Bi4Ti3O12 템플릿을 이용한 0.36BiScO3-0.64PbTiO3 압전 후막 세라믹의 미세구조와 압전 특성에 관한 연구 = Investigation on Microstructure and Piezoelectric Properties of Bi4Ti3O12-Templated 0.36BiScO3-0.64PbTiO3 Thick Films

국문 초록 (Abstract)

일반적으로 널리 사용되고 있는 Pb(Zr,Ti)O3 (PZT) 기반의 압전 세라믹스들은 높은 압전 특성을 가지고 있지만 큐리 온도 (Curie temperatrue, Tc)가 비교적 낮아서 고온 구동에는 부적합한 세라믹스이다. 반면에 LiTaO3나 LiNbO3와 같은 Li 기반의 압전 단결정 세라믹스는 높은 큐리 온도를 가지고 있어서 고온 구동에는 문제가 없지만 압전 특성이 낮아서 압전 트랜드듀서나 액추에이터로 적용하기 어렵다. 그래서 큐리 온도도 고온 구동에 제약이 없을 만큼 높고 압전 트랜스듀서나 액추에이터에 적용하기 적합한 압전 특성을 가지고 있는 세라믹스인 BiScO3-PbTiO3 세라믹스가 보고되고 활발한 연구가 진행되고 있다. 그 중 0.36BiScO3-0.64PbTiO3 조성에서 높은 압전 특성과 큐리 온도를 보여준다. 이번 실험에서는 0.36BS-0.64PT 세라믹스에 판상형 Bi4Ti3O12 seed를 첨가하여 BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 세라믹스 후막을 제작하였다. 용융염법 (Molten Salt Synthesis)을 통해 종횡비가 큰 판상형 BiT를 합성하였고 0.36BS-0.64PT는 일반적인 고상합성법을 통해 775oC에서 합성하였다. 판상형 BiT를 0, 1, 2, 4, 8 wt%만큼 첨가하여 테이프 캐스팅 공정을 통해 30 μm두께의 압전 시트를 얻었고 적층 공정과 WIP 공정을 통해 BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 후막을 제작하였다. 제작한 후막을 850oC~1100oC까지 다앙한 온도에서 소결을 진행하였다. 비록 BiT seed를 중심으로 0.36BS-0.64PT 세라믹스가 성장하지는 않았지만 BiT의 첨가와 최적의 소결온도로 인해 0.36BS-0.64PT 세라믹스의 치밀화가 진행되었다. 특히 1000oC에서 소결한 4 wt%의 BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 후막은 이차상이 없는 순수한 페로브스카이트 구조를 보여주며 높은 압전 전하 상수 (d33=440 pC/N)와 전기기계 결합상수 (kp=53%)를 보여준다. 그리고 높은 강유전 특성 (Pr=39.4 μC/cm2, Ec=3.0 kV/mm at 1 kHz)과 함께 약 402oC인 높은 큐리 온도 또한 보여준다. 이러한 특성은 BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 후막이 고온에서 구동하는 압전 디바이스에 적용이 가능하다는 것을 의미한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Numerous lead zirconium titanate (PZT) based piezoelectric compounds, after compositional modification, have shown excellent piezoelectric properties near th morphotropic phase boundary (MPB). However commercial usage of these compounds is conventionally restricted to low temperatures below approximately 300oC because of their relatively low curie temperature(Tc). On the other hand, several Li-based piezoelectric single crystals such as LiTaO3 and LiNbO3, with high Tc, have poor piezoelectric performance at room temperature means that these ceramics are not suitable for high performance piezoelectric device applications. BiScO3-PbTiO3 ceramics with high Tc can be a good candidate for high temperature piezoelectric device applications in terms of their excellent piezoelectric characteristics and temperature stability. especially, the MPB phase of 0.36BiScO3-0.64PbTiO3 have high Tc and good piezoelectric properties. In this work, plate-like Bi4Ti3O12 (BiT)-incorporated 0.36BiScO3-0.64PbTiO3 (0.36BS-0.64PT) thick films were successfully fabricated for high temperature piezoelectric device applications. Although the grains of 0.36BS-0.64PT matrix ceramics were not grwon along the BiT templates, it could result in grain growth and densification of the BS-PT thick films by optimizing the sintering temperature and amount of BiT template. In particular, a 4 wt% BiT-incorporated BS-PT thick film sintered at 1000oC showed a pure perovskite structure and good piezoelectric properties of d33 (440 pC/N) and kp (53%), despite the forming of micro-pores caused by melting of BiT template. The 0.36BS-0.64PT thick film, exhibiting good ferroelectric characteristics of Ec of 3.0 kV/mm and Pr of 39.4 μC/cm2 at 1 kHz, also had high Tc of approximately 402oC. This implies that the BiT template incorporated 0.36BS-0.64PT thick film is potential candidate for high temperature piezoelectric device applications.

목차 (Table of Contents)

• 1. 서론 1
• 2. 이론적 배경
• 2.1. 강유전체 5
• 2.2. 압전 세라믹스 8
• 2.3. Templated grain growth(TGG) 공정 20
• 3. 실험 방법
• 3.1. 판상형 BiT 제작 28
• 3.2. 0.36BS-0.64PT 매트릭스 분말 합성 30
• 3.3. BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 후막 제작 31
• 3.4. BiT가 첨가된 0.36BS-0.64PT 후막의 특성 평가 33
• 4. 실험 결과 및 고찰
• 4.1. 판상형 BiT XRD 및 FE-SEM 분석 34
• 4.2. BiT를 첨가한 0.36BS-0.64PT 후막의 XRD 분석 38
• 4.3. BiT를 첨가한 0.36BS-0.64PT 후막의 단면, 표면 미세구조 분석 44
• 4.4. BiT를 첨가한 0.36BS-0.64PT 후막의 BiT 함량별 특성 평가 49
• 4.5. BiT를 첨가한 0.36BS-0.64PT 후막의 온도에 따른 유전특성 56
• 5. 결론 62
• 참고문헌 64
• Abstract 73