산소 공공 제어를 통한 HfO2 기반 강유전체의 전기적 특성과 분극 스위칭 동역학 = Electrical Characteristics and Polarization Switching Dynamics of HfO2-based Ferroelectrics through Oxygen Vacancies Engineering

국문 초록 (Abstract)

최근 인공지능 및 빅데이터 기술의 급속한 발전에 따라, 기존 폰 노이만 방식의 순차적 연산 구조는 막대한 에너지 소모와 데이터 이동 병 목 현상으로 인해 새로운 컴퓨팅 패러다임으로의 전환이 요구되고 있다. 이러한 한계를 극복하기 위한 대안으로, 인간 두뇌의 신경생물학적 구조와 기능을 하드웨어적으로 모방하는 뉴로모픽 컴퓨팅 시스템이 주목받고 있 다. 뉴로모픽 시스템의 핵심 소자인 시냅스 소자는 학습, 기억 및 적응 기 능을 전자적으로 구현하기 위해 아날로그 형태의 전도도 변조 및 비휘발성 특성을 동시에 요구한다.
특히, 강유전체 기반 멤리스터는 빠른 분극 반전 속도와 비휘발성 특성을 바탕으로 기존 저항변화 메모리(RRAM)에 비해 더 높은 스위칭 속 도와 에너지 효율을 보유하며, 부분적 분극 전환을 통한 연속적 시냅스 가 중치 조절이 가능하다는 점에서 매우 유망하다. 그러나 강유전체 박막 소 자에서의 불균일도와 산소 공공에 의한 전하 트랩 효과는 분극 스위칭의 안정성과 재현성을 저해하는 주요 요인으로 알려져 있다. 따라서, 계면 근 처의 산소 공공 농도 및 이동 거동을 정밀하게 제어하는 것은 소자의 전기 적 및 동적 신뢰성을 향상시키는 데 핵심적인 과제로 대두되고 있다.
본 연구에서는 이러한 문제를 해결하기 위해, Hf₀.₅Zr₀.₅O₂ (HZO)/La₀.₇Sr₀.₃MnO₃(LSMO) 이종구조 박막을 펄스 레이저 증착법 (Pulsed Laser Deposition, PLD)을 이용하여 성장시키고, 증착 과정에서 산 소 분압(15, 50, 100 mTorr) 을 조절함으로써 LSMO 하부 전극 내 산소 공공 농도를 체계적으로 제어하였다. 증착 후 급속 열처리를 통해 결정성 을 확보하였으며, X선 회절 분석 결과 산소 분압이 낮을수록 LSMO의 격 자 상수가 확장되고 회절 피크가 저각으로 이동하는 현상을 확인하였다. 이는 산소 공공 증가에 따른 격자 팽창 효과로 해석되었다.
전기적 특성 평가를 위해 펄스 전압 기반의 PUND 측정을 수행하 였으며, 산소 공공이 풍부한 조건(15 mTorr)에서 더 점진적이고 대칭적인 분극 스위칭 특성이 관찰되었다. 스위칭 거동은 핵생성 제한 스위칭 (Nucleation-Limited Switching, NLS) 모델을 기반으로 분석하였으며, 산 소 공공 농도가 높을수록 활성화 장벽(Eα)이 낮아지고 불균일도(Γ)이 증가 함을 확인하였다. 이는 산소 공공이 전하 피닝 사이트로 작용하여 국소적 스위칭 영역의 다양성을 유발한 결과로 판단된다.
또한, 시냅스 동작 특성 평가를 위해 반복적인 쓰기/읽기 펄스를 인가하여 장기 강화(Long-Term Potentiation, LTP) 와 장기 약화 (Long-Term Depression, LTD) 거동을 구현하였다. 그 결과, 산소 공공이 풍부한 조건에서 선형성(linearity)이 개선되고, 주기 간 변동성 (cycle-to-cycle variation)이 0.51 % 이하로 감소함을 확인하였다. 특히, -1.0 V의 읽기 전압 조건에서 가장 큰 on/off 컨덕턴스 비율과 우수한 가 중치 업데이트 선형성이 나타났다.
마지막으로, 실험적으로 추출된 NLS 모델 파라미터를 이용하여 MNIST 필기체 숫자 데이터셋에 대한 인공 신경망 시뮬레이션을 수행한 결과, 산소 결핍 조건에서 약 95.6 %의 높은 패턴 인식 정확도를 달성하였 다. 이는 산소 공공 제어를 통한 계면 엔지니어링이 강유전체 시냅스 소자 의 학습 성능 향상에 직접적인 영향을 미침을 보여준다.
따라서 본 연구는 산소 공공 엔지니어링을 통한 HZO/LSMO 계면 제어가 강유전체 박막의 분극 스위칭 동역학 및 시냅스 거동에 미치는 영 향을 규명하였으며, 이를 기반으로 고신뢰성·고선형성 강유전체 시냅스 소 자 설계의 새로운 방향을 제시하였다. 본 결과는 향후 인공 신경망 하드웨 어 구현을 위한 강유전체 뉴로모픽 소자 연구에 중요한 기반 자료로 활용 될 수 있을 것으로 기대된다.

주요어 : 강유전체, 산소 공공 제어, 핵생성 제한 스위칭 모델, 하프늄 지르코늄 산화물, 뉴로모픽 컴퓨팅

목차 (Table of Contents)

• 제 1장 서론 1
• 제 2장 이론적 배경 4
• 제 1절 뉴로모픽 컴퓨팅과 멤리스터 소자 4
• 1. 폰 노이만 구조의 한계와 뉴로모픽 컴퓨팅의 대두
• 2. 인공 신경망(ANN)과 스파이킹 신경망(SNN)
• 3. 시냅스 소자의 하드웨어 구현 원리
• 4. 멤리스터의 개념 및 저항 변화 메커니즘
• 제 2절 강유전체 HfO2기반 멤리스터의 특성 11
• 1. 강유전체의 기본 원리 및 분극 특성
• 2. HfO2의 상(phase) 및 결정 구조
• 3. Hf0.5Zr0.5O2(HZO)의 강유전성 발현 원리
• 4. 전극–박막 계면에서의 역할
• 제 3절 La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO)의 전자 구조 및 산소 공공 거동 17
• 1. LSMO의 결정 구조 및 전자 상변화 특성
• 2. 산소 분압에 따른 공공 농도 및 격자 팽창 효과
• 3. 전극 내 산소 공공 이동이 HZO의 분극 거동에 미치는 영향
• 제 4절 강유전체의 스위칭 동역학 모델 21
• 1. 도메인 핵생성 및 성장
• 2. Nucleation-Limited Switching (NLS) 모델의 기본 원리
• 3. Activation barrier (Eα) 및 Inhomogeneity (Γ)의 물리적 의미
• 제 5절 인공 시냅스 소자 및 뉴로모픽 응용 25
• 1. 생물학적 시냅스의 학습 메커니즘
• 2. 장기 강화(LTP) 및 장기 약화(LTD)
• 3. 스파이크 시간 의존 가소성(STDP)
• 4. 패턴 인식 알고리즘 (MNIST dataset 기반)
• 제 3장 실험 방법 30
• 제 1절 박막 성장 및 소자 제작 30
• 1. 기판 전처리 및 SrTiO₃의 step treatment
• 2. LSMO 하부 전극의 PLD 증착 및 산소 분압 제어
• 3. HZO 박막 증착 및 급속 열처리(RTA) 공정
• 4. 상부 전극 형성
• 제 2절 구조적 특성 분석 33
• 1. X선 회절 분석 (X-ray Diffraction, XRD)
• 　- 산소 분압 변화에 따른 LSMO 및 HZO 결정 구조 비교
• 　- Peak shift 분석을 통한 격자 팽창(lattice expansion) 해석
• 2. X선 반사율 분석 (X-ray Reflectivity, XRR)
• 　- 박막의 두께, 밀도, 계면 거칠기(roughness) 분석
• 　- LSMO/HZO 계면 품질 평가
• 　- 산소 분압 변화가 계면 품질에 미치는 영향 고찰
• 제 3절 전기적 및 시냅스 특성 측정 34
• 1. PUND 측정을 통한 분극 스위칭 특성 평가
• 2. DC I–V 측정을 통한 누설 전류 및 스위칭 특성 분석
• 3. Nucleation-Limited Switching (NLS) 모델 기반 분극 동역학 분석
• 4. 시냅스 특성(LTP/LTD, STDP) 구현 및 펄스 조건 최적화
• 5. MNIST dataset 기반 패턴 인식 시뮬레이션
• 제 4장 결과 및 고찰 36
• 제 1절 LSMO 산소 분압에 따른 구조적 변화 36
• 1. XRD 분석을 통한 결정 구조 변화
• 2. 격자 팽창에 따른 산소 공공 증가 고찰
• 3. RTA 전 HZO 박막의 XRR 분석 결과
• 제 2절 HZO/LSMO 소자의 전기적 특성 41
• 1. DC I–V 측정을 통한 기본 전기적 특성 및 누설 전류 분석
• 2. PUND 측정을 통한 분극 스위칭 특성 평가
• 3. Multi-level Switching 동작 특성
• 제 3절 분극 스위칭 동역학 분석 48
• 1. Nucleation-Limited Switching (NLS) 모델 분석
• 2. 스위칭 시간 및 불균일성(Γ/α) 분석
• 제 4절 시냅스 특성 및 뉴로모픽 응용 52
• 1. Digital switching 기반 LTP/LTD 특성 구현
• 2. 스파이크 시간 의존 가소성(STDP) 구현
• 3. 소자 신뢰성 평가
• 4. MNIST 데이터셋 기반 패턴 인식 시뮬레이션
• 제 5장 결론 59
• 제 6장 참고 문헌 61
• Abstract 66