폐산을 이용한 리튬이온배터리 불량전극으로부터 블랙파우더의 정제 및 전기화학적 성능 평가 = Spent Acids Based Purification of Black Powder Derived from Defective Lithium-Ion Battery Electrodes and Its Evaluation on Electrochemical Performance

국문 초록 (Abstract)

전기차 보급 확대에 따른 폐리튬이온배터리 증가로 재활용 공정이 확대되 는 가운데, 금속 회수 및 흑연 정제에 사용되는 산 용액의 소비와 폐산 처리 부담이 공정 지속가능성의 핵심 문제로 부각되고 있다. 본 연구의 목적은 실 제 공정에서 배출된 폐산을 침출제로 직접 재사용할 때, 재사용률과 반복 운 전 조건에 따라 정제 성능이 저하되는 지점(재사용 한계, reuse limit)을 정 량적으로 규명하는 것이며, 폐황산과 폐옥살산을 동일한 평가 항목(재사용률 –반복 횟수–금속 축적–침출효율–구조/전기화학)에서 비교한 점이 본 연 구의 신규성이다. 불량 전극 유래 블랙파우더를 산침출에 적용하고자, 폐산 의 자유산(free acid) 측정을 통해 폐산의 농도를 정량화하였다(폐황산 20.84 wt%, 폐옥살산 2.40 wt%). 재사용률(10/50/100%)과 반복 횟수(1–6차)를 독 립 변수로 두고 침출–회수–재투입을 반복한 뒤, XRF/ICP–AES 및 침출 효율로 정제 성능과 금속 부하 축적을 평가하고, XRD/FT–IR/Raman으로 잔류 종 및 구조 변화를 해석하였다. 그 결과 폐황산은 10–50 % 혼합 재사 용에서 6차까지 비교적 안정적인 정제 성능을 유지한 반면, 폐황산 100 % 재사용은 2차 이후 금속 부하 축적에 따른 침출 효율 저하로 재사용 한계가 확인되었다. 폐옥살산은 Mn/Co/Ni 잔류가 지속되었고 금속 옥살레이트의 침 전에 의해 100 % 재사용이 1차부터 불안정하여 적용성이 제한적이었다. 전 기화학적으로는 대부분 시료가 formation에서 높은 초기 효율을 보였으나, 1C 장기 사이클에서는 용량 유지가 크게 저하되어, 순도 및 결정성 지표 개 선만으로 전극 안정성이 확보되지 않음을 확인하였다. 이는 잔류 염/침전물, 금속 재부착, 입도 및 형상 불균일로 인한 과도한 SEI 성장 및 계면 저항 증가가 복합적으로 작용했을 가능성이 있다. 본 연구는 폐산 재사용 정제의 실질적 운전 범위(SSA 10–50%)와 제한 요인을 제시하며, 향후 금속 부하 제어, 세정 및 후처리 고도화, 계면 진단을 통한 성능 개선 방향을 제안한다.