Geologic and Redox Control of Groundwater Chemistry Observed by Multilevel Sampling in a Nuclear Waste Disposal Site in South Korea = 다중 심도 지하수 샘플링 시스템을 이용한 방폐장 부지 지하수 수화학 특성의 지질 및 산화-환원 조절

국문 초록 (Abstract)

원자력 에너지의 이용은 발전 중 및 사용 후 방사능 물질의 노출이라는 잠재적 위험이 수반된다. 따라서 원자력 에너지의 활용에는 방사성 폐기물 처분과 관련해 지속적인 관심과 노력을 필요로 한다. 특히, 처분된 방사성 폐기물의 유출은 지하수를 따라 유출되기 때문에 방사성폐기물 처분 부지 및 주변의 지하수 수리화학특성을 면밀하게 파악하여 유출 시 발생할 수 잇는 수리화학적 특성 변동을 빠르게 감지할 수 있어야 한다. 이에 본 연구에서는 해당 지역 지하수의 수리지화학적 특성과 유동역학을 파악하기 위해 국내 동남부 해안지역에 위치하는 중저준위 방사성폐기물 처분장을 대상으로 지하수 화학에 대한 지속적인 현장조사를 실시하였다.
2015년 3월부터 2021년 12월까지 지하수 시료(n = 839, 13개 관정 및 44 채취심도)을 분기별로 수집하여 지하수 샘플의 시∙공간적 변화를 평가하였다. 지하수 채수는 두 가지 유형의 다심도 관측망을 이용하여 백악기 화강섬록암 및 퇴적암에 위치한 관정에서 수행하였다.
지하수 샘플은 수화학 및 해수 혼합비(Fsea)를 사용하여 해수와 혼합된 지하수(Group 1)와 배경 지하수(Group 2)로 분류된다. 그룹 1은 더 높은 전기 전도도(EC), 더 높은 산화 환원전위(Eh), 그리고 낮은 용존 산소(DO) 값을 나타내며, 높은 주요 양∙음이온 농도가 해수의 영향을 반영한다. 해수 침입의 정도는 해안선에서의 거리와 단층 위치에 따라 해수 침입 정도가 달라졌다.
연구지역의 지하수 유형을 보다 자세히 이해하기 위해 지하수를 5가지 유형으로 분류하였다. 유형1은 위에서 분류된 “그룹 1”과 동일하다. 유형1 관정은 Na-Cl 유형의 지하수로 구성되어 있으며 전체 데이터 중 가장 높은 Fsea(최대 79%) 값을 보인다. GM-1 시리즈 관정에서 발견되는 Ca-Cl 유형 지하수는 유형2로 분류된다. 이 유형에서는 해수 침투와 함께 양이온 교환 반응이 주요 수화학적 과정으로 나타난다.
자연 배경 지하수를 제어하는 지구화학적 과정을 설명하기 위해 유형1과 유형2를 제외한 지하수 시료에 대해 PCA분석을 수행하였다. 배경 지하수의 수화학 특징은 주로 해당 지역의 규산염 풍화 작용에 의해 제어되며 세 그룹으로 보다 자세히 분류하였다. 유형 3은 Ca-HCO3 유형으로 칼슘, 마그네슘, 망간의 농도가 상대적으로 높게 나타났다. 물-암석 상호작용 정도가 낮은 신선한 지하수는 유형 4로 분류되었다. 유형 5 지하수는 사장석의 풍화로 인해 형성된 고도로 진화된 Na-HCO3 유형이며 pH뿐만 아니라 Na, SiO2, HCO3와 같은 지질기원 이온들의 농도가 높게 나타나고, 사암 분포 지역에서만 발견되었다.
PCA 분석 결과는 망간, 철, 황산 이온이 용존 산소 및 산화-환원 전위와 반대의 거동 특징을 보여주며, 이는 연구지역 지하수 시스템에서 산화-환원 반응 계열 중 주로 철과 망간의 환원이 발생함을 지시한다. PCA 분석결과에서는 황산염 환원이 뚜렷하게 나타나지는 않으나, SO4와 δ34SSO4 관계는 황산염환원을 지시한다. 즉, 연구지역 지하수에서는 황산염 환원과 황철석 산화가 공존하고 있다.
연구지역 다양한 고도에서 채수한 강우 시료의 산소 및 수소 동위원소 분석을 수행한 결과, 봄과 여름에는 가벼워지고 가을과 겨울에는 보다 무거워지는 동위원소 계절 효과가 나타났다. 2019년부터 2022년까지 채수한 지하수 시료의 산소-수소 동위원소 조성은 일부 특정 샘플(GM-4, GM-5 및 GM-6)을 제외하고는 전반적으로 유사한 변화 특성을 나타내었다. 강우의 동위원소 조성을 기반으로 우기와 건기의 지역순환수선(LMWL)이 도출되었으며, 강우 동위원소의 고도 효과는 δ18O의 경우 -0.31‰/100m, δD의 경우 -1.85‰/100m로 도출되었다. 이를 활용하여 연구지역 지하수 시료들의 함양 고도를 평가하였으며 그 결과 크게 두 가지 지하수 흐름, 즉, 광역(regional) 유동과 단층에 의해 지배되는 지역(local) 유동을 구별할 수 있었다. 본 연구의 지하수 유동체계 및 수화학 특성 해석 결과는 처분부지의 핵종 누출을 예측 평가하고 관리하는데 있어 보다 합리적인 방향을 제공할 것이다.

다국어 초록 (Multilingual Abstract)

Using nuclear energy poses the risk of exposure to radioactive substances during generation and after use. Therefore, the application of nuclear energy requires ongoing attention and effort concerning the disposal of radioactive waste. The leakage of disposed radioactive waste must be quickly detected because it leaks along the groundwater, thus requiring a detailed understanding of the hydrogeochemical characteristics of the groundwater in and around the radioactive waste disposal site. Accordingly, in this study, the continuous on-site survey on groundwater chemistry was conducted in a low- and intermediate-level radioactive waste disposal site in a coastal area of the southeastern part of South Korea to understand the hydrogeochemical characteristics and flow dynamics of the groundwater in that area.
From March 2015 to December 2021, groundwater samples (n = 839, from one well and at 44 sampling depths) were collected quarterly to evaluate temporal and spatial changes of groundwater chemistry. Groundwater sampling was conducted in wells located in Cretaceous granodiorite and sedimentary rocks, using two types of multilevel monitoring systems.
Groundwater samples are largely classified into seawater-mixed groundwater (Group 1) and natural groundwater (Group 2) using the hydrochemistry and calculated seawater fraction (Fsea). Group 1 shows higher EC, Eh (redox potential), and lower DO values, with high concentrations of most dissolved ions, reflecting the influence of seawater. The degree of seawater mixing varies depending on the distance from the coastline and the location at the fault boundary.
Five different hydrochemical types were further classified for a detailed understanding of groundwater types in the study area. Type 1 is identical to the above-classified Group 1. Type 1 wells consist of Na-Cl type groundwater, showing the highest Fsea (up to 79%) among all data. Ca-Cl type groundwater found in GM-1 series wells is classified as type 2. Cation exchange during seawater intrusion is a primary hydrochemical process of this type.
PCA was also conducted for groundwater wells excepting type 1 and type 2 to delineate the geochemical processes controlling the natural background groundwater. The hydrochemistry of natural groundwater is primarily controlled by silicate weathering in the area, and groundwater wells were classified into three groups. Type 3 is the Ca-HCO3 type, which shows higher calcium, magnesium, and manganese concentrations. Diluted samples with a low degree of water-rock interaction were categorized as type 4. Lastly, type 5 groundwater samples represent the highly evolved Na-HCO3 type samples that were formed due to plagioclase weathering. Type 5 groundwater shows high ionic concentrations of Na, SiO2, and HCO3 with increased pH, and occurs restrictedly in the sandstone area.
The groundwater system of the study area exhibits a reducing environment where ferrous and manganese iron is released. PCA results show that manganese, iron, and sulfate ions have an opposite trend to dissolved oxygen and Eh. Although sulfate reduction appears to be little pervasive, some degrees of sulfate reduction is observed in the SO4 vs δ34SSO4 plot. The coexistence of sulfate reduction and pyrite oxidation is suggested.
Oxygen and hydrogen isotopic analysis of water reveals seasonal variations in precipitation collected at different altitudes, with lighter values in spring and summer and heavier values in fall and winter. The O-H isotopic compositions of groundwater collected between 2019 and 2022 generally exhibit a consistent annual pattern, except for some samples (GM-4, GM-5, and GM-6), with notable isotopic enrichments in GM-5. Local meteoric water lines (LMWLs) during the wet and dry seasons were also established. Altitude effects of precipitation in the study area are defined as -0.31‰/100m for δ18O and -1.85‰/100m for δD. Using the derived altitude effect, the potential range of the recharge elevation for groundwater from different depths of each well could be evaluated. Accordingly, two distinct flow paths of groundwater were distinguished in the study area: regional flow and the local flow controlled by faults. The results of this study on groundwater flow system and hydrochemical characteristics will provide a more reasonable direction in predicting, evaluating, and managing potential radionuclide leakage from the disposal site.

목차 (Table of Contents)

• TABLE OF CONTENTS
• ABSTRACT i
• 국문 초록 iv
• ACKNOWLEDGMENTS vii
• TABLE OF CONTENTS ix
• LIST OF TABLES xi
• LIST OF FIGURES xii
• Chapter 1. INTRODUCTION 1
• 1.1 Studies on the hydrochemistry of nuclear waste disposal sites 2
• CHAPTER 2. Materials and Methods 4
• 2.1 Site Description 4
• 2.2 Sampling and Analysis 7
• 2.3 Data Interpretation 10
• 2.3.1 Seawater mixing 10
• 2.3.1 Principal Component Analysis (PCA) 12
• CHAPTER 3. Results 13
• 3.1 General Hydrochemistry 13
• 3.2 Seawater Intrusion Evaluation 18
• 3.3 PCA Analysis 19
• 3.4 Background Groundwater Chemistry 21
• 3.4.1 Water Types 21
• 3.4.2 PCA Results 23
• 3.5 Stable Isotopes Analysis 26
• 3.5.1 Oxygen and Hydrogen Isotopic Analysis 26
• 3.5.2 Sulfur Isotope Analysis 28
• CHAPTER 4. Discussions 30
• 4.1 Influences of Seawater Intrusion 30
• 4.1.1 Seawater Intrusion and Hydrochemistry 30
• 4.1.2 Spatial Variation in Seawater Intrusion 31
• 4.2 Water-rock Interaction 34
• 4.3 Oxidation-reduction 35
• 4.4 Groundwater Recharge and Flow 37
• CHAPTER 5. Conclusions 42
• 5.1 Summaries 42
• 5.2 Suggestions 44
• REFERENCES 45