Multiscale Analysis of Ion Dynamics in Electrolyte-Gated Synapses for Neuromorphic Systems = 신경 모방 시스템 구현을 위한 전해질-게이트 시냅스 내 이온 동역학에 대한 다중 스케일 분석

국문 초록 (Abstract)

신경모방(뉴로모픽) 아키텍처는 생체 뉴런의 시냅스 기능을 모사하여 저전력 소모 및 고속 병렬 처리를 가능케 함으로써 차세대 컴퓨팅 시스템의 유망한 후보로 부상하였다. 최근 다양한 FET 기반 인공 시냅스 소자가 보고되었으며, 그중 전해질 게이트 트랜지스터(EGT)는 폴리머, 젤, 이온액체, 고체 전해질 등 다양한 전해질을 이용한 빠른 이온 이동을 통해 정밀한 전도도 제어, 높은 게이트 정전 용량, 빠른 응답 속도 및 저전압 구동을 구현하여 큰 주목을 받고 있다. 최근 재료 선택, 소자 구조 및 제조 공정의 최적화를 통해 EGT 성능이 크게 향상되었으나, 이온 관련 물리화학적 인자 및 작동 메커니즘과 시냅스 성능의 상관관계는 아직 명확히 규명되지 않았으며, 원자 수준의 나노초 미만에서 발현되는 이온 거동은 거시적 전기적 측정만으로 분석하기에 한계가 존재한다.
본 연구에서는 전해질 조성과 주요 시냅스 기능(장기 기억 및 선형 전도도 조절) 간의 상관관계를 규명하기 위해 전기화학 분석과 분자동역학(Molecular Dynamics, MD) 시뮬레이션을 통합적으로 수행하고, 실험적 검증을 병행한 방법론을 제안한다. 첫째, 폴리에틸렌옥사이드 (PEO) 기반 EGT에서 Li⁺, Na⁺, K⁺ 세 종류의 알칼리 이온을 이용하여 시냅스 기능과 이온 종(species) 간 상관관계를 조사한다. 순환 전압전류법(CV)을 통해 채널/전해질 계면에서 일어나는 전기화학 반응 유형을 구분하고, 전기화학 임피던스 분광법(EIS)과 전해질 기계적 특성 분석을 통해 결정성, 용해도, 이온 전도도 등 전해질 물성 및 이온 동역학이 아날로그식 전도도 개형의 선형성과 대칭성에 미치는 영향을 규명했다. 그 결과, 시냅스 성능은 상이한 메커니즘에 의해 결정되며, 이온 종에 따라 우수하게 나타나는 시냅스 특성이 달라 각 시냅스 기능별로 성능 간 트레이드오프가 존재함을 확인하였다.
둘째, OPLS-AA 전위함수를 이용한 MD 시뮬레이션을Li/PEO 전해질 시스템에 적용하여 이온 농도 변화가 리튬 이온의 배위 환경 및 수송 메커니즘에 미치는 영향을 분석하고, 실험적 검증을 통해 이러한 농도 의존적 기계적 성질 전이 현상을 검증하였다. 이를 통해 최적 농도로 설계된 Li-EGT는 이온의 고유 확산 동역학을 억제하여 더욱 정밀한 순차적 가중치 업데이트를 가능하게 함으로써 신경모방 컴퓨팅 성능을 향상시킴을 입증하였다.
본 연구는 전기화학 분석과 나노초 단위의 MD 시뮬레이션을 통해 계면 반응과 벌크 이온 수송의 기여도를 분리하고, 원자 단위의 이온-고분자 상호작용을 규명함으로써 EGT 시냅스 기능의 근본 메커니즘을 밝혀냈다. 분자 수준의 통찰과 시냅스 소자 성능 간 상관관계를 수립한 통합적 방법론적 접근과 분석 체계는 우수한 시냅스 특성 구현은 물론, 차세대 고성능 EGT 소자 설계를 위한 구성 요소 최적화에 유용한 지침을 제공했다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Neuromorphic architecture, which emulates the signal transmission of biological neurons through synaptic functions, has emerged as a promising candidate for next-generation computing systems due to its advantages of low energy consumption and high-speed parallel processing. Recent studies have reported various FET-based artificial synaptic devices, with electrolyte-gated transistors (EGTs) attracting significant attention for utilizing diverse electrolytes—polymers, gels, ionic liquids, and solids—that enable rapid ion migration. This ion movement allows precise conductance control, high gate capacitance, fast response, and low-voltage operation as artificial synapses. In recent years, significant progress has been made in optimizing EGT performance through advances in material selection, device architecture, and fabrication techniques. However, how ion-related physicochemical factors and operational mechanisms determine synaptic performance remains unclear, and it is difficult to investigate sub-nanosecond ion transport and kinetics solely through macroscopic electrical measurements. Herein, an integrative approach combining electrochemical analysis and molecular dynamics (MD) simulations is proposed, supported by experiments, to investigate the correlation between electrolyte composition and key synaptic functions: i) long-term memory and ii) linear conductance modulation characteristics.
First, electrochemical analysis is presented to address the correlation between ion species and representative synaptic functions—long-term memory and linear/symmetry conductance modulation—using poly(ethylene oxide) (PEO)-based EGTs with three alkali ions: Li⁺, Na⁺, and K⁺. Cyclic voltammetry is employed to identify the types of electrochemical reactions occurring at the channel/electrolyte interface depending on the ion types, which ultimately determine the nonvolatile memory behavior of the EGTs. In addition, through electrochemical impedance spectroscopy and qualitative analysis of the electrolytes, it is confirmed that intrinsic electrolyte properties—such as crystallinity, solubility, and ionic conductivity—and ion dynamics comprehensively govern the linearity and symmetry of conductance modulation. Consequently, these results demonstrate that long-term memory and linear weight update characteristics vary depending on ion species and underlying mechanisms, exhibiting trade-offs based on the specific synaptic function targeted.
Second, MD simulations employing the all-atom optimized potentials for liquid simulations (OPLS-AA) force field are performed alongside experimental validation on Li-EGTs with varying ion concentrations within PEO electrolyte. The MD simulations demonstrate that variations in salt concentration significantly influence the Li⁺ coordination environment, thereby modulating the ion transport mechanisms. Experimental analyses validate these concentration-dependent transitions in ion dynamics and phase states. As a result, Li-EGTs optimized based on these insights demonstrate enhanced performance in neuromorphic computing by suppressing the intrinsic diffusive dynamics of ions, enabling more precise sequential weight updates.
This study aims to elucidate the fundamental mechanisms governing synaptic functions in EGTs. Electrochemical analysis differentiates the relative contributions of interfacial reactions and bulk ion transport to each function, while femtosecond‑resolved MD simulations reveal ion–polymer interactions beyond experimental resolution. By correlating these molecular‑level insights with device‑level performance, these results present an unified framework not only to achieve superior synaptic characteristics but also to guide component optimization for high‑performance EGTs.

목차 (Table of Contents)

• Abstract
• Table of Contents
• List of Figures
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1 Overview 1
• 1.2 Artificial synaptic devices: characteristics and types 4
• 1.3 Advantages and limitations of electrolyte-gated transistors for artificial synapses 13
• 1.4 Multiscale analysis of ion dynamics in EGTs 15
• Chapter 2. Electrochemical characterization of alkali-ion-dependent EGTs for optimizing memory and computational properties 17
• 2.1 Introduction 17
• 2.2 Synaptic plasticity and memory characteristics of AGTs 20
• 2.3 Interfacial reaction analysis of AGTs via CV 40
• 2.4 Analog conductance modulation of AGTs 47
• 2.5 Ion dynamics via EIS and morphological Techniques 55
• 2.6 Application of EGTs in neural network classification 66
• 2.7 Conclusion 70
• 2.8 Experimental details 71
• Chapter 3. MD study of Li⁺ concentration-dependent ion transport and coordination for high-performance EGTs 74
• 3.1 Introduction 74
• 3.2 MD simulations of Li+ coordination structures analysis in PEO/LiTFSI electrolytes 76
• 3.3 MD simulations of Li⁺ transport and morphological evolution in PEO/LiTFSI electrolytes 83
• 3.4 Experimental characterization of PEO/LiTFSI electrolytes: morphology, structure, and ion transport properties 91
• 3.5 Synaptic performance of Li-EGTs 95
• 3.6 Application of Li-EGTs in CNN-based inference task 100
• 3.7 Conclusion 102
• 3.8 Experimental details 103
• Chapter 4. Conclusion and Outlook 105
• References 108
• 초록 (국문) 120