플라즈마 중합에 의한 이온성 고분자 기반의 엔자이메틱 바이오센서 제조 및 특성평가 연구

국문 초록 (Abstract)

본 박사학위 논문은 플라즈마 중합에 의한 이온성 고분자 기반의 엔자이메틱 바이오센서 제조 및 특성평가에 관한 것이다. 효소를 전극에 고정화 시키기 위해 효소와 친화력이 큰 물질을 중개자로 사용해야 한다. 또한 이 중계자의 경우 효소 반응에 생성된 과산화수소의 전기 화학 반응에서 얻어지는 전자의 흐름이 좋아야한다. 전기전도도 및 효소친화력이 큰 물질로 바이오센서의 효율을 극대화 시킬 수 있다. 따라서 본 박사학위 논문에서는 전도도가 뛰어나며 효소친화력이 매우 큰 이온성 고분자를 합성하여 이온성 고분자 전극을 제조하고, 여기에 글루코스 산화 효소인 GOx를 고정화하여 글루코스 측정용 바이오센서를 제조하고 평가하였다.
먼저 비닐이미다졸과 1,3-프로판 셜폰을 아세토니트릴 용액에 24시간 첨가반응 시켜 쯔비터 이온 비닐단량체인 Sulfobetaine vinylimidazol(SBVI)를 합성하고, 쯔비터 이온 비닐단량의 성공적인 합성 여부는 1H-NMR, FT-IR과 질량분석을 통하여 확인할 수 있었다. 다음으로, 쯔비터 이온 비닐 단량체를 플라즈마 중합을 통해 ITO 전극표면에 코팅 처리하여 쯔비터 이온 고분자 전극을 제조하였다. 쯔비터 이온 고분자 전극의 성공적인 합성 여부는 FT-IR, contact angle, SEM, AFM, CV를 통하여 확인할 수 있었다. 따라서, 쯔비터 이온 고분자 전극 표면에 GOx를 고정화시켜 글루코스 측정용 바이오센서를 제조하였다. 이 제조한 글루코스 측정용 바이오센서의 경우, 측정범위는 0.1 mM∼1.0 mM이고, 센싱 감도는
0.1 mM, 안정성은 25회, L-cystein, ascobic acid, uric acid를 이용하여 방해 효과를 측정한 결과 방해 효과가 매우 낮은 글루코스 측정용 바이오센서가 제조됨을 확인할 수 있었다.
이러한 결과로서 쯔비터 이온 고분자의 경우, 효소 기반 바이오센서를 제조하는 고정화 물질로 매우 유효함을 확인할 수 있었다.
다음으로 효소와 친화력이 큰 maleic anhydride를 플라즈마 중합을 이용하여 poly(maleic acid) 고분자 전극을 제조하고, GOx를 고정화하여 당뇨병 센서로 사용할 수 있는 글루코스 측정용 바이오센서를 제작하였다. 고분자 전극의 특성평가는 Contact angle, AFM, SEM, CV로 확인하였으며, 알카리 처리에 위한 양이온성 고분자 전극을 제조하였다. 이 양이온성 고분자 전극에 GOx를 물리적으로 담지 시켜 글루코스 측정용 바이오센서를 제조할 수 있었다. 이 제조한 글루코스 측정용 바이오센서의 경우, 측정범위는
0.1 mM∼0.5 mM이고, 센싱 감도는 0.1 mM, 안정성은 25회,
L-cystein, ascorbic acid, uric acid를 이용하여 방해 효과를 측정한 결과 방해 효과가 매우 낮은 글루코스 측정용 바이오센서가 제조됨을 확인할 수 있었다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

This doctoral thesis relates to the preparation and characteri- zation of enzymatic biosensor based on ionic polymers by plasma polymerization.
First, the reagents are 1-vinylimidazole, maleic anhydride, 1,3-propane, sulfone, acetonitrile, ascorbic acid. , cysteine (L-cysteine), uric acid (uric acid), glucose oxidase, glucose (glucose), hydrogen peroxide (hydrogen peroxide), N,N-methylene
-bisacrylamide (N,N'- methylene- bisacrylamide) ), indium tin oxide (ITO) plate (30-60 Ω/sq, 25 mm × 25 mm × 1.1 mm) were used.
In this study, vinylimidazole and 1,3-propane sulfone were added to acetonitrile solution for 24 hours to synthesize sulfobetaine vinylimidazol and SBVI, which are zwitter ion vinyl monomers. It was confirmed through NMR, FT-IR and mass spectrometry.
Next, a zwitter ion polymer electrode was prepared by coating a zwitter ion vinyl monomer on the surface of the ITO electrode through plasma polymerization. The successful synthesis of zwitter ion polymer electrodes was confirmed through FT-IR, contact angle, SEM, AFM, and cyclic voltammetry.
Therefore a biosensor for glucose measurement was prepared by immobilizing glucose oxidase and Gox(Glucose oxidase) on the surface of a zwitter ion polymer electrode.
In the case of the prepared biosensor for glucose measurement, the measurement range was 0.1 mM to 1.0 mM, the sensing sensitivity was 0.1 mM, the stability was 25 times, and the interference effect was measured using L-cystein, ascorbic acid, and uric acid. It was confirmed that a biosensor for glucose measurement with very low interfering effect was manufactured.
As a result of these results, it was confirmed that the zwitterionic polymer is very effective as an immobilization material for manufacturing an enzyme-based biosensor.

목차 (Table of Contents)

• Ⅰ. 서론 1
• I-1. 연구 배경 1
• I-2. 플라즈마 중합에 대한 선행연구 11
• II. 실험 21
• II-1. 시약 및 분석기기 21
• II-2. 플라즈마 중합에 의한 이온성 (쯔비터 이온 및 양이온성) 고분자 기반의 엔자이메틱 바이오센서 제조 23
• III. 결과 및 고찰 25
• III-1. 플라즈마 중합에 의한 쯔비터 이온 고분자 기반의 엔자이메틱 바이오센서 제조 및 특성평가 25
• III-2. 플라즈마 중합에 의한 양이온성 고분자 기반의 엔자이메틱 바이오센서 제조 및 특성평가 50
• IV. 결론 75
• 참고문헌 77
• ABSTRACT 93