A Study on Performance Enhancement and Temperature Distribution of Open-Cathode Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells by Non-uniform Flow Channel Design = 비균일 유로 설계를 통한 양극 개방형 고분자 전해질막 연료전지의 성능 및 온도 균일성 향상에 관한 연구

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) have garnered significant attention as a promising clean energy source capable of replacing fossil fuels, owing to their high energy density, efficiency, and relatively low operating temperatures. Among various PEMFC configurations, open-cathode (air-cooled) fuel cells stand out due to their simplified design, which leverages ambient air directly as the oxidant and cooling medium. This simplification substantially reduces system complexity, weight, and volume, making open-cathode PEMFCs particularly attractive for urban air mobility, drones, and portable power applications. However, the absence of dedicated humidification and thermal management components in open-cathode PEMFCs introduces substantial challenges related to membrane hydration, adequate cathode reactant delivery, and thermal uniformity. Furthermore, the lack of precise environmental control exacerbates performance and temperature non-uniformities within the fuel cell stack, posing additional operational and reliability challenges.
Previous research has attempted to mitigate these issues through the integration of external cooling systems or advanced control methods. Contrarily, this study introduces innovative approaches to optimize cathode flow-field geometry, stack configuration, gravitational orientation, and internal structural modifications, aiming to enhance the performance and uniformity of open-cathode PEMFCs without adding external components or sacrificing their inherent compactness and lightweight advantages.
Firstly, the influence of cathode flow-field geometry on single-cell and stack performance was systematically evaluated by varying the cathode opening ratios (rib width variations) across three designs (50%, 61.25%, and 70%). Single-cell experimental results revealed that higher opening ratios initially resulted in poorer performance at low current densities due to membrane drying, yet demonstrated superior maximum power densities at high current densities due to enhanced reactant availability. In five-cell stack experiments, the intermediate opening ratio configuration exhibited optimal performance by effectively balancing airflow supply and thermal management, outperforming other configurations under typical stack operating conditions. Although higher opening ratios displayed better cooling capabilities, elevated average temperatures in the stack led to membrane dehydration and ultimately diminished performance, highlighting the critical importance of optimizing cathode geometry based on thermal and operational characteristics within the stack.
Secondly, based on the experimental insights, a coupled one-dimensional heat conduction and electrochemical reaction model was developed to predict temperature distribution and electrochemical performance across various five-cell stack configurations. Model predictions were validated experimentally, confirming high accuracy in capturing both temperature distributions and polarization behaviors. A parametric analysis involving 27 stack configurations demonstrated that mixed cathode flow-field designs substantially improved both performance and temperature uniformity compared to uniform configurations. Experimental validation of selected configurations (CCBCC, ABABA, and CAAAC) confirmed the model’s predictions, highlighting the effectiveness of strategically arranged mixed cathode designs. Particularly, the CCBCC configuration emerged as optimal, validating a practical approach to stack optimization through simple and effective numerical modeling.
Thirdly, the effect of gravitational orientation on water management and performance was investigated through systematic experimental studies complemented by computational fluid dynamics (CFD) simulations. Experimental results indicated that the configuration where airflow direction aligned with gravitational force exhibited significantly poorer performance due to exacerbated membrane drying, evidenced by elevated high-frequency resistance (HFR) values. CFD simulations revealed distinct droplet dynamics within the cathode channels under varying gravitational orientations, supporting experimental findings by demonstrating rapid water removal under unfavorable orientations. These results confirmed the substantial influence of gravity on water distribution and its critical role in determining performance in open-cathode PEMFCs.
Finally, the insertion of thin metallic mesh between the cathode flow channel and gas diffusion layer (GDL) was explored as an innovative strategy to enhance water retention and electrical contact without negatively affecting airflow. Experiments demonstrated significant performance improvement, with smaller-pore mesh configurations achieving up to 19.1% higher maximum power density compared to cells without mesh insertion. Electrochemical impedance spectroscopy results indicated that mesh insertion notably improved both membrane hydration and electrical conductivity. Numerical simulations further validated these findings, showing enhanced water saturation within the cell components, particularly for meshes with smaller pores and lower porosity. This innovative approach effectively addresses key performance limitations inherent in open-cathode PEMFC systems.
Overall, this research contributes substantially by presenting novel strategies for resolving critical issues such as membrane dehydration, thermal non-uniformity, and electrical contact resistance in open-cathode PEMFCs. By maintaining the inherent advantages of compactness and reduced complexity, the developed approaches provide practical, scalable solutions that significantly enhance performance, durability, and operational uniformity. Consequently, the findings offer robust guidelines for future design optimizations and advance the commercialization potential of air-cooled PEMFC technology, laying an essential foundation for broader industrial and commercial applications.

국문 초록 (Abstract)

고분자 전해질막 연료전지는 화석 연료를 대체하기 위한 미래의 청정 에너지원으로 각광을 받고 있다. 높은 에너지 밀도, 효율, 그리고 낮은 작동 온도 등의 장점으로 인해 에너지 분야에서 폭 넓게 활용되고 있다. 연료전지는 여러 가지 형태가 존재하는데, 그 중에서도 양극 개방형 연료전지는, 양극에서 산소 기체를 연료로 활용한다는 점을 활용하여 공기 공급, 가습장치 등을 줄이고 팬에 의해 주변 공기를 양극에 불어넣어 활용하는 형태이다. 이를 통해 무게와 부피를 크게 절감할 수 있어, 도심형항공, 드론 그리고 소형 휴대용 전원 등에 활용하기에 특화된 연료전지이다. 하지만 여러 주변 장치들이 생략된 만큼, 성능 최적화를 위한 어려움이 있다. 특히, 열 관리, 충분한 캐소드 연료 공급 그리고 가습이 주요한 문제로 대두된다. 또한 목표하는 환경으로 셀을 제어하기 어렵기 때문에, 기존의 연료전지 스택에서 문제로 생각되던 셀 간 성능 및 온도 불균일성 또한 양극 개방형 연료전지에서는 더욱 민감하게 성능에 악영향을 끼친다. 기존의 연구들에서는 추가적인 외부 제어 또는 냉각 장치 등을 도입하여 이러한 문제점들을 극복하고자 하였다. 본 연구에서는 부피 및 무게 에서의 장점을 훼손하지 않기 위해, 외부 컴포넌트를 추가하지 않으면서도, 위의 언급한 문제들을 캐소드 유로 최적화, 셀 배치 등을 이용하여 해결하여 양극 개방형 연료전지의 단일셀 및 스택에서의 성능 및 균일성을 향상시키고자 하였다.
첫 번째로 캐소드 유로 형상이 단일셀 및 스택 성능에 끼치는 영향을 분석하고자, 캐소드 유로의 개방 비율(rib 크기의 변화)을 3가지(50%, 61.25%, 70%)로 선정하여 실험을 진행하였다. 단일셀 실험을 통해 개방 비율이 높을수록 물 생성이 적은 저전류밀도 구간에서 막이 건조되는 현상으로 인해 성능이 좋지 않지만, 충분한 공기 공급이 필요하고 물이 많이 생성되는 고전류밀도 구간에서 성능 차이를 역전하며 가장 높은 최대 전력 밀도를 나타내는 것을 확인하였다. 5장 스택 실험에서는, 스택 내 셀의 평균 온도가 증가함에 따라, 개방 비율이 높은 타입의 C 타입 스택이 B 타입 스택에게 최대 전력밀도에서 성능이 역전되는 모습을 보였다. 온도 편차 및 평균 온도 측면에서는 개방 비율이 높은 C 타입 스택이 가장 좋은 냉각 성능을 보였다. 결과적으로 개방 비율이 냉각 성능, 온도 변화에 따른 막 건조 등에 영향을 주기 때문에, 스택 내의 셀 위치에 따라 달라지는 열 전달 특성 등을 반영하여 적절한 최적 유로가 적용되는 것이 필요함을 알 수 있었다.
두 번째로 앞선 실험 결과를 기반으로 1차원 열 전도 및 대류 열 전달 모델 및 전기화학반응 모델을 개발하여 5장 스택에서 셀이 배치된 상황에 따라 셀 온도 분포 및 전기화학성능을 계산할 수 있도록 하였다. 개발한 모델은 앞선 동일한 유로 타입이 쌓인 스택의 온도분포 및 j-V 곡선 결과와 잘 일치하는 계산 결과를 보여 계산의 정확도를 확인하였으며, 총 27가지 스택 조합에 대해 온도 편차 vs 최대전력밀도 성능을 비교하도록 하였다. 균일성과 성능에 대한 경향성을 모델이 정확하게 그리는지 확인하기 위한 3가지 후보 스택 조합(CCBCC, ABABA, CAAAC)을 선정하여 검증실험을 진행하였고, 실험 결과가 모델의 예측을 잘 따라가며, 동일한 유로 타입이 쌓인 다른 3가지 스택을 포함하여 총 6가지 스택의 실험 결과의 온도 편차 vs 최대 전력 밀도 경향성이 모델과 일치함을 확인하였다. 또한 CCBCC가 가장 좋은 성능을 보임을 확인하였다. 결과적으로 이 연구에서는 셀 위치에 따라 서로 다른 양극 유로를 적용하는 혼합 디자인의 설계 유효성이 검증되었으며, 간단한 수치해석 계산을 통해 균일성 및 성능 예측을 하는 양극 개방형 스택의 최적화 방법이 제시되었다.
세 번째로 오픈 캐소드 연료전지에서 중력 방향에 따라 물 관리 및 성능에 영향을 주는 것을 실험 및 CFD를 통해 확인하고자 하였다. 3가지 서로 다른 중력 방향을 적용하여 비교 실험을 진행하였고, 결과적으로 중력의 방향이 공기 유동 방향과 나란하여 일치한 형태에서 가장 안 좋은 성능을 보이며, HFR 값에서도 가장 높은 값을 보이는 것을 확인하였다. 이를 통해, 막이 쉽게 건조되는 양극 개방형 셀의 특성상 중력에 따라 액적이 유로에서 쉽게 제거되는 형태에서 좋지 않은 성능을 보일 수 있다고 분석되었다. 또한 CFD 해석을 통해 양극 유로 내에서 액적이 중력 방향에 따라 이동하는 모습을 분석하였고, 액적의 탈출 속도 또는 번지는 양상등이 상당히 다름을 확인하였다. 그리고 CFD 해석 결과가 앞선 실험에서 예측한 성능 차이의 원인과 일치함을 확인하였다. 결과적으로 양극 유로 단면적이 크고 유동 공급량이 적은 양극 개방형 연료전지에서는 중력이 적용되는 방향 또한 성능에 많은 영향을 끼칠 수 있음을 실험 및 해석을 통해 검증하였다.
네 번째로 금속 재질의 얇은 파인 메쉬를 양극 개방형 연료전지의 양극 유로와 기체확산층 사이에 삽입하여, 물 보유력을 높여 성능을 향상시키고자 하였다. 기공 크기 및 기공률이 서로 다른 두가지 메쉬를 삽입하여 메쉬가 삽입되지 않은 셀과 성능을 비교하였다. 실험 결과 기공이 작은 메쉬가 가장 높은 성능을 보이고, 메쉬가 삽입되지 않은 셀이 현저히 낮은 성능을 보였다. HFR 측정 결과 메쉬 삽입이 물 보유 및 전기 접촉에서 성능을 끌어올림을 간접적으로 확인하였다. 또한 미세다공층, 기체확산층, 메쉬 내부에서의 물 포화도 분포를 비교하기 위한 수치해석을 진행하여, 각 케이스에 따른 물 포화도 분포를 계산하였다. 계산 결과 역시 기공이 작은 메쉬에서 물 포화도가 가장 높게 계산되었다. 이는 실험 결과의 원인 분석 내용을 뒷받침해 준다. 결과적으로 금속 재질의 얇은 파인 메쉬 삽입을 통해 양극 유로 공기 유동에도 영향을 끼치지 않으면서, 동시에 물 보유력 및 전기 접촉을 향상시켜 성능을 끌어올릴 수 있음을 보였다.
본 연구는 양극 개방형 연료전지에서 겪는 성능 저하 및 불균일성 등의 핵심 문제를 해결하기 위한 독창적인 전략을 제시함으로써 연구 분야에 크게 기여하였다. 제안된 방법들은 양극 개방형 연료전지가 가지는 경량화 및 단순성의 장점을 유지하면서도 성능과 균일성을 현저히 향상시킬 수 있는 실질적이고 확장 가능한 해결책을 제공한다. 결과적으로, 본 연구의 성과는 향후 공랭식 PEMFC 설계 최적화를 위한 견고한 지침을 제공하며, 공랭식 PEMFC 기술의 상용화를 촉진하여 향후 산업적 및 상업적 응용 분야 확대를 위한 필수적인 기반을 마련하였다.

목차 (Table of Contents)

• Abstract i
• Table of Contents vi
• List of Tables iix
• List of Figures x
• Chapter 1. Introduction 1
• 1.1. Background of the study 1
• 1.2. Literature survey 7
• 1.2.1. Cathode flow field geometry in PEMFC 7
• 1.2.2. Thermal management and uniformity in PEMFC stacks 13
• 1.2.3. Water behavior and management in PEMFC 19
• 1.2.4. Application of porous flow fields in PEMFC 23
• 1.3. Objectives and scopes 30
• Chapter 2. Effect of Cathode Opening Ratio on Single Cell and Stack Performance 33
• 2.1. Introduction 33
• 2.2. Experimental setup 37
• 2.2.1. Preparation of the flow fields 37
• 2.2.2. Experimental apparatus 39
• 2.2.3. Experimental conditions 44
• 2.3. Results and discussion 46
• 2.3.1. Single-cell performance for three different opening ratios 46
• 2.3.2. 5-cell stack performance for three different opening ratios 50
• 2.4. Summary 56
• Chapter 3. Performance and Uniformity Enhancement through Mixed Cathode Flow Field Designs 58
• 3.1. Introduction 58
• 3.2. Numerical analysis model 62
• 3.2.1. Model flow chart 62
• 3.2.2. Fluid flow model 66
• 3.2.3. Electrochemical model 69
• 3.2.4. Thermal transfer model 73
• 3.2.5. Integration, numerical iteration procedure 80
• 3.3. Results and discussion 83
• 3.3.1. Validation of numerical analysis model 83
• 3.3.2. Performance and uniformity optimization through mixed design 91
• 3.4. Summary 99
• Chapter 4. Effect of Gravitational Force on Water Behavior and Performance in Open-Cathode PEMFCs 102
• 4.1. Introduction 102
• 4.2. Experimental setup 106
• 4.2.1. Different gravitational orientation conditions 106
• 4.2.2. Experimental conditions 109
• 4.3. Results and discussions 111
• 4.3.1. Performance comparison under different gravitational orientations 111
• 4.3.2. CFD analysis of water behavior under varying gravitational orientations 116
• 4.4. Summary 127
• Chapter 5. Effect of Thin Mesh Insertion in Open-Cathode PEMFCs 129
• 5.1. Introduction 129
• 5.2. Experimental setup 133
• 5.2.1. Preparation of the metallic thin fine mesh 133
• 5.2.2. Experimental conditions 136
• 5.3. Results and discussions 138
• 5.3.1. Performance enhancement through mesh insertion in OC-PEMFCs 138
• 5.3.2. Numerical analysis model for liquid water saturation 143
• 5.4. Summary 151
• Chapter 6. Concluding remarks 153
• Bibliography 157
• 국문 초록 174