레독스 활성 생체소재–효소 복합체를 이용한 바이오 연료전지 전극의 전자전달 효율 향상 = Enhancement of Electron Transfer Efficiency in Biofuel Cell Electrodes Using Redox-Active Biocompatible Material–Enzyme Complexes

국문 초록 (Abstract)

페리틴(Ferritin)은 생체 내에서 철을 저장하는 단백질로서, 철의 레독스 반응에 중요한 역할을 하며 최근 바이오 연료전지(Biofuel Cells, BFCs) 전극의 성능 향상을 위한 주요 연구 대상으로 주목받고 있다. 페리틴의 내부에는 안정적인 레독스 활성 부위인 Fe3+/Fe2+ 철 이온쌍이 존재하여, 전기화학적 구동 시 준가역적인 전자 전달특성을 보이므로 생체적합성이 우수한 레독스 활성 매개체로 활용될 잠재력을 가진다. 또한 양이온화된 페리틴(Cationized ferritin)의 단백질 외피층에 존재하는 아민기(−NH2)는 글루코스 산화효소(Glucose oxidase, GOx)와의 정전기적 상호작용을 통해 구조적 안정성 향상을 가능하게 한다. 이러한 이중적 기능은 페리틴을 BFCs의 전자전달 효율을 향상시킬 수 있는 유망한 후보 물질로 자리매김하게 한다. 본 연구에서는 스핀 코팅 보조 층상자기조립(Spin coating-assisted layer-by-layer, Spin-LbL) 공정을 통해 Cationized ferritin과 GOx로 구성된 균일하고 조밀한 다층 복합 구조체인 n-FGOx를 제작하고, 페리틴의 레독스 활성 특성 및 효소–전극 간 전자전달 매개 역할을 중점적으로 분석하였다. 연구 결과, 페리틴을 전략적으로 전극 구조에 통합함으로써 전류밀도와 작동 안정성이 모두 향상됨을 확인하였으며, 이는 고성능 BFCs 개발을 위한 중요한 진전을 의미한다. 본 연구는 안정적이고 효율적인 BFCs 및 바이오센서 설계를 위한 핵심적인 설계 지침을 제시하며, 페리틴 기반 조립체가 향후 바이오 전기화학 시스템 개발의 혁신을 주도할 수 있음을 보여준다. 이러한 연구 성과는 향후 체내 이식형 나노 의료기기, 환경 모니터링, 재생에너지 시스템 등 다양한 응용 분야에서 중요한 파급효과를 가질 것으로 평가된다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Ferritin, an iron storage protein, plays a critical role in iron oxidation–reduction(Redox) processes and has been a focus of research to improve the performance of biofuel cell(BFC) electrodes. The Fe3+/Fe2+ redox pairs inside ferritin allow reversible electron transfer during electrochemical sweeps, making it a biocompatible redox mediator. The protein nanoshell enables strong interaction with glucose oxidase(GOx), supporting stable interfaces. This dual functionality improves electron transfer efficiency in BFCs. In this study, a spin coating-assisted layer-by-layer(Spin-LbL) assembly was used to fabricate multilayer structures composed of ferritin and GOx. The redox properties of ferritin and its mediating role at the enzyme/electrode interfaces were investigated. The integration of ferritin improved current density and stability, representing progress in high-performance BFC development. This study provides insights into designing stable and efficient BFCs and biosensors and shows the potential of ferritin-based assemblies for bioelectrochemical systems, including medical devices, environmental monitoring and renewable energy systems.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서 론1
• 1. 바이오 연료전지의 개요 및 한계점 1
• 2. 효소 기반 전극의 전자전달 문제와 연구 동향3
• 3. 레독스 매개체의 역할과 기존 한계 6
• 4. 생체접합성 레독스 매개체 기반 전극 설계8
• 5. 연구의 주요 성과 및 의의 12
• Ⅱ. 실험 재료 및 방법 14
• 1. 실험 재료 14
• 2. Au-Si wafer의 표면 처리 방법17
• 3. n-FGOx 다층 복합 구조체 제작 방법18
• 4. Slurry-cast FGOx 제작 방법 22
• 5. n-FGOx 특성 분석 방법24
• 6. 전기화학적 측정 방법25
• 7. 와버그 계수 분석 방법 27
• Ⅲ. 실험 결과 및 논의 28
• 1. n-FGOx 다층 구조체 분석 28
• 2. Cationized ferritin의 레독스 특성 분석 35
• 3. n-FGOx 다층 구조체의 전기화학적 특성 분석 37
• 4. n-FGOx 표면 제어에 따른 전기화학적 성능 분석 42
• 5. FGOx 복합 구조체의 상호작용에 따른 전기화학적 성능 분석 45
• 6. 다층 적층 특성과 전류 출력 간의 연관성48
• 7. n-FGOx 산화전극의 작동 안정성 51
• Ⅳ. 결론 54
• Ⅴ. 참고문헌 56