From Thin-Film Oxides to 2D Materials : Advancing Memristive Devices for Neuromorphic Computing = 박막 산화물에서 2차원 소재까지 : 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 멤리스티브 소자의 발전

국문 초록 (Abstract)

인공지능, 엣지 컴퓨팅 및 데이터 집약형 기술의 수요가 급격히 증가함에 따라, 정보를 고속·저전력으로 처리하고 저장할 수 있는 고효율 전자소자의 필요성이 크게 대두되고 있다. 기존의 컴퓨팅 구조는 메모리와 연산 장치가 물리적으로 분리되어 있어 반복적인 데이터 이동, 에너지 손실 및 소자 스케일링의 한계와 같은 문제에 직면하고 있다. 이러한 한계를 극복하기 위한 대안으로, 인간 뇌의 정보 처리 방식을 모사하는 뉴로모픽 컴퓨팅이 주목받고 있다. 특히 뇌에서는 시냅스 활동을 통해 기억과 연산이 밀접하게 연결되어 이루어진다. 이러한 관점에서, 멤리스티브 소자는 비휘발성 메모리 저장 기능과 조절 가능한 전도도 특성을 동시에 가질 수 있어 인공 시냅스 및 하드웨어 신경망 구현을 위한 유망한 소자로 평가된다.
본 학위논문에서는 박막 산화물 이중층과 이차원 Janus 물질이라는 두 가지 상호보완적인 물질 플랫폼을 기반으로 한 멤리스티브 소자를 연구하였다. 첫 번째 연구에서는 차세대 뉴로모픽 시스템을 위한 계면공학 기반 NbOₓ/V₂O₅ 이중층 멤리스터를 다루었다. NbOₓ 위에 V₂O₅ 층을 도입하고 이중층 구조를 최적화함으로써, 단일 NbOₓ 기준 소자에 비해 저항 스위칭 특성이 크게 향상되었다. 최적화된 NbOₓ/V₂O₅ 이중층 소자는 약 10⁶의 큰 ON/OFF 전류비, 안정적인 양극성 저항 스위칭, 1000회 이상의 DC 내구성 및 우수한 보존 특성을 나타내었다. HRTEM, EDX, AFM 및 XPS를 이용한 물질 분석을 통해 이중층 구조, 원소 분포, 표면 형상 및 산화물 층의 화학적 상태를 확인하였다. 이러한 결과는 NbOₓ/V₂O5 계면이 결함 이동을 조절하고 누설 전류를 억제하며 전도성 필라멘트의 형성 및 파열 과정을 안정화하는 데 중요한 역할을 함을 보여준다.
NbOₓ/V₂O₅ 이중층 멤리스터의 뉴로모픽 가능성은 펄스 기반 시냅스 측정을 통해 추가적으로 평가되었다. 해당 소자는 점진적인 전도도 변조, 장기 강화 및 장기 억제, 그리고 쌍펄스 촉진 특성을 나타내어 장기 및 단기 시냅스 가소성을 모사할 수 있음을 확인하였다. 실험적으로 얻은 시냅스 가중치 거동을 인공신경망 시뮬레이션에 적용한 결과, 손글씨 숫자 분류에서 높은 인식 정확도를 달성하였으며, 이를 통해 해당 소자가 뉴로모픽 컴퓨팅 응용에 적합한 가능성을 가짐을 입증하였다.
두 번째 연구에서는 아날로그 시냅스 컴퓨팅을 위한 Janus WSSe 기반 멤리스터를 조사하였다. WSSe를 이차원 활성 스위칭 층으로 사용하여 Ag/WSSe/Au 구조의 소자를 제작하였다. 이 소자는 초기 전기형성 과정 없이 안정적인 양극성 저항 스위칭을 보였으며, 뚜렷한 고저항 상태와 저저항 상태, 우수한 내구성, 보존 특성 및 반복 가능한 스위칭 거동을 나타내었다. 저항 스위칭 메커니즘은 주로 WSSe 층 내에서의 Ag 이온 이동과 전도성 필라멘트의 형성 및 파열에 기인하는 것으로 해석되었다. 또한 Janus WSSe의 고유한 구조적 비대칭성은 전하 수송 및 이온 이동에 영향을 줄 수 있으며, 이는 멤리스티브 거동을 제어하기 위한 추가적인 물질 설계 요소로 작용할 수 있다.
WSSe 멤리스터 또한 점진적인 강화 및 억제, 쌍펄스 촉진, 그리고 시냅스 가중치 표현에 적합한 전도도 변조와 같은 인공 시냅스 기능을 나타내었다. 측정된 전도도 거동을 기반으로 한 인공신경망 시뮬레이션에서도 높은 인식 정확도가 확인되었으며, 이는 Janus 이차원 물질이 뉴로모픽 하드웨어 구현에 기능적으로 활용될 수 있음을 보여준다. 산화물 이중층 소자와 WSSe 기반 소자에 대한 두 연구는 계면, 결함 거동, 활성층 구조 및 이온 이동 경로를 정밀하게 제어함으로써 멤리스티브 소자의 성능을 향상시킬 수 있음을 보여준다.
종합적으로, 본 학위논문은 메모리 및 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 물질공학 기반 멤리스티브 소자의 개발에 기여한다. NbOₓ/V₂O₅ 이중층 멤리스터는 산화물 계면공학을 통해 스위칭 안정성, 메모리 윈도우 및 시냅스 성능을 향상시킬 수 있음을 보여주었으며, Janus WSSe 멤리스터는 비대칭 이차원 물질이 전기형성 없는 저항 스위칭과 아날로그 시냅스 거동을 구현하는 데 유망한 플랫폼임을 제시하였다. 이러한 결과는 향후 투명 산화물 멤리스터, 반데르발스 이종구조 기반 메모리 소자 및 확장 가능한 뉴로모픽 시스템 연구를 위한 기반을 제공한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

The increasing demand for artificial intelligence, edge computing, and data- intensive technologies has created a strong need for electronic devices that can process and store information with high speed, low power consumption, and improved hardware efficiency. Conventional computing architectures, in which memory and processing units are physically separated, face limitations caused by repeated data transfer, energy loss, and scaling challenges. Neuromorphic computing offers a promising alternative by taking inspiration from the human brain, where memory and computation are closely connected through synaptic activity. In this context, memristive devices have attracted considerable attention because they can combine non-volatile memory storage with tunable conductance behavior, making them suitable for artificial synapses and hardware neural networks. This thesis explores memristive devices based on two complementary material platforms: thin-film oxide bilayers and two-dimensional Janus materials. The first part of the work focuses on interface-engineered NbOₓ/V2O5 bilayer memristors for next- generation neuromorphic systems. By introducing a V2O5 layer on NbOₓ and optimizing the bilayer structure, significant improvement in resistive switching performance was achieved compared with the single-layer NbOₓ reference device. The optimized NbOₓ/V2O5 bilayer device demonstrated a large ON/OFF current ratio of approximately 10⁶, stable bipolar switching, endurance over 1000 DC cycles, and reliable retention behavior. Material characterization using HRTEM, EDX, AFM, and XPS confirmed the bilayer structure, elemental distribution, surface morphology, and chemical states of the oxide layers. These results indicate that the NbOₓ/V2O5 interface plays an important role in regulating defect migration, suppressing leakage current, and stabilizing conductive filament dynamics. The neuromorphic capability of the NbOₓ/V2O5 bilayer memristor was further evaluated through pulse-based synaptic measurements. The device exhibited gradual conductance modulation, long-term potentiation and depression, and paired-pulse facilitation, demonstrating its ability to emulate both long-term and short-term synaptic plasticity. When the experimentally obtained synaptic weight behavior was incorporated into artificial neural network simulation, the device achieved high recognition accuracy for handwritten digit classification, confirming its potential for neuromorphic computing applications. The second part of the thesis investigates Janus WSSe-based memristors for analog synaptic computing. Ag/WSSe/Au devices were fabricated using WSSe as the active two-dimensional switching layer. The devices showed stable electroforming-free bipolar resistive switching, clear high- and low-resistance states, endurance, retention, and repeatable switching behavior. The resistive switching mechanism was attributed mainly to Ag-ion migration and conductive filament formation and rupture within the WSSe layer. The intrinsic structural asymmetry of Janus WSSe may further influence charge transport and ion migration, providing an additional material-level factor for controlling memristive behavior. The WSSe memristors also demonstrated artificial synaptic functions, including gradual potentiation and depression, paired-pulse facilitation, and conductance modulation suitable for synaptic weight representation. Artificial neural network simulations based on the measured conductance behavior showed high recognition accuracy, highlighting the functional relevance of Janus two-dimensional materials for neuromorphic hardware. Together, the oxide bilayer and WSSe-based studies show that memristive performance can be improved through careful control of interfaces, defect behavior, active-layer structure, and ion migration pathways. Overall, this thesis contributes to the development of material-engineered memristive devices for memory and neuromorphic computing. The NbOₓ/V2O5 bilayer memristor demonstrates how oxide interface engineering can enhance switching stability, memory window, and synaptic performance, while the Janus WSSe memristor highlights the potential of asymmetric two-dimensional materials for electroforming- free resistive switching and analog synaptic behavior. These findings provide a foundation for future work on transparent oxide memristors, van der Waals heterostructure-based memory devices, and scalable neuromorphic systems.

목차 (Table of Contents)

• 1. Introduction 1
• 1.1. Background and Overview 4
• 1.2. Limitations of Conventional Computing Architectures 8
• 1.3. Neuromorphic Computing 10
• 1.3.1. Biological Synapses and Learning Processes 13
• 1.3.2. Artificial Synapses for Hardware Neural Networks 14
• 1.4. Memristive Devices and Resistive Random-Access Memory 17
• 1.4.1. Basic Concept of Memristors 20
• 1.4.2. Device Structure and Resistive Switching States 21
• 1.4.3. Bipolar and Unipolar Resistive Switching 22
• 1.4.4. Electroforming and Electroforming-Free Switching 24
• 1.5. Resistive Switching Mechanisms 25
• 1.5.1. Electrochemical Metallization Mechanism 29
• 1.5.2. Valence Change Mechanism 30
• 1.5.3. Conductive Filament Formation and Rupture 32
• 1.5.4. Interface-Controlled Switching 33
• 1.6. Performance Parameters of Memristive Devices 35
• 1.6.1. Set and Reset Voltage 38
• 1.6.2. ON/OFF Current Ratio 39
• 1.6.3. Endurance and Retention 40
• 1.6.4. Switching Uniformity and Device Variability 41
• 1.6.5. Analog Conductance Modulation 42
• 1.7. Thin-Film Oxide Memristors 43
• 1.7.1. Transition Metal Oxides for RRAM 47
• 1.7.2. Niobium Oxide-Based Memristors 48
• 1.7.3. Vanadium Oxide-Based Memristors 49
• 1.7.4. Bilayer and Interface-Engineered Oxide Memristors 50
• 1.8. Two-Dimensional Materials for Memristive Devices 52
• 1.8.1. Transition Metal Dichalcogenides 55
• 1.8.2. Janus Two-Dimensional Materials 56
• 1.8.3. WSSe as an Active Layer for Memristive Switching 58
• 1.9. Memristors as Artificial Synapses 59
• 1.9.1. Long-Term Potentiation and Depression 62
• 1.9.2. Paired-Pulse Facilitation 63
• 1.9.3. Synaptic Weight Updating and Nonlinearity 65
• 1.9.4. Memristor-Based Artificial Neural Network Simulation 66
• 1.10. Motivation and Objectives of This Thesis 68
• 1.11. Organization of the Thesis 70
• 2. Device Fabrication and Characterizations 73
• 2.1. Introduction 74
• 2.2. Substrate Preparation and Cleaning 76
• 2.3. Thin-Film Deposition Techniques 78
• 2.3.1. RF Magnetron Sputtering 81
• 2.3.2. Thermal Evaporation 83
• 2.4. Fabrication of Thin-Film Oxide Memristors 84
• 2.4.1. Bottom Electrode Preparation 86
• 2.4.2. NbOx and V2O5 Layer Deposition 88
• 2.4.3. Top Electrode Deposition 89
• 2.5. Fabrication of Two-Dimensional WSSe Memristors 91
• 2.5.1. Mechanical Exfoliation of 2D Materials 94
• 2.5.2. Flake Identification and Transfer 95
• 2.5.3. Electrode Patterning and Device Completion 96
• 2.6. Material Characterization Techniques 98
• 2.6.1. Atomic Force Microscopy 101
• 2.6.2. Raman Spectroscopy 102
• 2.6.3. X-ray Photoelectron Spectroscopy 103
• 2.6.4. Transmission Electron Microscopy. 105
• 2.6.5. Energy-Dispersive X-ray Spectroscopy Mapping 106
• 2.7. Electrical Characterization Methods 108
• 2.7.1. Current-Voltage Measurements. 110
• 2.7.2. Endurance and Retention Measurements 111
• 2.7.3. Pulse-Based Switching Measurements 113
• 2.7.4. Two-Probe and Four-Probe Measurement Configurations 114
• 2.8. Synaptic Behavior Measurements 116
• 2.8.1. Potentiation and Depression Measurements 118
• 2.8.2. Paired-Pulse Facilitation Measurements 119
• 2.8.3. Conductance Normalization and Synaptic Weight Extraction 121
• 2.9. Artificial Neural Network Simulation 122
• 2.9.1. MNIST Dataset and Network Architecture 125
• 2.9.2. Incorporation of Experimental Conductance Data 126
• 2.9.3. Recognition Accuracy Evaluation 127
• 2.10. Summary 129
• 3. Interface-Driven Performance Boost in NbOx/V2O5 Bilayer Memristors for
• Next-Generation Neuromorphic Systems 131
• 3.1. Introduction 132
• 3.2. Experimental 134
• 3.3. Results and Discussion 136
• 3.4. Conclusion 166
• 4. Analog Synaptic Computing with Janus WSSe Memristors 168
• 4.1. Introduction 169
• 4.2. Experimental 172
• 4.2.1. Device Fabrication 172
• 4.2.2. Material Characterization 175
• 4.2.3. Electrical Characterization 176
• 4.2.4. Synaptic Behavior Emulation 177
• 4.2.5. ANN Simulation for Digit Recognition 177
• 4.3. Results and Discussion 179
• 4.4. Conclusion 196
• 5. Summary and Outlook 198
• 6. Future Work 203
• 7. References 209