Characterization of environmental fate and biological effects of land-driven pollutants in the Korean coasts = 한국 연안 내 육상기인오염물질의 환경거동 및 생물 영향 규명

국문 초록 (Abstract)

해양 환경은 연안으로 유입되는 육상기인오염물질을 완화하는 중요한 완충지역이다. 이러한 해양 환경 중 조간대(갯벌 및 염습지)는 영양염류(총질소, 총인)와 중금속과 같은 육상기인오염물질을 조절하는 데 중요한 역할을 수행한다. 육상기원오염물의 거동은 해양 생태계의 생지화학적 특성에 크게 좌우되며, 갯벌 및 염습지 퇴적물은 다양한 육상기인오염물질의 최종 저장지로 여겨진다. 특히, 이러한 육상기인오염물질의 거동을 이해하는 것은 해안 생태계가 제공하는 생태계 서비스를 유지하는 데 중요하다. 본 연구는 육상기인오염물질의 환경적 거동 및 생물학적 영향을 이해하는 데 있어 기존의 연구 격차를 해소하고자 하였다. 이를 위해 현장 조사, 메조코즘 실험, 원격 탐사 기법을 종합적으로 활용하여 해양 환경에서의 생태적 과정을 정량적으로 평가하였다. 또한, 염생식물과 대형저서동물의 식물정화 및 생물교란을 통한 오염물질 정화능 및 효과도 평가하였다. 더 나아가, 조절 서비스의 경제적 가치를 평가하여 조간대 환경의 생지화학적, 경제적 중요성을 강조하였다.
첫째로, 한국 전 연안 갯벌 퇴적물내 총질소 저장량 및 침적률을 산정하기 위해 3년간의 장기 현장 모니터링과 원격 탐사 기법을 활용하였다. 조사지역은 전국 연안을 대상으로 7개의 시도를 걸쳐 총 20개의 조간대 갯벌을 조사하였다. 원격 탐사기법고 현장조사를 통해 갯벌의 퇴적물 성상과 면적을 산정하였다. 일반적으로, 개벌 퇴적물내 질소 저장량은 육상으로부터의 유입량에 따라 영향을 받는 것으로 보였다. 또한, 퇴적물내 저장량은 강우와 조석 등 여러 환경적인 변수와 높은 연관성을 보였다. 현장 자료를 기반으로 원격탐사 기법을 활용하여, 한국 전 연안 조간대 갯벌의 총질소 저장량은 1.5 Tg N이며, 침적률은 연간 8,192 Mg N yr-1으로 산정하였다. 이를 통해, 총질소 제거의 경제적 가치는 연간 약 2억 3,300만 USD, 전세계 기준으로는 약 150억 USD로 평가되었다.
둘째로, 비식생 갯벌 퇴적물의 자연 정화능을 평가하기 위해, 18년간의 국가관측자료를 기반으로 오염물질 농도를 설정하여, 메조코즘 시스템에 적용하였다. 모든 실험 퇴적물에서 영양염의 퇴적물-해수 거동을 확인하였고, 주로 해수에서 퇴적물로 거동하는 것을 확인하였다. 인천과 낙동강 하구 갯벌 퇴적물에서 높은 총질소 및 총인 정화능은 퇴적물 성상과 하천-하구로부터의 부하량에 의한 것으로 확인하였다. 메조코즘 실험을 통해 확인한 각지역의 정화율을 토대로 원격기법(티센가중치법)을 활용하여, 한국 전 연안의 비식생 갯벌에 적용하였다. 이를 통해, 한국 전 연안 비식생 갯벌의 총질소 및 총인 정화능은 각각 연간 0.29 Tg N 및 0.15 Tg P로 추정되었다.
셋째로, 국내 4개 해양국립공원내(태안해상, 변산반도, 다도해해상, 한려해상) 염습지(염생식물 10종) 및 비식생 갯벌의 총질소 저장량 및 침적률을 평가하였다. 그결과 해양국립공원내 염습지 및 비식생 갯벌 퇴적물내 총질소 함량은 퇴적물의 니질함량과 염생식물 종에 따라 결정됨이 확인되었다. 특히 갈대가 우점하는 염습지는 다른 염생식물에 비해 니잘함량과 더 높은 상관관계를 보였다. 안정동위원소 분석을 활용하여 염생식물종과 퇴적물의 질소 및 탄소의 기원을 확인하고, 퇴적물내 질소에 기여하는 염생식물 영향을 확인하였다. 이는 염생식물의 생태적 특성에 따라 총질소를 저장하는 능력에 차이가 있음을 확인하였다. 또한 현장 자료를 통해 해양국립공원의 조간대 갯벌의 총질소 저장량은 약 30,262 Mg N이며 연간 침적률은 119.9 Mg N yr⁻¹로 산정되었다.
끝으로, 메조코즘 실험을 통해 현장에서 채집한 염생식물(갈대: Phragmite australis, 갯끈풀: Spartina alterniflora)과 대형저서동물(방게: Helice tridens, 가무락: Cyclina sinensis, 두토막눈썹참갯지렁이: Perinereis linea)의 중금속 제거능을 평가위해, 오염된 퇴적물에서의 식물 정화 및 생물 영향을 확인하였다. 그 결과, 오염된 퇴적물의 중금속 제거율은 가무락이 포함된 퇴적물에서 가장 많이 증가하였으며, 방게 퇴적물은 반대로 크게 감소하였다. 염생식물의 밀도가 증가하였을때 외래종인 갯끈풀은 모든 생체 부위에서 중금속 축적 농도가 크게 증가한 반면, 토종인 갈대의 경우 주로 줄기에 축적되는 경향성을 보였다. 추가로 이동계수 분석을 통해 갈대는 퇴적물내 중금속을 뿌리를 통해 염생식물 생체내로 효율적으로 축적하는 것으로 보였다. 갯끈풀은 생물 밀도가 증가함에 따라 잎에 축적되는 생태전략에서 보다 균형 잡힌 전이 과정을 보여 높은 오염에 따른 생태전략 전환을 보였다. 또한, 가무락의 생물농축계수는 생물 밀도 증가함에 따라 함께 증가했으나, 방게 및 두토막눈썹참갯지렁이에서는 대부분의 중급속에서 생물농축계수의 감소가 관찰되었다.
본 연구는 육상기인오염물질을 조절하는 데 있어 갯벌 정화능과 생물 영향을 확인하고, 이를 토대로 정화능에 대한 규모 및 가치를 산정하여 종합적인 평가를 제공한다. 특히, 생물종별 상호작용과 환경적 특성을 고려한 통합 평가 및 관리, 그리고 기후변화에 따른 자연기반해법의 필요성을 강조한다. 마지막으로, 본 연구는 갯벌 환경에서의 육상기인오염물질 거동 및 생물 영향을 이해하는 데 중요한 정보를 제공하며, 해안 환경이 제공하는 필수 생태계 서비스를 관리하고 보존하는 데 있어 지속적인 관리가 필요함을 시사한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Coastal environments serve as a critical interface between terrestrial and marine ecosystems, acting as buffers that mitigate the flow of anthropogenic pollutants into the ocean. Among these environments, tidal flats and salt marshes play an essential role in regulating land-driven pollutants such as nutrients (total nitrogen, TN; total phosphorus, TP) and heavy metals. The fate of these land-driven pollutants is significantly influenced by the biogeochemical properties of coastal ecosystems. Sediments in these areas are often considered the ultimate sink for various pollutants, serving as reservoirs for such contaminants. Understanding the fate of these pollutants is crucial for maintaining the ecological services provided by these coastal ecosystems. This study aims to bridge the existing knowledge gap concerning the environmental fate and biological effects of land-driven pollutants. Through a combination of field surveys, mesocosm experiments, and remote sensing techniques, this study quantitatively assessed the ecological processes at work within these environments. The biological effects and roles of halophytes and benthic macrofauna, which facilitate land-driven pollutant mitigation through phytoremediation and bioturbation, were also estimated. Furthermore, the study evaluated the economic value through regulating services, highlighting their ecological and economical significance.
To estimate current nitrogen (N) stocks and burial rates in the intertidal flats of South Korea, a three-year-long field monitoring combined with remote sensing approach was conducted, encompassing entire intertidal areas. A total of twenty intertidal flats representing seven provinces of South Korea were extensively surveyed. The sediment textural type (sand, mixed, and mud) classified from remotely sensed imagery was significantly correlated to that identified from field data. In general, the N stocks of tidal flats were influenced by the degree of terrestrial N inputs to the ocean. The N stocks were significantly correlated with several physical parameters, such as precipitation and tide. The estimated N stocks and burial rates in the tidal flats of Korea were 1.5 Tg N and 8,192 Mg N yr-1, respectively. Finally, the economic value of the total N removal was estimated as ~233 Million USD yr-1 in Korea and ~15 Billion USD yr-1 globally.
To evaluate a nationwide capacity of natural purification in tidal flats, we applied a mesocosm system informed by 18 years of riverine monitoring data from national surveys. In particular, we adopted an integrated approach, analyzing nutrient fluxes, removal rates, and their economic value. The results indicated that in all regions, the water-sediment fluxes of all nutrients showed negative values, indicating the migration of nutrients from the overlying water to the sediment. Notably, the presence of greater TN and TP purification capacities in Incheon and Nakdong sediments are reflected in the remaining loads of river-estuarine continuum. Nationwide, the nutrient purification capacities of Korean tidal flats were estimated at 0.29 Tg N yr⁻¹ and 0.15 Tg P yr⁻¹, respectively.
To assess N stocks and burial rates in salt marshes (ten halophyte species) and tidal flats across four Marine National Parks in South Korea. The total N stocks significantly varied with sediment texture, showing strong positive correlations with mud content in both salt marshes and tidal flats. Notably, habitats dominated by the common reed Phragmites australis exhibited the highest correlation, indicating a substantial role for specific vegetation types in N burial. Furthermore, isotopic analyses (δ15N and δ13C) revealed distinct nitrogen sources linked to different halophyte species, reflecting diverse ecological pathways and sources contributing to nitrogen accumulation. We estimated a N stock of approximately 30,262 Mg N and an annual burial rate of 119.9 Mg N yr⁻¹ for these coastal ecosystems.
Finally, a mesocosm experiment was conducted to examine the phytoremediation and bioturbation abilities of halophytes (P. australis, Spartina alterniflora) and benthic macrofauna (Helice tridens, Cyclina sinensis, and Perinereis linea) to remove metal(loid)s from contaminated sediments. The study revealed that with increasing species density, there was an enhancement in the removal rates of metal(loid)s in sediments by C. sinensis, whereas H. tridens exhibited a reduction. In S. alterniflora, the bioaccumulation of metal(loid)s increased with species density, particularly in leaf tissues, whereas in P. australis, accumulation was primarily observed in the stem. The translocation factors for P. australis demonstrated efficient translocation of metal(loid)s from sediment to plant, whereas values decreased in S. alterniflora indicated a strategy shift from leaf dominance to a more balanced translocation process, reflecting varied phytoremediation strategies among halophyte species. Furthermore, the bioconcentration factors rose with increased density in C. sinensis, while a decline was noted in H. tridens and P. linea for most metal(loid)s due to their differing bioturbation behaviors.
Overall, the study provides a comprehensive overview of the purification capacities and ecological roles of tidal flats and salt marshes in regulating land-driven pollutants. These findings underscore the need for integrated management approaches that consider species-specific interactions and environmental characteristics. Enhancing ecological resilience and conserving these habitats will be critical for sustaining their functional roles in pollutant mitigation and protecting their economic value. In conclusion, this present study provides a basis for improving our understanding of these dynamics, providing critical insights into managing and preserving the vital services these coastal ecosystems offer.

목차 (Table of Contents)

• ABSTRACT i
• TABLE OF CONTENTS iv
• LIST OF ABBREVIATIONS viii
• LIST OF TABLES xi
• LIST OF FIGURES xv
• CHAPTER. 1. Introduction 1
• 1.1. Backgrounds 2
• 1.2. Objectives 11
• CHAPTER. 2. The first national scale evaluation of total nitrogen stocks and burial rates of intertidal sediments along the entire coast of South Korea 14
• 2.1. Introduction 15
• 2.2. Materials and methods 18
• 2.2.1. Study area 18
• 2.2.2. Verification of tidal flat delineation using remote sensing 20
• 2.2.3. Validation of tidal flat sediment type using remote sensing 22
• 2.2.4. Sampling and laboratory analyses 23
• 2.2.5. Calculation of total N stock 36
• 2.2.6. Calculation of total nitrogen burial rate 38
• 2.2.7. Economic valuation of N removal in tidal flat 39
• 2.2.8. Data analysis 40
• 2.3. Results and discussion 41
• 2.3.1. Validation of tidal flat areas and characterization of sediment type 41
• 2.3.2. Spatiotemporal distribution of total N stocks per unit area 44
• 2.3.3. Environmental factors affecting the sedimentary total N stocks 49
• 2.3.4. Total N stocks and N burial rate in South Korea and tidal flats in the world 55
• 2.4. Conclusions 66
• CHAPTER. 3. National scale evaluation of nutrient purification capacity in marine sediments along the coast of South Korea: A mesocosm study based in situ assessment Korea 67
• 3.1. Introduction 68
• 3.2. Materials and methods 71
• 3.2.1. Study design and development of mesocosm system 71
• 3.2.2. Sampling and data analyses 75
• 3.2.3. Calculation of total TN & TP purification capacity 76
• 3.2.4. Estimation of tidal flat natural purification capacity using the Thiessen polygon method 77
• 3.2.5. Economic valuation of N & P removal in tidal flat 79
• 3.2.6. Data analysis 80
• 3.3. Results and discussion 81
• 3.3.1. Nutrient flux in overlying water-sediment 81
• 3.3.2. Evaluation of TN and TP removal rate of tidal flats 94
• 3.3.3. Validation of tidal flat purification capacity using the Thiessen polygon method 102
• 3.3.4. Estimation of TN and TP purification capacity of tidal flats in South Korea 108
• 3.4. Conclusions 113
• CHAPTER. 4. Evaluation of total nitrogen stocks and burial rates in salt marshes and bare flats of Marine National Parks in South Korea 115
• 4.1. Introduction 116
• 4.2. Materials and methods 118
• 4.2.1. Study area 118
• 4.2.2. Sediment and halophyte sampling 124
• 4.2.3. Laboratory analyses 125
• 4.2.4. Calculation of total N stock 128
• 4.2.5. Calculation of total N burial rate 130
• 4.2.6. Economic valuation of N removal in tidal flat 132
• 4.2.7. Statistical analysis 133
• 4.3. Results and discussion 134
• 4.3.1. Spatial distribution of total N stocks per unit area to environmental factors 134
• 4.3.2. Effects of the mud contents on sedimentary total N stocks 139
• 4.3.3. Effects of vegetation on the sedimentary total N stocks 143
• 4.3.4. Effects of vegetation on the isotopic composition of sedimentary nitrogen 146
• 4.3.5. Total N stocks and N burial rate in Marine National Park areas of South Korea 151
• 4.4. Conclusions 158
• CHAPTER. 5. Phytoremediation and bioturbation effects on natural purification of contaminated sediments in tidal flat systems: A mesocosm study 159
• 5.1. Introduction 160
• 5.2. Materials and methods 163
• 5.2.1. Study design and development of mesocosm system 163
• 5.2.2. Sampling and data analyses 166
• 5.2.3. Metal(loid)s analyses 167
• 5.2.4. Enrichment and contamination factors 168
• 5.2.5. Classification of metal(loid) removal effect 171
• 5.2.6. Data analysis 172
• 5.3. Results and discussion 173
• 5.3.1. Removal of metal(loid)s by halophytes and benthic macrofauna 173
• 5.3.2. Effects of metal(loid) removal rates with increased species density 176
• 5.3.3. Metal(loid) concentrations of halophyte and benthic macrofauna tissue 179
• 5.3.4. Phytoremediation and bioturbation potential 186
• 5.4. Conclusions 196
• CHAPTER. 6. Conclusions 197
• 6.1. Summary 198
• 6.2. Environmental implications and limitations 201
• 6.3. Future research directions 204
• REFERENCES 208
• ABSTRACT (IN KOREAN) 239