Ultrafast optical spectroscopy of topological insulators and two-dimensional transition metal dichalcogenides

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Ultrafast optical spectroscopy aims to understand dynamic electronic and photonic behaviors in atoms, molecules, solids and hybrid systems. It has significantly contributed to not only extension of fundamental physical knowledge but also developments of high-speed optoelectronic devices. Topological insulators (TIs) and two-dimensional transition metal dichalcogenides (2D TMDs) are recently discovered quantum systems exhibiting various excellent optical and electronic properties. Here, we investigate ultrafast optical properties of these systems by using femtosecond laser pulses. In TIs, where Dirac-like topological surface states (TSSs) co-exist with an underlying bulk insulator, we study static/non-equilibrium properties of surface electrons, collective modes, and interference phenomena through time-resolved terahertz (THz) spectroscopy. We find that TSS scattering strongly depends on the carrier transfer from underlying bulk insulator. Fano-type profiles are also observed, which arises from coherent interaction between the TSS electronic absorption and the bulk optical phonon mode. Besides bare TIs, we study TI micro-ribbon array structures to control the collective charge oscillation of TSS fermions. This collective mode, the so-called surface plasmon, has been efficiently controlled by an optical short pulse, manifesting unprecedented ultra-high modulation depth. In studies of atomically-thin TMDs, we investigate ultrafast dynamics of excitons in highly confined in the 2D space. Time-resolved optical pump-probe measurements reveal that exciton-exciton-interactions play key role in determining transient excitonic spectra under photoexcitation. Coherent light-matter interaction in anisotropic 2D TMD system is also studied, where two excitons are selectively tuned by choosing polarizations of incident laser pulses. Especially, completely distinct optical selection rules of these excitons enable energy-selective manipulation of quantum levels on an ultrafast time scale. Our findings provide foundations for developments of novel TI- and 2D TMD-based ultrafast optical devices.

국문 초록 (Abstract)

초고속 분광학은 원자, 분자, 고체 및 융합 시스템에서의 동역학적 전자 및 광학 현상에 대한 이해를 목표로 한다. 이러한 연구는 기초 물리적 지식의 확장 및 초고속 광전자 소자의 개발에 대해 큰 기여를 해왔다. 위상절연체와 이차원 전이금속 디칼코게나이드는 최근 발견된 양자적 시스템으로 여러 뛰어난 광학 및 전기적 성질을 갖는다. 본 연구에서는 펨토초 레이저 펄스를 이용하여 이들 물질의 초고속 분광학적 성질을 탐구하였다. 위상절연체는 디락-분산관계의 위상학적 표면 준위와 벌크 절연체와 공존하는 물질로, 이에 대한 시간-분해 테라헤르츠 분광 실험을 이용하여 표면 전자의 평형 및 비평형 특성, 종합적인 모드, 그리고 간섭 현상 등을 연구하였다. 이를 통해 위상학적 표면 준위의 산란도 동역학이 아래 놓인 벌크 절연체로부터의 수송자 전이에 크게 의존함을 알아내었으며, 위상학적 표면 준위의 전자적 광흡수와 벌크의 광포논의 간섭에 의한 파노 공명이 일어남을 관측하였다. 이에 더하여, 위상절연체 마이크로리본 배열 구조 제작을 통해 위상학적 표면 준위 전자의 종합적 진동 모드 제어에 관한 연구도 수행하였다. 표면 플라즈몬이라고 불리는 이 모드는 초단파 광 펄스에 의해 효율적으로 제어되었고, 지금까지 다른 물질에서 볼 수 없었던 초고도의 변조 깊이를 나타내었다. 이차원 전이금속 디칼코게나이드에서는 공간적으로 속박된 엑시톤의 동역학적 현상 및 제어를 집중적으로 연구하였다. 시간-분해 광 펌프-프로브 실험을 통해 엑시톤-엑시톤 상호작용이 초고속 엑시톤 분광학적 반응을 결정하는데 중요한 역할을 함을 알아내었다. 비등방성 2차원 엑시톤에 대한 결맞음 빛-물질 상호작용에 대한 연구 또한 수행되었다. 두 엑시톤이 빛의 편광에 따라 광 스타크 효과를 통해 선택적으로 제어되었으며, 특히 이들 준위의 서로 완전히 다른 선택 규칙은 에너지-선택적인 양자 준위의 초고속 제어를 가능하게 하였다. 본 연구에서 발견된 사항이 위상절연체 및 이차원 전이금속 디칼코케나이드 기반 초고속 광 소자 개발의 기초로 활용될 수 있을 것이라 기대된다.