생체 내 잔류성오염물질 모니터링(II)

국문 초록 (Abstract)

요 약 문

Ⅰ. 연구개요

연구과제명
국문
생체 내 잔류성오염물질 모니터링(II)
영문
Human biomonitoring of persistent organic pollutants (II)
연구기관
㈜한국유로핀즈 분석서비스
㈜스마티브
연구책임자
소속
㈜한국유로핀즈 분석서비스
성명
강윤석
연구기간
2022.06.07. ～ 2023.03.04 (9개월)
연구비
487,500,000 원
참여연구원수
총 31명
내부 : 31명, 외부 : 0명



Ⅱ. 연구목적 및 필요성

? 잔류성오염물질(persistent organic pollutants, POPs)은 인간을 포함한 생태계에 수 년에서 수십 년 동안 잔류하며, 생체에 축적된다고 알려짐. 다수의 POPs 연구를 통해 인체 노출 시 갑상선 호르몬, 태아의 신경발달, 당뇨, 암 발생 등의 영향을 주는 것으로 알려짐. 따라서, 국가단위 바이오모니터링 조사를 통해 POPs 등 신규 환경이슈 물질에 대한 국민 체내 노출수준을 파악하고, 이에 대한 근거자료를 확보할 필요가 있음.
? 본 연구는 바이오모니터링 항목 중 1) 생체시료 중 POPs 분석을 통해 우리나라 국민의 체내 노출 수준을 파악하고, 2) 국제적 동등성이 확보된 분석 방법을 적용하여 결과의 정확성 및 신뢰성을 확보하는데 목적을 두고 있음.

Ⅲ. 연구개발의 내용 및 범위

? 제5기(?21~?23) 국민환경보건 기초조사 2차년도 수집 생체시료 분석
- 2차년도 조사대상자 성인 혈청 약 687건, 전혈 약 1,152건, 청소년 전혈 889건
- 혈청 중 POPs(OCPs 5종, PCBs 14종, PBDEs 6종)와 과불화화합물(Perfluorinated Compounds, PFCs 5종), 전혈 중 중금속(납, 수은, 카드뮴 등 8종) 노출 수준 파악
? 생체시료 정도관리 기준 제시
? 분석항목 특성에 맞는 채취 시료 보관 및 관리
? 생체시료의 분석 시 발생할 수 있는 오류의 최소화 방안 마련
? 분석결과의 품질 제고 방안 마련

Ⅳ. 연구 결과

1. 제5기 국민환경보건 기초조사 2차년도 생체 시료 분석 결과
? 총 조사대상자 1,576명(성인:687명, 청소년:889명)의 혈청 중 25종 POPs(OCPs 5종, PCBs 14종, PBDEs 6종)의 평균 농도 수준은 다음과 같다.
- 총 조사대상자 1,576명의 OCPs의 평균 농도는 511.151 ± 497.925 pg/mL의 수준으로 나타났으며, 동족체 중 p,p’-DDE가 360.389 ± 436.869 pg/mL의 수준으로 상대적으로 높게 검출되었다. 성인(n=687)의 OCPs 평균 농도는 774.733 ± 606.387 pg/mL, 청소년(n=889)에서는 307.461 ± 245.750 pg/mL 수준으로 검출되었다.
- 총 조사대상자 1,576명의 PCBs 평균 농도는 165.784 ± 242.378 pg/mL의 수준으로 검출되었으며, 동족체 중 CB-153이 46.294 ± 63.085 pg/mL 수준으로 상대적으로 가장 높은 수준으로 검출되었다. 성인의 경우, PCBs 평균 농도는 309.069 ± 309.382 pg/mL, 청소년에서 55.057 ± 45.773 pg/mL 수준으로 검출되었다.
- 총 조사대상자 1,576명의 PBDEs 평균 농도는 9.660 ± 21.323 pg/mL의 수준으로 검출되었고 동족체 중 BDE-153이 6.396 ± 14.523 pg/mL 수준으로 상대적으로 가장 높은 수준으로 검출되었다. 성인(n=687)의 경우, PBDEs 평균 농도는 15.253 ± 24.675 pg/mL, 청소년에서 5.339 ± 17.122 pg/mL 수준으로 검출되었다.

? 총 조사대상자 1,576명(성인:687명, 청소년:889명)의 혈청 중 과불화화합물(Perfluorinated Compounds, PFCs 5종)의 평균 농도 수준은 다음과 같다.
- 총 조사대상자 1,576명 중 687명의 성인 조사대상자의 혈청에서 PFCs의 평균 농도는 1.195 ~ 12.962 μg/L 수준으로 나타났고, 889명의 청소년 조사대상자의 혈청에서는 0.421 ~ 6.076 μg/L 수준으로 나타났다. PFOA와 PFHxS의 평균 농도가 미국 NHANES의 결과와 비교하여 다소 높은 결과를 보였으나, 국내 선행 조사에서 확인된 평균 농도와는 유사한 수준임을 확인할 수 있었다.
? 총 조사대상자 2,041명(성인:1152명. 청소년:889명)의 혈액 중 중금속(납, 수은, 카드뮴 등 8종)의 평균 농도 수준은 다음과 같다.
- 총 조사대상자 2,041명 중 1,152명의 성인 조사대상자의 전혈에서 중금속 평균 농도는 0.397 ~ 19.723 μg/L 수준으로 나타났고, 889명의 청소년 조사대상자의 전혈에서는 0.042 ~ 2.508 μg/L 수준으로 나타났다. 납과 수은의 평균 농도가 미국 NHANES의 결과와 비교하여 다소 높은 결과를 보였으나, 4기 국민환경보건 기초조사에서 확인된 평균 농도와는 유사한 수준임을 확인할 수 있었다.

2. 생체시료 정도관리 기준
? 검출한계
- 검출이 가능한 정도의 농도로 최소 7개의 시료를 분석하여 산출하였다. 표준편차와 자유도 n-1의 t 분포값 3.14를 곱한 값으로 설정하였다.
? 직선성
- 최소 5포인트 이상으로 상관계수 0.995 이상으로 관리하였다.
? 정확성/재현성
- POPs의 정확성의 경우, 내부표준물질을 첨가하여 농도별(저농도 및 고농도) 각 20회 반복분석하여 관리기준 65 ~ 120% 적용하여 관리하였다. 재현성의 경우, 저농도 및 고농도에서 농도별 각 20회 반복분석하여 ± 15% 관리범위를 적용하여 관리하였다.
- PFCs 및 중금속의 정확성의 경우 3개의 농도(저, 중, 고)로 표준물질을 첨가하여 5개씩 조제한 자가 QC물질을 사용하여 진행하였으며, 85 ~ 115% 관리범위를 적용하여 관리하였다. 재현성의 경우 최소 3개의 농도(저, 중, 고)를 각 농도별 5회 반복분석하여 ± 15% 관리범위를 적용하여 관리하였다.
- 수은 정확성의 경우 시중에서 판매하는 RM(Clinchek) 저농도 및 고농도를 각 20회씩 반복분석하여 판매처에서 제시하고 있는 관리기준에 적합한지 확인한 후 제시된 관리기준에 맞춰 관리하였다. 재현성의 경우, RM(Clinchek) 저농도 및 고농도를 각 20회씩 반복분석하여 ± 15% 관리범위를 적용하여 관리하였다.

3. 분석항목 특성에 맞는 채취 시료 보관 및 관리
? 생체시료 보관 및 관리
- 시료는 초저온 냉동고(-70℃)에 보관하여 외부의 교차오염을 최소화하기 위해 분석 시에만 반출하였고, 실험실 정보관리시스템(e-LIMS)을 통해 관리하였다.
- 분석 종료 후 1개월 이내 보관 시 ?20°C, 그 이상 기간은 ?70°C에 보관하였다. 시료의 접수부터 분석 완료 시까지 전용공간에 보관하며, 전담 관리자를 두고, 실시간 온도 모니터링, 냉장 테이블, 바코드 리더기를 통해 시료의 안정성을 유지하였다.
? 표준물질, 시약 및 기구
- OCPs, PCBs, PBDEs 및 PFCs의 표준물질 및 내부표준물질은 제조나 판매사로부터 앰플(용액) 또는 순수한 물질로 된 제품을 구매하여 사용하였다.
- 중금속의 경우, 분석에 필요한 시약 및 표준물질은 SPEX 제조사에서 구매하여 사용하였다.

4. 생체시료의 분석 시 발생할 수 있는 오류의 최소화 방안 마련
? 잔류성오염물질(POPs)
- 분석 결과(검량선 초과 시료, 피크 이상 시료), 분석 과정 (전처리 오류, 기기적 오류), 관리기준에 적합하지 않을 시 재검을 시행하였다.
- 검량선 농도 초과 시 재검결과 값이 1차 값의 ± 20 % 이내일 경우 1차 측정값을 최종값으로 사용하였으며, 재검은 모든 분석 절차가 완료된 후 별도로 실시하였다.
? 과불화화합물(PFCs) 및 중금속
- 사전 평가를 통해 연속분석에 따른 기기 감도의 변화가 크지 않음을 확인하였으며, 하루 내 진행 가능한 전처리 시료 수를 고려하여 분석배치를 구성하였다.
- 배치 내 재현성 및 분석 감도 변화를 확인하기 위한 평가용 시료가 포함되도록 하였으며, 결과에 문제가 발생하는 경우 해당 배치를 재분석하였다.

5. 분석결과의 품질 제고 방안 마련
? 분석결과에 대한 내부 정도관리 기준을 준수하고 대·내외 정기 숙련도 평가(G-EQUAS와 국립환경과학원 숙련도 평가 프로그램)에 참여하여 분석결과에 대한 신뢰도를 확보하였다. 산출된 분석결과는 1차적으로 기술책임자가 검토하였다.
? 혈청 중 POPs(OCPs, PCBs, PBDEs)의 검정곡선 작성은 시료 80 건(1 Set) 당 1회 작성하였으며, 검정곡선 분석 이후에 표준물질을 확보하면 분석하여 정확도를 확인하고 기준값의 ± 15 %가 벗어날 경우 검정곡선을 재작성하였다.
? 혈청 중 과불화화합물(PFCs) 및 중금속의 경우, 하루 내 진행 가능한 전처리 시료 수를 고려하여 분석배치를 구성하였다. 또한, 배치 내에는 재현성 및 분석 감도 변화를 확인하기 위한 평가용 시료(검정곡선용 표준물질, 매질 표준물질, 바탕시료, 검증용 시료 및 분석 시료 등)가 포함되도록 하여 이들 결과에 문제가 발생하는 경우 해당 배치를 재분석하였다.

Ⅴ. 연구결과 활용에 대한 건의

? 본 연구는 연 1회 이상 국내?외 정도관리에 참여함으로써 생체시료내 POPs 분석방법의 정확성 및 신뢰성을 확보하였다. 국민 체내 POPs 분석 결과는 국가의 환경보건정책 수립 시 근거자료로 활용될 수 있다.

? 생체시료 중 POPs 분석방법 및 정도관리 기준의 표준화를 통한 국가 표준 바이오 모니터링 시스템 구축에 활용할 수 있을 것으로 판단되며, 우리나라 국민들의 환경노출실태와 건강영향을 예측하기 위한 기본 자료로 활용될 수 있다.

? 환경유해물질의 정확한 노출지표 분석법 개발을 통한 분석기술의 선진화에 기여하고, 환경유해물질의 노출정도 확인을 통한 오염원 제거 및 환경성 질환으로부터 국민 건강 증진에 기여할 수 있다.

목차 (Table of Contents)

• 목 차
• 제 출 문 ⅲ
• 요 약 문 iv
• 목 차 ix
• 그림목차 xi
• 표 목 차 xiii
• 제1장. 서 론
• 제1절. 연구배경 및 필요성 1
• 제2절. 국내ㆍ외 연구동향 2
• 1. 잔류성오염물질(POPs) 2
• 2. 과불화화합물(PFCs) 8
• 3. 중금속 11
• 제2장. 연구내용 및 방법
• 제1절. 연구내용 14
• 제2절. 연구 방법 17
• 1. 생체시료 보관 및 관리 17
• 2. 표준물질, 시약 및 기구 18
• 3. 시료의 전처리 22
• 4. 기기분석 26
• 5. 분석법 내부정도관리 (QA/QC) 36
• 6. 정성(Qualitative) 및 정량(Quantitative) 분석 41
• 7. 품질관리(QC) 시료를 포함한 시료 분석배치 및 평가 기준 42
• 8. 분석 신뢰도 확보 및 분석법 검증 50
• 제3장. 연구결과 및 고찰
• 1. 혈청 중 잔류성오염물질(POPs) 분석 결과 55
• 2. 혈청 중 과불화화합물(PFCs) 분석 결과 74
• 3. 혈청 중 중금속 분석 결과 79
• 제4장. 결 론
• 제1절. 분석신뢰도 확보 및 분석법 검증 84
• 1. 혈청 중 잔류성오염물질(POPs) 84
• 2. 혈청 중 과불화화합물(PFCs) 84
• 3. 전혈 중 중금속 84
• 제2절. 시료 분석 결과 85
• 1. 혈청 중 잔류성오염물질(POPs) 분석결과 85
• 2. 혈청 중 과불화화합물(PFCs) 분석결과 87
• 3. 전혈 중 중금속 분석결과 88
• 제5장. 기대성과(활용방안) 또는 향후계획
• 1. 기대성과 89
• 2. 활용방안 89
• 제6장. 참고문헌 90