Highly Reliable Intermediate Polarization State and Polarity-Dependent Fatigue Behavior of Novel Ferroelectric Al1-xScxN Thin Films = 강유전성 알루미늄 스칸듐 질화물 박막의 고신뢰성 중간 분극 상태 및 분극 방향 의존적 피로 거동에 관한 연구

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The discovery of ferroelectricity in Al1-xScxN thin films has opened new avenues for advancing ferroelectric technology. Benefiting from the exceptional thermal stability, large remanent polarization, and robust ferroelectricity at nanometer-scale thicknesses, Al1-xScxN has emerged as a promising material for next-generation electronic memory devices. To enable practical applications, it is essential to gain a comprehensive understanding of its polarization switching dynamics and fatigue behavior, as well as to optimize processing conditions for achieving enhanced endurance properties. This dissertation investigates the underlying physical mechanisms governing the ferroelectric characteristics of Al1-xScxN thin films to develop strategies for enhancing their endurance and functional performance toward industrial applications.
Initially, the remarkable reliability of intermediate ferroelectric polarization states is demonstrated in textured Al0.66Sc0.34N thin films with a robust remanent polarization of 100 C/cm2. Prepared at 300°C on Pt(111)/Ti/SiO/Si substrates via radio-frequency reactive sputtering, these films exhibit reproducible multi-level polarization states, underpinned by a small critical nucleation volume and a high activation energy for domain nucleation. These findings highlight the potential of ferroelectric Al1-xScxN thin films as synaptic weight elements for neuromorphic computing applications.
Subsequently, we demonstrate the asymmetric fatigue behavior of polarization switching kinetics in textured Al0.72Sc0.28N thin films, exhibiting a substantial remanent polarization and a high coercive field of 4.65 MV/cm. Analysis of polarization switching dynamics and current-voltage characteristics reveals that internal fields formed during electric field cycling induce asymmetrical modifications in switching kinetics, depending on the polarization reversal direction. Variations in conduction mechanisms indicate that this asymmetry arises from the asymmetric generation of defects. These findings clarify the polarization switching dynamics and deepen the understanding of the unique fatigue mechanisms of Al1-xScxN thin films, thereby informing the design of durable ferroelectric devices.

국문 초록 (Abstract)

Al1-xScxN 박막에서 강유전성이 발견되면서 강유전체 기술 발전의 새로운 가능성이 열렸다. Al1-xScxN 은 우수한 열적 안정성, 큰 잔류분극, 그리고 수 나노미터 두께에서도 유지되는 견고한 강유전성을 바탕으로 차세대 메모리소자의 유력한 후보 물질로 부상하고 있다. 실질적인 응용을 위해서는 분극 전환 동역학과 피로 거동에 대한 포괄적인 이해뿐 아니라, 내구성을 향상시킬 수 있는 공정조건의 최적화가 필수적이다. 본 논문에서는Al1-xScxN 박막의 산업응용을 위한 내구성 및 기능 향상 전략 고안을 위해 강유전 특성을 지배하는 물리적 메커니즘을 규명한다.
우선, Pt(111)/Ti/SiO/Si 기판 위에서 300°C 조건으로 RF 반응성 스퍼터링을 통해 제작된 텍스쳐 구조의 Al0.66Sc0.34N 박막에서 약 100 μC/cm²의 높은 잔류분극을 가지는 중간 강유전 분극 상태의 우수한 신뢰성을 확인하였다. 이러한 박막은 작은 임계 핵 생성 부피와 높은 도메인 핵 생성 활성화 에너지에 기초하여 재현 가능한 다중 분극 상태를 구현하였으며, 이는 Al1-xScxN강유전체 박막이 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 소자로 응용될 수 있음을 보여준다.
또한, 약 4.65 MV/cm의 높은 항전기장과 큰 잔류분극을 갖는 텍스쳐 구조의 Al0.72Sc0.28N 박막은 비대칭 피로 거동을 보였다. 분극 전환 동역학과 전류-전압 특성 분석을 통해, 전기장 싸이클링 동안 형성되는 내부 전기장이 분극 반전 방향에 따라 전환 동역학을 비대칭적으로 변화시킴을 확인하였다. 전도 메커니즘의 변화를 통해 이러한 비대칭성이 결함의 비대칭적 생성에서 기인함을 규명하였다. 본 연구 결과는 Al1-xScxN 박막의 분극 전환 동역학을 규명하고 고유한 피로 메커니즘에 대한 이해를 심화시키며, 고내구성 강유전체 소자 설계에 중요한 통찰을 제공한다.

목차 (Table of Contents)

• List of Figures １
• Abstract １０
• Chapter 1. Introduction １２
• 1.1. Ferroelectrics for Next-Generation Memory Devices １２
• 1.2. Emergence and Characteristics of Ferroelectric Al1-xScxN １３
• 1.3. Bottlenecks in Applications and the Need for Fundamental Understanding １６
• 1.4. Purpose of Research １７
• 1.5. References １９
• Chapter 2. Experimental method ２４
• 2.1 Sputtering ２４
• 2.2 Subloop States Measurements ２４
• 2.3 Time Dependent Switched Polarization Measurements ２５
• Chapter 3. Reliable Accessibility of Intermediate Polarization States in Textured Ferroelectric Al0.66Sc0.34N Thin Film ２７
• 3.1. Introduction ２７
• 3.2. Samples and Experiment ２９
• 3.3. Structural Analysis of Al0.66Sc0.34N Thin Films ３０
• 3.4. Intermediate Polarization States and Analog Behavior ３５
• 3.5. Polarization Switching Kinetics and Physical Parameters ４６
• 3.6. Conclusion ５４
• 3.7. References ５５
• Chapter 4. Polarity-Dependent Fatigue Behavior of Domain Switching Kinetics in Textured Ferroelectric Al0.72Sc0.28N Thin Films ６１
• 4.1. Introduction ６１
• 4.2. Samples and Experiment ６３
• 4.3. Characterization of Al0.72Sc0.28N Thin Film ６４
• 4.4. Influence of Electric Field Cycling on P–E and C–V ７２
• 4.5. Impact of Fatigue on Conduction Mechanism ８０
• 4.6. Electrical Characterization in Detail ８７
• 4.7. Detailed Analysis of Polarization Switching Kinetics ９２
• 4.8. Conclusion ９６
• 4.9 References ９７
• Chapter 5. Conclusion １０７
• Curriculum Vitae １０９
• List of Publication １１０
• Abstract in Korean １１３
• Appendix １１５
• 감사의 글 １２３