Ultrafast excitonic dynamics in transition metal dichalcogenide heterostructures

국문 초록 (Abstract)

이차원 전이금속 디칼코게나이드 물질군은 그 뛰어난 광전자적 특성으로 인해 차세대 반도체 소자 플랫폼으로 주목받고 있다. 단원자층에서 발견되는 양자 가둠 현상과 반전 대칭성 부재는 이차원 전이금속 디칼코게나이드 물질군이 기존 반도체에 비해 극도로 큰 엑시톤 가둠 에너지, 계면에서의 초고속 전하 전달, 유전체 전하 가림 억제 등의 새로운 물리 현상을 가질 수 있도록 한다. 본 연구에서는 전이금속 디칼코게나이드와 그 이종접합체 내에서 광학적으로 발생하는 엑시톤의 초고속 전하 동역학을 연구하였다. 전자와 정공이 서로간의 쿨롱 힘으로 붙어 형성되는 엑시톤의 발생, 분리, 에너지 안정화 등의 동적인 거동을 분석하기 위해서 펨토초 레이저 기반 시간-분해 초고속 광 펌프-프로브 분광법을 시행하였다. 먼저 엑시톤의 초고속 에너지 안정화 과정을 측정하기 위해 중적외선에 해당하는 광 펄스를 단원자층 이황화몰리브덴에 주입하여 펌프-프로브 분광법을 시행하였다. 그 결과 엑시톤이 형성하는 리드버그 준위 배열들 간의 엑시톤간 전이 현상을 측정할 수 있었고, 여러 광 전이 현상이 넓은 중적외선 영역에 걸쳐 발생함을 확인함으로써 엑시톤의 안정화 과정과 순수 엑시톤 바닥 상태의 밀도 변화를 관찰하였다. 이러한 단일 시스템에서 더 나아가, 전이금속 디칼코게나이드 이종접합체를 대상으로 한 초고속 동역학을 연구하였다. 타입 1, 타입 2로 알려진 밴드 구조를 전이금속 디칼코게나이드 기반 이종접합체로 구현하여 그 접합에서 발생하는 초고속 전하 동역학을 측정하였으며, 추가적으로 페르미-디락 분포에 기반한 고온 전자 주입 현상을 유도하고 측정하였다. 또한 밸리 광 전류 현상이 전이금속 디칼코게나이드 물질에서 발생할 수 있고 스핀 정보와 얽혀있다는 점을 이용하여 새로운 밸리-스핀 광전류 측정 및 분해가 가능한 소자 플랫폼을 구현하였다. 본 연구에서 밝혀진 전이금속 디칼코게나이드 기반 여러 물리 현상과 새롭게 구현된 소자 플랫폼이 향후 이루어질 저차원 나노소자 개발 분야에 큰 공헌을 할 것이라 기대한다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Two-dimensional transition metal dichalcogenides are promising candidates for a next-generation semiconductor device platform, owing to their intriguing optical and electrical properties. In the monolayer limit, quantum confinement gives rise to exotic optoelectronic characteristics, including extremely large exciton binding energy, ultrafast charge transfer between adjacent materials, and reduced dielectric screening. Here, we report the ultrafast excitonic dynamics in transition metal dichalcogenides and their heterostructures. To elucidate the dynamic behavior of the generation, energy relaxation, and dissociation of excitons, time-resolved optical pump–probe spectroscopy is employed on the femtosecond timescale. The ultrafast excitonic response of monolayer molybdenum disulfide in the mid-infrared regime was measured, and the transient evolution of an internal excitonic transition was found between the series of quantized Rydberg-like energy states, called an intraexcitonic transition. A comparison between multi oscillator transition responses and the interband optical transitions provided the intraexcitonic relaxation and pure ground-state exciton population dynamics. In addition to the research on intrinsic monolayer systems, we investigated the ultrafast optical responses in van der Waals heterostructures. In various heterostructure platforms based on monolayer transition metal dichalcogenides, the ultrafast charge transfer dynamics in type-I and type-II band alignment was studied. In each system, the ultrafast excitonic interactions with the environment are investigated, such as the hot-carrier transfer and interlayer exciton formation. Furthermore, the most characteristic nature of excitons, the valley degree-of-freedom, was extensively investigated. We suggest a heterostructure platform based on transition metal dichalcogenides, graphene, and a topological insulator to manipulate and disentangle the valley–spin-locked photocurrent. We hope that these findings will contribute to the fields of condensed matter physics and nanotechnology.