위한 새로운 MXene 기반 이오노하이드로겔 전해질을 합성하여, 완전 자가 치유가 가능하며 고성능·유연성을 갖춘 마이크로 슈퍼커패시터(MSC)를 제시한다. 이오노하이드로겔은 빠른 자가 치유를 위해 시프 베이스 반응과 풍부한 수소결합을 기반으로 설계되었다. 시프 베이스 반응은 아크릴아마이드(AAm)의 아마이드기와 벤젠-1,3,5-트라이카바알데하이드(BTA)의 알데하이드기 사이에서 일어나며, AAm과 아크릴산 사이의 수소결합 역시 자가 치유에 기여한다. MXene의 광열효과는 이러한 동적 결합의 활성화 및 재형성을 빠르게 유도하므로, 초고속 자가 치유 이오노하이드로겔의 구현이 가능하였다. 그 결과 808 nm 조사 조건에서 1분 만에 91.0%의 자가 치유 효율을 달성하였다. MXene은 이오노하이드로겔 내에서 광열효과를 내는 물질과 동시에 무기 필러로 사용되었다. MXene이 포함된 전해질은 MXene이 없는 전해질에 비해 약 60%의 이온전도도가 향상되었다.
완전 자가 치유가 가능한 MSC를 제작하기 위해, 광열 기능을 갖는 아닐린 트리머 기반 폴리우레탄(AT-PU)을 기판과 인캡슐레이션 층 (encapsulation layer)으로 사용하였다. AT-PU는 동일한 NIR 레이저 조건에서 3분 이내에 완전히 자가 치유될 수 있으며, 이오노하이드로겔과 통합함으로써 3분 이내에 전체 소자가 완전 자가 치유되는 MSC를 구현하였다. 그 결과 MSC는 첫 번째 자가 치유 후 초기 용량의 100%, 다섯 번째 치유 후에는 85.7%를 회복하였다. 또한 이오노하이드로겔을 스트레인 센서로도 활용할 수 있음을 확인하였으며, MSC 자체를 전원으로 사용하여 신체 움직임 신호를 성공적으로 감지하였다. 이는 완전 자가 치유 기능과 다기능성을 동시에 갖춘 웨어러블 에너지 저장 시스템의 견고한 플랫폼을 제시한다.

목차 (Table of Contents)

• ABSTRACT i
• 국문 초록 iii
• TABLE OF CONTENTS v
• LIST OF FIGURES vii
• CHAPTER 1. INTRODUCTION 1
• CHAPTER 2. THEORETICAL BACKGROUND 6
• 2.1. Wearable electronics 6
• 2.2. Self-healing polymer 6
• 2.3. Planar microsupercapacitor 7
• 2.4. Bio sensor 8
• CHAPTER 3. EXPERIMENTAL METHODS 9
• 3.1. Preparation of self-healable MXene-based ionohydrogel 9
• 3.2. Preparation of AT-PU 9
• 3.3. Preparation of Au NS current collector 10
• 3.4. Preparation of MXene-CNT/PANI 10
• 3.5. Fabrication of the MSC using ionohydrogel electrolyte 11
• 3.6. Characterization 12
• CHAPTER 4. RESULTS AND DISCUSSION 13
• CHAPTER 5. CONCLUSION 29
• CHAPTER 6. FIGURES 30
• REFERENCE 67